Detecteur de fission a basse temperature (77°K)

NUCLEAR INSTRUMENTS AND METHODS 81 (I970) 243-252 ; (~ NORTH-HOLLAND PUBLISHING CO.

DETECTEUR DE FISSION A BASSE TEMPERATURE (77°K) c. EGGERMANN, J. BLONS, M. DUMAZERT et Y. PRANAL Ddpartement de Recherche Physique, Centre d'Etudes Nucldaires de Saclay, 91 Gif-sur-Yvette, France

Requ le 5 juin 1969 We describe a fission detector which has been developed for measurements with high resolution of the neutron induced fission cross section of very radioactive fissile nuclei. In this apparatus, detection is accomplished by observing wilh photomultipliers the scintillations produced by the fission fragments in a mixture of helium and nitrogen. The fissile material is cooled to a temperature of 77 'K to reduce Doppler broadening. In order to obtain good statistical accuracy compatible with

high resolution, the detector is designed to contain a large quantity of fissile material (e.g. 1 g of z39pu). The first application of this detector was the measurement of the fission cross section of 239pu by the time-of-flight method using the Saclay 45 MeV linear accelerator as a pulse neutron source with a nominal resolution of 1 ns/m. The results obtained are presented and compared with previous measurements.

1. Introduction

Cet effet, i n d 6 p e n d a n t de la l o n g u e u r de vol, peut 6tre r6duit en abaissant la temp6rature de l'6chantillon. P o u r une mesure de section efficace totale, le d6tecteur et l'6chantillon 6rant s6par6s, il est facile de placer

Ce d6tecteur a 6t6 construit pour mesurer des sections efficaces de fission h haute r6solution aupr~s d ' u n acc616rateur lin4aire 1). Ces mesures p e u v e n t se faire par la d6tection des fragments de fission, en pr6sence de r a y o n n e m e n t ~, g6n6ralement tr6s intense dfi h la radioactivit6 naturelle de 1'616ment 6tudi6. L'6nergie d ' u n fragment de fission est comprise entre 40 et 100 MeV environ, donc b e a u c o u p plus i m p o r t a n t e que celle des r a y o n s ~, voisine de 5 MeV. Cependant, lorsque la radioactivit6 est importante, celle-ci p r o d u i t un empilement des impulsions dont l ' a m p l i t u d e est voisine d ' u n e impulsion due & un fragment de fission. Pour d i m i n u e r cet effet d ' e m p i l e m e n t tout en conservant une grande quantit6 de mati~re fissile, il devient n6cessaire de r6duire la dur6e des impulsions, donc d'utiliser un d4tecteur ~, temps de r~ponse tr~s rapide (quelques nanosecondes), un scintillateur gazeux par exemple. D ' a u t r e part, ce d6tecteur doit ~tre construit p o u r d i m i n u e r les effets qui limitent la r6solution de la mesure, les r6sonances observ6es par temps de vol des n e u t r o n s 6tant 61argies par l'effet D o p p l e r et par la r6solution du spectrombtre de neutrons.

~pag~ zL r c m p l i s s a g ~ d~ g a z H e * N2

iic~lid~

- P u 2 3 9 ou C f 2 5 2

F ~ fl~ct~ur -

Enc¢lnt@ ~ vid~ Scintillate:ur -

~)uartz

a. L'effet Doppler est dfi ~ l'agitation t h e r m i q u e des atomes dans le r4seau cristallin de l'6chantillon. I1 p r o v o q u e un 61argissement des r6sonances qui peut atre repr6sentb par une gaussienne de largeur :

-J

~J --P.M.

J~ev) = 2 {kTef f (re~M) E0} ~, --N 2

M Tef f

m,

6tant la masse du n o y a u cible, la temp6rature effective de l'6chantillon, la masse du neutron.

