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Économies d'énergie et émission de CO2 dans le traitement–utilisation des hydrocarbures
C. R. Acad. Sci. Paris, Sciences de la Terre et des planètes / Earth and Planetary Sciences 333 (2001) 797–810 2001 Académie des sciences / Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS. Tous droits réservés S1251-8050(01)01708-6/FLA Géomatériaux / Geomaterials
Économies d’énergie et émission de CO2 dans le traitement–utilisation des hydrocarbures Daniel Decroocq Institut français du pétrole, 1 et 4, av. de Bois-Préau, 92852 Rueil-Malmaison cedex, France Reçu le 18 juillet 2001 ; accepté le 22 octobre 2001 Article rédigé à l’invitation du Comité de lecture
Abstract – Energy savings and CO, emissions through the industrial processing and uses of fossil hydrocarbons. By the year 2020 or so, oil and gas, which contribute currently to 62 % of the whole of carbon dioxide anthropogenic emissions, will go on to cover roughly half of the world demand of primary energy. Thence, the fight against the CO2 emissions requires the implementation of preventive actions as regards processing (refining of crude oil and natural gas) and uses (combustion in boilers for energy production and engines for automotive transportation) of fossil hydrocarbons and curative actions aiming at the capture and sequestration of the given off CO2 . The appropriate technical solutions to do that are reviewed in this paper. 2001 Académie des sciences / Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS crude refining / power plant / combustion engines / energy savings / carbon dioxide emissions
Résumé – À l’horizon 2020, pétrole et gaz naturel, qui contribuent actuellement à hauteur de 62 % aux émissions anthropogéniques de gaz carbonique, devraient continuer à couvrir la moitié des besoins mondiaux d’énergie primaire. La lutte contre les émissions de CO2 implique donc la mise en œuvre d’actions préventives en matière de traitement (raffinage des pétroles bruts et du gaz naturel) et d’utilisation (combustion en foyers fixes, transport automobile) des hydrocarbures fossiles, ainsi que des actions curatives visant à la captation et à la séquestration du CO2 émis ; les solutions technologiques disponibles ou envisagées pour ce faire sont passées en revue dans le présent article. 2001 Académie des sciences / Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS raffinage du pétrole / centrale thermique / moteurs à combustion interne / économies d’énergie / émissions de gaz carbonique
Abridged version About refining, which is market driven, the drastic shift in the uses of crude oil, observed since the end of the seventies, deeply affect the demand breakdown of petroleum products. In fact, this distribution is increasingly turning towards light products, such as gasoline or petrochemical feed stocks, and middle distillates, including diesel oil, at the expense of the heavy ones which will make up only 10 % of the world oil consumption in 2020.
But increased emphasis on environmental problems, especially air pollution greenhouse effect, leads also to more stringent regulations concerning the pollutant emission and refining has to cope with the quality of upgrading of petroleum products. For both gasoline and diesel oil the objectives are roughly the same: a reduction of their content in sulfur and aromatic compounds. These new market forces and environmental constraints produce major changes in the refining schemes that become still more complex for reformulating motor fuels and valorising the bottom of the barrel.
Adresse e-mail : [email protected] (D. Decroocq).