Fig. 1. D6tecteur monocellulaire. 243

gaz

244

c. EGGERMANN et al.

l'6chantillon dans un cryostat; mais, dans le cas d'une mesure d'une section efficace de fission, l'6chantillon 6tant plac6 ~t l'int6rieur du d6tecteur, il faut porter l'ensemble ~t basse temp6rature. b. La r6solution caract6rise la pr6cision en temps des 6v6nements analys6s par le s61ecteur de temps de vol. Elle est ici limit6e par le temps de ralentissement des neutrons dans la source2). Pour des neutrons de basse 6nergie, la dispersion en temps qui en rfsulte est 6quivalente h une distribution rectangulaire de dur6e 2 lisle ~ (E est l'6nergie des neutrons en eV). Dans ces conditions, la r6solution en 6nergie ne peut atre am6lior6e qu'en augmentant la longueur de la base de vol; le taux de comptage par canal du s61ecteur d6croit alors tr~s rite car il varie comme 1/L 3 (b, basse 6nergie en 1/L4), et il devient alors n6cessaire de construire un d6tecteur de grande capacit6. Le scintillateur d6crit ici peut contenir environ 1 g de 2 3 9 p u .

2. Etudes pr61iminaires La mise au point s'est faite avec un d6tecteur monocellulaire (fig. 1) compos6 d'une enceinte cylindrique dont l'un des fonds porte un passage optique sur lequel est appuy6 un photomultiplicateur, l'autre fond 6tant mont6 ~ l'extr6mit6 d'une vase d'azote liquide. L'ensemble est plac6 dans une cuve/~ vide. La transmission de chaleur entre l'6chantillon et la paroi du d6tecteur maintenue h la temp6rature du fiuide cryog6nique est assur6e par le gaz scintillant, les parois du scintillateur jouant le r61e d'6cran thermique. Ainsi, dans le cas o~t le flux calorifique est faible, il est possible, de fagon simple, de porter l'6chantillon h basse temp6rature. Deux s6ries d'essais ont 6t6 effectu6es : 2.1. ESSAYSEN LABORATOIRE AVEC UNE SOURCE DE 2 5 2 C f Nous avons vu pr6c6demment que pour diminuer l'effet Doppler, il faut abaisser la temp6rature effective. La temp6rature de 77°K est toutefois assez basse puisqu'en abaissant la temp6rature de l'6chantillon au-del~t de 77°K on diminue peu la valeur de la temp6rature effective (fig. 2). Lors de la mesure de la section efficace totale 5. 77°K qui utilisait un 6cbantillon m6tallique 3) on a donn6 pour la temp6rature effective la valeur de 96°K; dans le cas de la mesure de la section efficace de fission, le r6seau cristallin est diff6rent car on utilise un oxyde (PuO2). Cependant, on suppose en premiere approximation que les r6seaux plutonium et oxyg6ne sont suffisamment d6coupl6s pour les

Tdf

96

0

1¸ ;;7 1~)0

~, 2bO

SOOT.K

Fig. 2. T~tf = f(T).

consid6rer comme ind6pendants, et nous avons retenu la marne valeur de T, ff, soit 96 °K, que pour un 6chantillon m6tallique. La temp6rature de l'6chantillon 6tant fix6e it 77 °K, le choix des gaz scintillants est limit6 ~t l'hydrog~ne, l'h61ium, le nfon et l'azote. Des essais en laboratoire ont donc 6t6 effectu6s avec ces diff6rents gaz en utilisant une source de fissions spontan6es de 252Cf. L'analyse en amplitude des impulsions dues soit au rayonnement ~, soit aux fragments de fission 6tait assur6e par un s6lecteur 400canaux Intertechnique. Les meilleurs r6sultats ont 6t6 obtenus avec un m61ange d'h61ium et d'azote dont les pressions partielles 6taient respectivement de 980 g/cm z et de 20 g/era 2 it 300°K. La scintillation se produit alors dans l'ultra-violet, la raie d'intensit6 la plus importante &ant vers 3900 A. On utilise des fen~tres en quartz et des photomultiplicateurs appropri6s (56 UVP Radiotechnique). Ceci permet d'fviter l'emploi d61icat et instable d'un convertisseur de longueur d'onde solide ou "Shifter". De ce fait, il est possible d'employer un scintillateur scell6 capable de fonctionner plus d'une ann6e sans intervention. Au contraire, dans le cas d'utilisation d ' u n ~>chimique, il se produit rapidement un empoisonnement du gaz et il faut pr6voir un balayage continu. La g~om6trie du d~pOt/l l'int6rieur a 6galement 6t6 6tudi6e et les meilleurs r6sultats ont 6t6 obtenus pour une distance du centre du d6p6t ~a la fen~tre de quartz de 12 cm.

D E T E C T E U R DE FISSION A BASSE T E M P E R A T U R E (77°K)

245

En fait, des trois essais effectu6s avec 40 rag, 53 mg et 100rag de plutonium 239, nous avons retenu la quantit8 de 70 mg par cellule permettant de conserver une efficacit6 de d6tection acceptable et voisine de 60%.

2.2. ESSAtS AUPRES DE L'ACCI~L~RATEUR LINI~AIRE DE

45 MeV. Ces essais avaient pour but de confirmer le choix du gaz scintillant et l a g6om6trie adopt6e /t l'int6rieur de la cellule ainsi que de d6terminer la quantit6 maximale admissible de 239pu, t o u t en conservant une bonne efficacit6 de d6tection de fragments de fission en pr6sence des empilements des rayons alpha. La fig. 3a montre qu'avec un corps de faible r6activit6 c¢ (190 mg de 235U contenant peu de 234U : la radioactivit6 ~ naturelle 6tait 6valu6e 5, 8 x 105 rayons/s), les impulsions dues aux fragments de fission 6taient nettement s6par6es de celles dues aux rayons c~.

3. D6tecteur d6finitit Le d6tecteur d6finitif (fig. 4) se compose de deux ensembles : - - le scintillateur gazeux proprement dit et la cuve 5. vide; - - l'61ectronique associ6e. 3.1. SCINTILLATEUR

La fig. 3b illustre l'effet d'empilement : avec 100 mg de 239pu, l'activit6 ~ est nettement plus intense (2.3×10Srayons/s) et les empilements ont une amplitude telle que leur s6paration d'avec les impulsions dues aux fragments de fission oblige h baisser l'efficacit6 du d6tecteur

Les douze 6chantillons sont r6partis par groupes de 4 dans trois plans parallbles 6quidistants (fig. 5) Le corps du scintillateur est constitu6 par deux viroles concentriques (1) et (2) soud6es & deux brides circuhires (3) portant des fonds plats (4). Le volume (5)

DISCRIMINATION EN A M P L I T U D E 235U (Rayons ct, fissions, bruit de fonds)

(a)

D I S C R I M I N A T I O N EN A M P L I T U D E 239pu (Rayons ~t, fissions, bruit de fond)

(b) Fig. 3. Effet d'empilement (Rayons ~t, fissions, bruit de fond). Discrimination en amplitude 235U(a), 2agPu(b).

246

c. EGGERMANN

et al.

Fig. 4. D6tecteur d6finitif.

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Fig. 5. Scintillateur.

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248

C. EGGERMANN et al.

Fig. 6. Photoscintillateur. compris entre les deux viroles est en communication avec le r6servoir d'azote liquide (6). Dans trois plans parall~les (plans des 6chantillons) et perpendiculaires l'axe des viroles, sont soud6es 12 tubulures (7), chacune d'elles portant un passage optique en quartz (8) de 4 m m d'6paisseur mont6e sur un support m6tallique. Pour permettre les d6formations sans risque de rupture, la fenatre est appuy6e par un chapeau (9) entre lesquels est plac6e une rondelle souple. L'ensemble est serr6 par vis et rondelles en bronze au berylium assurant l'61asticit6 du montage. Trois piquages suppl6mentaires sont soud6s sur le corps pour le remplissage d'azote liquide (10), le passage des sondes de temp6rature (11), le pompage et le remplissage en m61ange gazeux scintillant (12). L'6tanch6it6 de l'ensemble du d6tecteur est obtenue par joints m6talliques en alliage indium-argent. Les 6chantillons (13) sont constitu6s de plaques d'aluminium de 0.2 m m d'6paisseur sur lesquelles est d6pos6 un oxyde de plutonium. Ces d6pfts recouverts d'une couche d'aluminium (environ 5 pg/cm 2) sont mont6s dans des viroles en aluminium (14) de 0.1 m m d'6paisseur servant de r6flecteurs. Les 12 ensembles

sont ensuite dispos6s dans un casier (15) positionn6 par glissi6res dans le corps du scintillateur. Cette partie int6rieure a 6t6 particuli~rement soign6e dans le but de limiter le d6gazage et 6viter ainsi une pollution du gaz scintillant. Le mat6riau a 6t6 choisi en fonction des conditions suivantes :