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Thence, the self-consumption of the refineries increases progressively and could reach, for the European Union, 6.6 % of the processed crude in 2010. In the same way, the carbon dioxide emissions from refining, which accounts now for 4 % of the world man induced emissions, should be to know a strong increasing, of the order of 40 %, due also to the new capacities of hydrogen production (by partial oxidation or steam reforming) required by the deep hydrodesulfurisation and hydroconversion of the energetic cuts. Effectively, any ton of hydrogen produced starting from residues leads to 15 tons of CO2 and even with natural gas 11 tons of CO2 are still generated. Energy savings are the main concern for the combustion heating fuels, heavy fuels and natural gas in boilers and furnaces. For example, the electricity production by power plant has experienced a strong rise of its energetic field (over 50 %) and, therefore, a decrease of the CO2 emissions due to the emergence of many technological improvements: use of gas turbines, combined cycles including, if needed, a step of fuel gasification, cogeneration for joint production of heat and electricity. Concerning transportation, motor fuels are under pressure to contribute with the engines’ improvement to the reduction of the exhaust pipe emissions, which account for carbon dioxide to 25 % of the total CO2 emissions. In this field, the strengthening of the emission standards for the main pollutants (CO, NOx , non-burnt hydrocarbons, soot particles) goes with a pronounced lowering of the unitary car consumption and CO2 emissions according to the ambitious objectives decided by the European Association of car constructors and the European authorities. To reach these results, an impressive technological evolution is carried out dealing with the continuous improve-
ment of the combustion engines (direct injection for spark ignition and diesel motors, new ways of combustion), the reformulation of conventional motor fuels according to the 2005 Auto oil directive and the development of alternative motors (hybrid, electric with battery or fuel cell) and new fuels (LPG, natural gas, biofuels, methanol, hydrogen). However, a right comparison between these various technological paths from the viewpoint of the CO2 emissions requires a complete well-to-wheel balance of the whole of the production-utilization chain. This analysis shows that the very high performance and mass produced Diesel engine with direct injection constitutes the best technical solution to reduce, on the shortterm, the CO2 given off by cars. The use of natural gas in a combustion engine especially designed for this kind of fuel could be also an interesting way for this purpose. Moreover and subject to thorough environmental balance, the biofuels, which enable carbon dioxide recycling via photosynthesis, deserve specific attention too. Conversely, the use of hydrogen produced from fossil hydrocarbons, even in a high yield converter such as a fuel cell, does not appear, towards the absolute quantity of CO2 emitted, a more attractive solution than the preceding ones. However, the carbon dioxide stemming from the industrial hydrogen manufacturing, available in a concentrated form, is easier to remove than at the outlet of the exhaust pipe of a lot of cars, where it takes place in a diluted and scattered form. In the former case, some ideas are put forward for processing gas with high content of CO2 (combustion with pure oxygen, capture from the flue gas by absorption in basic solutions) followed by sequestration: injection in geological formations, depleted reservoirs or oceans, biochemical sequestration by earth’s and marine ecosystems.
1. Introduction
contribue à hauteur de 62 % aux émissions de gaz carbonique d’origine anthropogénique, lesquelles sont responsables, après pondération par le pouvoir radiatif des gaz concernés (CO2 , CH4 , N2 O, dérivés halogénés du carbone), de 64 % de l’effet de serre correspondant. Or, le protocole de Kyoto impose aux pays industrialisés une réduction de 5,2 % des émissions de gaz carbonique, par rapport au niveau de 1990, sur la période 2008–2012. En conséquence, l’industrie des hydrocarbures doit prendre sa part des efforts entrepris pour ce faire. La lutte contre les émissions de gaz carbonique tout au long de la chaîne de traitement et d’utilisation des hydrocarbures implique la mise en œuvre d’une politique volontariste d’actions préventives d’économies d’énergie, d’accroissement des rendements énergétiques et de recours à des filières technologiques nouvelles, offrant une alternative économiquement crédible à l’utilisation conventionnelle des énergies fossiles. Ces mesures de prévention doivent bien entendu être complétées par un ensemble d’ac-
Le pétrole et le gaz naturel, qui couvraient en 1973, lors du premier choc pétrolier, 69 % de la consommation mondiale d’énergie primaire, devraient continuer à jouer un rôle majeur au cours des prochaines décennies. D’après les perspectives dégagées lors de la dernière Conférence mondiale de l’énergie, la demande mondiale d’énergie, en constante augmentation depuis 1960 sous l’effet de l’évolution démographique de la planète et d’une industrialisation accélérée, pourrait se situer en 2020 entre 11,5 et 13,6 milliards de tonnes d’équivalent pétrole (tep) contre 8,5 en 1998 et 5,6 en 1973. Les hydrocarbures, à raison de 27 % pour le pétrole et de 24 % pour le gaz naturel, représenteront encore en 2020 (figure 1) 51 % de la fourniture mondiale d’énergie primaire, la fraction consommée pour des usages où le pétrole s’avère non aisément substituable atteignant à cette date 80 %. Actuellement, la combustion du pétrole et du gaz naturel
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Figure 1. Demande mondiale d’énergie primaire 1973–2020. Figure 1. World demand for primary energy (1973–2020).
tions curatives visant à la capture et à la séquestration du gaz carbonique émis. Cet exposé, qui ne prétend pas être exhaustif, s’attache à mettre en exergue quelques aspects marquants de cette problématique.
2. Le raffinage des pétroles bruts et la production d’hydrogène Les tendances lourdes qui ont caractérisé, ces dernières années, l’évolution du marché des produits pétroliers devraient se maintenir au cours de la prochaine décennie. Au plan quantitatif, on assistera à la poursuite de l’expansion du marché des carburants, en faveur essentiellement du gazole et du kérosène, dont la consommation annuelle devrait atteindre, au niveau mondial, des taux de croissance de 3 à 4 %. Conséquence d’une diésélisation toujours plus marquée du parc automobile, du moins en Europe, car le marché nord-américain est incontestablement plus stable, le rapport gazole/essence ne cessera de croître, posant le problème d’une disponibilité suffisante en distillats moyens à la sortie de la raffinerie. Au total, la consommation de produits pétroliers destinée aux besoins du transport dépassera sensiblement la moitié de la consommation totale de pétrole brut à l’horizon 2020. Parallèlement, on observe un tassement continu du marché du fuel domestique et des fuels lourds, déplacés notamment par le gaz naturel et les énergies renouvelables pour le chauffage, la production d’électricité, voire la fourniture d’énergie à l’industrie.
Ce changement drastique dans l’utilisation du pétrole au profit du transport et, dans une moindre mesure, de la pétrochimie, affecte durablement la répartition de la demande entre coupes légères, distillats moyens et coupes lourdes (figure 2), qui ne représenteront plus en 2020 que 10 % de la consommation mondiale de pétrole brut. Sur le plan qualitatif, les préoccupations environnementales et la sévérisation des spécifications des produits pétroliers qui en résulte constituent aussi des facteurs d’évolution majeure du raffinage. Aux ÉtatsUnis, 30 ppm de soufre dans les carburants semble être la limite maximum qui sera admise, tandis que l’avenir des composés oxygénés, comme le méthyltertiobutyléther (MTBE), en tant que bases pour la formulation des essences apparaît incertain, en raison de leur forte solubilité dans l’eau et de leur faible atténuation naturelle, dans la foulée de la réglementation californienne, qui en interdira l’incorporation dès la fin 2002. En Europe, à l’horizon 2005, les teneurs maximales en soufre de l’essence et du gazole seront fixées à 50 ppm (figure 3), la teneur maximale en aromatiques dans l’essence à 35 %, mais de nombreuses incertitudes demeurent encore concernant notamment la teneur en oléfines dans l’essence (inférieure à 10 % en 2010 ?) et en polyaromatiques dans le gazole (inférieure à 2 % en 2010 ?). Les résultats des travaux conduits dans les programmes de recherche AUTO OIL I et II de l’Union européenne sont de nature à mieux asseoir les normes à adopter, mais une augmentation de l’exigence en cétane, la diminution des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et du
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Figure 2. Marché mondial des produits pétroliers et évolution de la structure de la demande. Figure 2. World market of petroleum products.
Figure 3. Évolution des spécifications de l’essence et du gazole dans l’Union européenne. Figure 3. Evolution of the gasoline and diesel fuel.
point final de distillation, si elles ne sont pas encore quantifiées de manière définitive pour les gazoles, sont d’ores et déjà envisagées et auront un impact important sur les techniques de raffinage (figure 3). Ces changements quantitatifs et qualitatifs du marché des produits pétroliers, joints à d’éventuelles variations dans la nature des bruts traités, conditionnent l’évolution, entreprise depuis le début des années quatre-vingt, des schémas et des procédés de raffinage (figure 4). Dans ce contexte, le schéma de raffinage 2010– 2020 s’attachera donc principalement, d’une part, à
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la réduction de la production des fuels lourds en constant déclin et, d’autre part, à la fabrication de carburants aux performances sans cesse améliorées ; c’est le concept de la raffinerie sans fuel, produisant seulement des coupes légères et des distillats moyens pour la traction–propulsion et la pétrochimie, grâce à la conversion conventionnelle des distillats sous vide et à la conversion profonde des résidus lourds excédentaires de distillation atmosphérique et de distillation sous vide (figure 4). Ces transformations font appel à une combinaison plus ou moins complexe de procédés de conversion
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Figure 4. Schéma de raffinage 2010– 2020. Figure 4. 2010–2020 refining scheme.