-

-

-

- - o b t e n t i o n d'un vide 61ev6 avant remplissage de gaz, - - b o n n e s caract6ristiques m6caniques ~ basse tempdrature, tr~s bonne soudabilit6 - - 6tanch6it6 parfaite, bon polissage, bonne conductibilit6 thermique. -

-

-

Le meilleur compromis pour satisfaire ces conditions conduit paradoxalement ~t choisir l'acier inoxydable. Ce corps (fig. 6) est un ensemble chaudronn6 et soud6 pr6sentant eertaines difficult6s de r6alisation. Les m6taux et alliages couramment utilis6s ne r6pondant pas ~t la fois b. toutes les conditions pos6es, un compromis a conduit b. utiliser un acier inoxydable aust6nitique malgr6 son coefficient de conductibilit6

DETECTEUR DE FISSION A BASSE TEMPERATURE (77°K) thermique tr6s faible. Avec un tel alliage, il est possible d ' o b t e n i r une virole assez mince. Or, le flux calorifique 6tant tr6s faible (de l'ordre de 2 roW) et la surface d'dchange tr6s grande, il s'ensuit que re@me dans le cas d'utilisation d ' u n mat6riau dont le coefficient de conductibilitd thermique est peu 61ev6, l'~cart de temp6rature entre les deux surfaces de la paroi est faible. En fait, At ~ I ° C , ce qui est satisfaisant puisque l'objectif fix6 est de maintenir l'6chantillon ~t une temp6rature constante et voisine de 77 °K. 3.1.1. Cure d vide et rdservoir d'azote liquide Le scintillateur est plac6 dans une enceinte b. vide portant 12 tubulures correspondant aux douze passages optiques. La cuve est surmont6e d ' u n r6servoir d ' a z o t e liquide de 12 litres. Elle regoit h la partie basse un support constitu6 par 4 arceaux et 4 colonnettes. Le scintillateur repose en trois points sur ce support l'isolant thermiquement de la cuve ~t vide. Le support poss6de un r6glage darts les trois dimensions et en position angulaire.

249

3.2. ELECTRONIQUEASSOCII~E Une partie de l'61ectronique est install6e auprbs du d6tecteur (photomultiplicateurs, discriminateurs en amplitude .... ). L ' a u t r e partie se trouve environ ~t 100 m, de fa~on ~ effecteur les r6glages en dehors du faisceau de l'acc616rateur, et comprend l'alimentation stabilis6e des photomultiplicateurs, la t616commande des discriminateurs, les raises en forme, la s6curit6 .... puis le codeur en temps avec stockage des informations sur bande magn6tique. Les photomultiplicateurs sont du type 56 U V P /~ fen&re de quartz (Radiotechnique) (Gain pour ht = 2500 V : 10a, temps de mont6e de l'impulsion a n o d i q u e : 2 ns avec largeur ~t mi-hauteur 4 us p o u r ht = 2000 V, Im,x = 2 mA). Le courant d6bit6 par les photomultiplicateurs 6tant important (75% de I=,.)