et de séparation opérant avec élimination de carbone (coking, désasphaltage, craquage catalytique), avec ajout d’hydrogène (hydrotraitements convertissants, hydrocraquage) ou encore par gazéification (oxydation partielle avec production d’hydrogène ou de gaz de synthèse). La reformulation des carburants, quant à elle, fait appel à de nombreuses bases, dont l’obtention mobilise une large gamme de procédés (figure 4). Toutefois, les plus classiques, comme le reformat, riche en alkylbenzènes, obtenu par aromatisation (reformage catalytique) des essences lourdes de distillation directe, l’essence de craquage catalytique, riche en oléfines et les composés oxygénés (MTBE) risquent de voir leur importance relative décliner, en raison de leur impact sur l’environnement. En compensation, cela conduira, pour la fabrication des essences, à une présence accrue dans les schémas de raffinage du futur (figure 4) des unités d’isomérisation des essences légères, d’alkylation des oléfines légères par l’isobutane, d’oligomérisation–hydrogénation des oléfines et, de manière à satisfaire les nouvelles spécifications relatives à la teneur en soufre, d’hydrodésulfuration profonde des essences de craquage catalytique. De même, la fabrication de gazoles à basse teneur en soufre et haut indice de cétane appellera l’intervention d’unités pratiquant l’hydrodésulfuration profonde et l’hydrogénation des constituants de nature aromatique. Le recours à des bases synthétiques d’excellente qualité (indice de cétane supérieur à 70), comme le gazole Fischer–Tropsch ou le diméthyléther (DME), obtenues à partir de gaz de synthèse (CO + H2 ) produit par reformage à la
vapeur d’eau du gaz naturel, sera aussi susceptible de contribuer à résoudre la question du pool gazole. Compte tenu de ces changements marqués, plusieurs préoccupations majeures vont continuer à dominer la problématique des opérations de raffinage au cours de la prochaine décennie : le bilan énergétique global, la disponibilité en hydrogène et, par voie de conséquence, l’impact environnemental du raffinage en termes d’émission de gaz à effet de serre notamment. La complexification progressive du schéma de raffinage pousse, en effet, à une augmentation régulière des investissements, des coûts opératoires, mais aussi de l’autoconsommation énergétique des raffineries (tableau). Ainsi, des travaux prospectifs récents, effectués dans le cadre du groupe Énergie du Plan, montrent que l’autoconsommation énergétique pourrait augmenter de 6,3 à 7 % du brut traité en France et de 5,5 à 6,6 % dans l’Union européenne à l’échéance de 2001. L’industrie pétrolière devra donc continuer à mettre en place de nouvelles solutions technologiques, plus économes en énergie, pour contenir cette expansion structurelle et améliorer sensiblement l’efficacité énergétique de la raffinerie. Par ailleurs, la sévérisation des spécifications des carburants, jointe à l’hydroconversion des distillats sous vide et des résidus, seront génératrices d’une forte hausse de la consommation en hydrogène de la raffinerie. À titre d’exemple, une unité d’hydrotraitement produisant un gazole à 50 ppm de soufre consomme, selon la nature de la charge, de 4 à 7 kg d’hydrogène par tonne de gazole traité. En consé-
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D. Decroocq / C. R. Acad. Sci. Paris, Sciences de la Terre et des planètes / Earth and Planetary Sciences 333 (2001) 797–810 Tableau. Influence de la complexité du raffinage sur les coûts et les autoconsommations* . Table. Influence of the refining complexity upon the investment costs and the self-consumptions of refineries. Type de raffinerie Simple Conversion conventionnelle Conversion(2) profonde
Investissements (milliards de $ US)
Coût du raffinage ($/bbl)
Autoconsommation énergétique (% poids du brut traité)
Consommation d’hydrogène
0,5 1–1,5(1) 2,5
1,5 3–4 7,5
4–4,5 6–8 11–13
0,2–0,3 0,5–1 1–1,5
(1) Selon
la qualité des produits. les unités visant à améliorer la qualité des produits (spécifications 2000). * Pour une raffinerie ayant une capacité de traitement de 8 Mt de pétrole brut par an et implantée en Europe. Source : IFP/DSEP. (2) Incluant
quence, les besoins en hydrogène d’une raffinerie complexe traitant huit millions de tonnes de pétrole brut par an, équipée d’unités de conversion profonde et axée sur la production de carburants répondant aux normes européennes de l’horizon 2005 sont de l’ordre de 1 à 1,5 % en poids du brut traité, soit environ 100 000 tonnes par an (tableau). Or, l’unité de reformage catalytique, productrice des bases essence à haut indice d’octane et seul procédé fournissant de l’hydrogène dans un schéma de raffinage conventionnel, est dans l’incapacité de satisfaire à de tels besoins en hydrogène. Par suite, des unités dédiées à la production d’hydrogène par oxydation partielle des résidus ou reformage à la vapeur d’eau du gaz naturel (figure 4) devront être implantées au prix, toutefois, d’une augmentation marquée des coûts et des rejets de gaz carbonique. Chaque tonne d’hydrogène produite à partir de gaz naturel contribue, en effet, à rejeter 11 tonnes de CO2 , la situation étant encore plus défavorable à partir de résidus (15 tonnes de CO2 par tonne d’hydrogène). Alors que les émissions de gaz carbonique liées au raffinage ne représentaient encore en France, en 1999, que 4 % des émissions globales de CO2 , celles-ci devraient connaître une forte augmentation au cours des dix à quinze ans à venir, que l’on peut estimer, pour l’ensemble de l’Union européenne, à 40 % des valeurs actuelles. Les processus de sévérisation des normes carburants et de conversion profonde des résidus doivent donc être mis en balance, pour en optimiser le développement, avec l’accroissement des émissions de gaz carbonique qu’ils entraînent et qui constitue, pour le raffinage, une difficulté majeure. Ce contexte est de nature à encourager la mise au point de nouveaux procédés d’épuration, peu ou non consommateurs d’hydrogène, tels que, par exemple, la biodésulfuration, utilisée en étape de finition.