&

3.1.2. Montage Les deux ensembles form6s du scintillateur et de la cuve ~t vide sont align6s sur la base de temps de vol l'aide d ' u n dispositif optique. Les positions angulaire et longitudinale sont d6finies par des cimblots s'ajustant dans les tubulures des deux ensembles. Le scintillateur rempli d'h61ium sous une pression de 1 bar ~t temp6rature ambiante a 6t~ port6 ~t 77 °K. Les tests d'&anch6it6 ont montr6 que le d6bit de fuite 6tait inf6rieur ~t 5 x 10 -8 arm • cm3/s. Le m o n t a g e des 6chantillons dans le scintillateur en bolte ~t gants 6tant particuli6rement ddlicat, il n ' a pas p a r u indispensable de compliquer cette manipulation en fixant la soudure chaude des thermocouples sur un 6chantillon. En fait, deux thermocouples gainds en acier inoxydable de diam6tre ext6rieur 1 m m assurent la mesure de temp6rature du gaz 5. proximit6 de l'6chantillon. L'appareil est 6quip6 d ' u n dispositif de transfert automatique par r6gulation/t deux niveaux. Ce dispositif assure un fonctionnement pendant 72 h sans intervention. La c o n s o m m a t i o n horaire en fonctionnement n o r m a l avec les photomultiplicateurs sous tension est de 1.2 litre d ' a z o t e liquide.

--~ t: 2 ns/c Fig. 7a. Forme de l'impulsion, signal b. la sortie du photomultiplicateur 56 UVP.

¢xl

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.......

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I

I

t : 100 ns/c Fig. 7b. Forme de l'impulsion, signal apr6s la <(miseen forme >~.

250

c. EGGER.MANN et al.

les derni~res dynodes sont aliment6es par un pont ~t fort d6bit (,~ 20 mA). La fig. 7a montre le signal & la sortie du photomultiplicateur analys6 par un ~ tiroir sampling Tektronix". On volt que la largeur b. mi-hauteur de l'impulsion est de l'ordre de 4 ns. Certaines consid6rations ont conduit & appliquer directement les photomultiplicateurs sur les fen~tres du scintillateur et donc b, les disposer dans l'enceinte ~t vide. Pour 6viter les inconv6nients d'un fonctionnement sous vide, l'61ectronique correspondant & chaque photomultiplicateur se trouve plac6e dans une enceinte contenant un gaz sec sous pression voisine de 1 bar. L'6tanch6it6 a 6t6 r6alis6e par un joint coulissant au niveau du culot des tubes• Les discriminateurs en amplitude sont plac6s directement & la sortie de l'anode, les parasites dans

les cftbles 6tant tr&s importants. Ces discriminateurs sont h faible seuil ( ~ 0.5 V) et sont rggl6s & l'aide d'une t616commande. La mise en forme donne au signal une amplitude suffisante ( ~ 10 V avec 10 ns de temps de mont6e) pour d6clencher le s61ecteur de temps de vol (fig. 7b). 4. Application ~ ia mesure de la section efficace de fission du 239pn La section efficace de fission du 2 3 9 p u a 6t6 mesur6e au moyen de ce d6tecteur entre 16 e V e t 35 keV 6) par la m6thode du temps de vol en utilisant l'acc616rateur lin6aire de Saclay (45 MeV) comme source puls6e de neutrons~). Le d6tecteur contenait 1 g de 2 3 9 p u et la distance de vol dtait de 50 m. Le tableau 1 r6sume les conditions de la mesure.

(b)

A

B

300

pu 239

30C

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150

150

•

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164

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•• .

a62

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E (eV)

• "'."

2o6

ID

~b4

•

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•

1~8

°

•

.

.

.

262

2o6 E (eV)

Fig. 9. n. Section efficace totale3); ~. Section efficace de fission (ce travail); c. Section efficace de fission2); D, Section efficace de fissionS).

DETECTEUR

DE F I S S I O N A BASSE T E M P E R A T U R E

(77°K)

251

TABLEAU 1 Conditions de la mesure.

Accdl6rateur

S61ecteur de temps de vol : (HC 25 lntertechnique)

500 impulsions de 50 ns/sec

[ g a m m e d'6nergie ~.largeur des canaux

Longueur de vol

de 35keV ~ 200eV 50 ns

de 200 b, 70eV 100 ns

de 70 h 36eV 200 ns

de 36 b. 16eV 400 ns

50 m 05

Dur6e d'accumulation Filtre

250 h Bore naturel : 6paisseur : 960 mg/cm 2

Ecrans de bruit de fond

Cobalt-aluminium

O, VT(, .~' ')

SECTION EFFICACE DE FISSION DU 23QPu A 77°K

~lhO(

0

I! if" Fig. 8. La courbe af E½ en fonction de l'6nergie E.