3. Production de chaleur ou/et d’électricité En France, où 109 millions de tonnes de carbone ont été émises sous forme de gaz carbonique en
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1999, le chauffage des locaux (25 %), les centrales thermiques de production d’électricité (9 %) et la fourniture d’énergie à l’industrie (21 %) atteignent ensemble 55 % du total de ces émissions. Dans le domaine du chauffage résidentiel et tertiaire, qui représente 56 % des utilisations du fuel domestique, dont la consommation française s’élevait pour 1999 à 17 millions de tonnes, les efforts entrepris pour économiser l’énergie ont été couronnés de succès et les diminutions annuelles de consommation de fuel domestique se montent, en cumulé entre 1988 et 1997, à 2,6 millions de tonnes d’équivalent pétrole. La sévérisation des normes d’isolation des habitations et l’amélioration du rendement énergétique des chaudières, au-dessus de 90 %, ont donc contribué efficacement à la diminution des rejets de CO2 . En ce qui concerne la production d’électricité, qui a été longtemps basée sur les seules centrales vapeur alimentées au charbon, au fuel lourd, au combustible nucléaire et parfois au gaz, on a vu émerger progressivement de nombreuses innovations technologiques, responsables d’une augmentation régulière des rendements énergétiques et donc, pour une même puissance installée, d’une diminution concomitante des rejets de gaz carbonique. C’est ainsi que sont apparues, en premier lieu, les centrales à turbine à gaz naturel de grande puissance unitaire (250 MW), comprenant un compresseur d’air chaud, une chambre de combustion et une turbine de détente alimentée par les gaz brûlés et entraînant le compresseur, d’une part, et un alternateur, d’autre part. Grâce aux progrès technologiques enregistrés en matière d’alliages métalliques et d’échange thermique, les niveaux de température admissibles au premier étage de la turbine sont de l’ordre de 1 400 ◦ C, ce qui, allié à des taux de compression de 30, permet aujourd’hui d’atteindre des rendements énergétiques qui approchent les 40 % et qui sont donc comparables à ceux des meilleures centrales classiques à vapeur. Une nouvelle étape a été franchie par l’utilisation d’un cycle combinant la turbine à gaz et la turbine à vapeur (figure 5). Les gaz d’échappement de la turbine à gaz, qui fournit les deux tiers de la puissance
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Figure 5. Centrale électrique à cycle combiné. Figure 5. Combined cycle for power plant.