252

c. EGGERMANN et al.

L'expdrience consistait ~ mesurer simultandment le taux de fission dans chacun des trois plans du ddtecteur et le spectre d'dnergie des neutrons incidents (mesurd par un compteur proportionnel 5- BFa plac6 immddiatement derri6re le scintillateur). Les bruits de fond ont dtd obtenus en interposant des dcrans 5- rdsonances noires (aluminium, cobalt, manganese) dans le faisceau de neutrons. Les impulsions dues aux fragments de fission provenant des ddp6ts situds dans des plans diff6rents (donc 5- des distances de vol diff6rentes) ont dt6 analysdes et coddes sdpardment par un sdlecteur de temps de vol H C 25 <>puis enregistrds sur bande magndtique 5- 16 pistes d'une platine EM1; ceci a permis d'utiliser 32 768 canaux rdpartis de la fa~on suivante : 8192 canaux pour chacun des trois plans du ddtecteur de fission et 8192 canaux pour le comptage du spectre des neutrons incidents. Les bandes 5. 16 pistes &aient ensuite transformdes en bandes 57 pistes et les rdsultats 6taient intdgrds par le calculateur CAE 510 du laboratoire. Les corrections de distances de vol ont dtd faites apr~s l'enregistrement. Une durde d'accumulation de 2 5 0 h a permis d'obtenir une bonne prdcision statistique. Le nombre de coups au sommet de la rdsonance 5- 75 eV par exemple est de 6500 par canal de 100 ns. La fig. 8 reprdsente la courbe a l e & de 40eV 5- 200eV en fonction de l'6nergie2). L'amdlioration de la rdsolution est mise en 6vidence sur la fig. 9 montrant quelques rfisonances au voisinage de 200 eV 4). A - - section efficace totale 3); B - - section efficace de fission (Saclay, ce travail); c - - s e c t i o n efficace de fission (mesure antdrieure faite 5- Saclay avec une base de vol de 16 m et 5- la tempdrature ambiante2); D - - s e c t i o n efficace de fission (Los

Alamos, explosion nucldaire, distance de vol de 185 m)5). On peut voir que la rdsolution obtenue avec le nouveau ddtecteur (courbe B) est nettement supdrieure /l celles d'autres mesures de fission faites 5- Saclay et Los Alamos. La rdsolution est comparable 5- celle de la mesure de la section efficace totale; ceci permettra une analyse correcte des rdsonances jusqu'5- 640 eV environ7). Apr6s ce travail une dtude similaire a dtd faite 5, l'Institut Kurchatov, avec une chambre d'ionisation, mesurant la section efficace de fission de 255U 6). Les auteurs remercient M e*l~Valentin (C.E.N. - - Fontenay aux R o s e s - - C.E.A.) pour les ddp6ts de 239pu et M . J . Kooi (Transplutonium G r o u p - Euratom) pour la source de 2S2Cf. Ils prdsentent 6galement leurs remerciements au Dr. A. Michaudon pour ses conseils et encouragements.

R6f6rences I) j. Blons, M. Dumazcrt, C. Eggermann, J. Fermandjian et Y. Pranal, Conf6renc¢ de Strasbourg (D6c. 1968). ~) A. Michaudon, ThOse de Doctorat d'Etat (Paris, Mai 1964); Rapport CEA no. 2552. 3) H. Derrien et al., Nuclear data f o r reactors 2 (AIEA, Vienne, 1967) p. 195. 4) A. Michaudon, Conf. Neutron cross sections (Washington, Mars 1968). 5) E. R. Shunk et al., Rapport LA. DC. 7620 (Los Alamos,

U.S.A.). 6) T. A. Mostovaya, V. S. Mostovoi ¢t I. V. Kurchatov, Conf. de Doubna (Moscou, U.R.S.S., Juillet 1968). 7) j. Blons et al., C. R. Acad. Sci. T. 267, s6rie B, (Paris, 7.10. 1968) p. 901.