totale installée, sont alors utilisés dans une chaudière de récupération ; comme la température de sortie de la turbine à gaz peut atteindre 600 ◦ C, de la vapeur surchauffée à 550 ◦ C, timbrée à 10 MPa, peut être produite et permet d’alimenter une turbine à vapeur à deux ou trois étages. On obtient ainsi, avec les matériels disponibles actuellement, des rendements énergétiques allant jusqu’à 60 %. Une centrale à cycle combiné est composée d’une ou plusieurs tranches, la puissance unitaire d’une tranche pouvant atteindre 750 MW. Le coût d’investissement (500 à 700 $/kW) est le double de celui d’une turbine à gaz, mais la moitié de celui d’une centrale à vapeur conventionnelle. En raffinage, la recherche d’une meilleure valorisation de certains résidus ultimes a conduit au développement, pour la production d’utilités, d’une nouvelle technologie : la gazéification des résidus intégrée avec un cycle combiné (IGCC : Integrated Gazeification Combined Cycle). L’élimination de toutes les impuretés du gaz de synthèse obtenu dans l’étape de gazéification, afin d’alimenter la turbine à gaz sans risque de dommage pour celle-ci, est toutefois requise. En Europe, quelques installations de ce type sont en opération, principalement aux Pays-Bas et en Italie. Le rendement énergétique d’une centrale à cycle combiné avec gazéification intégrée est de l’ordre de 45 % ; il s’agit d’une technologie très propre au plan environnemental, mais son coût d’investissement demeure élevé. Dernière venue, la cogénération, ou production combinée de travail et de chaleur, recouvre un ensemble de techniques délivrant de manière simultanée de l’énergie mécanique, le plus souvent utilisée
pour produire de l’électricité par couplage à un alternateur, et de l’énergie thermique. Tout l’intérêt de ces techniques réside dans le fait que le rendement mécanique classique, de l’ordre de 40 %, est doublé grâce à la récupération et à l’utilisation de l’énergie contenue dans les gaz de combustion et dans les circuits de refroidissement d’une machine thermique. À production d’électricité et de chaleur équivalente, la quantité d’énergie primaire globalement nécessaire est ainsi, dans l’exemple de la figure 6, de 100 pour la filière cogénération au lieu de 153 dans le cas des filières séparées, ce qui représente une économie en combustible de 35 %. Différents schémas sont rencontrés, parmi lesquels on peut citer : – le couplage d’un générateur de vapeur classique avec une turbine à vapeur ; – le couplage d’une turbine à gaz et d’un échangeur de récupération placé sur les gaz d’échappement ; – les cycles combinés associant une turbine à gaz à une chaudière de récupération avec post-combustion, auxquelles se rajoute une turbine à vapeur qui détend la vapeur haute pression produite par la chaudière ; la vapeur basse pression en sortie de la turbine alimente, quant à elle, le circuit de distribution de chaleur ; – le couplage d’un moteur alternatif avec des échangeurs de récupération fonctionnant sur les fluides moteur et les gaz d’échappement. La diversité des solutions techniques aujourd’hui disponibles en matière de cogénération permet de répondre à des besoins très larges de puissance électrique, variant de quelques centaines de kilowatts, avec les moteurs alternatifs, à plusieurs mégawatts, avec les turbines à gaz, voire même quelques cen-
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Figure 6. Bilan énergétique de la cogénération. Figure 6. Energetic balance of cogeneration.
taines de mégawatts, avec de grandes centrales à cycles combinés ou à vapeur. En Europe, les PaysBas, pour la fourniture d’électricité, et l’Allemagne, pour les réseaux de chaleur, sont particulièrement avancés dans le domaine de la cogénération, tandis que les États-Unis installent chaque année de l’ordre de 3 000 MW de puissance électrique obtenue par cogénération.
4. La problématique du transport automobile : le couple moteur–carburant L’impact environnemental du transport routier, qui connaît une expansion régulière du fait de l’accroissement du nombre de véhicules et de leur kilométrage annuel, demeure une préoccupation sociale majeure et continue donc à faire l’objet d’un effort massif de recherche et de développement technologique visant à lutter contre toutes les formes de pollution atmosphérique dont il est responsable et dont les conséquences sur la santé et le climat sont désormais largement admises. Le durcissement de la réglementation
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en termes d’émission des voitures particulières a suscité des avancées techniques spectaculaires, qui ont permis, en l’espace d’une trentaine d’années, de réduire de deux ordres de grandeur (figure 7) les rejets à l’échappement des principaux polluants (CO, NOx , hydrocarbures imbrûlés, particules), apportant ainsi, à l’échelle locale, une amélioration sensible de la qualité de l’air en milieu urbain. Ces résultats ont été obtenus grâce aux progrès enregistrés en matière de formulation des carburants, de gestion du mélange air– carburant, d’optimisation de la combustion dans les moteurs, mais surtout de post-traitement des effluents (catalyse trois voies, catalyse d’oxydation, filtres à particules) dans la ligne d’échappement. À une échelle plus globale, qui est celle de l’effet de serre, le transport routier contribue, au plan mondial, pour 23 % aux rejets anthropogéniques de gaz carbonique ; des actions vigoureuses sont également menées pour, à même service, réduire les consommations de carburant et donc les émissions correspondantes de gaz carbonique. Les perspectives tracées par l’Association des constructeurs européens d’automobile (ACEA) apparaissent à cet égard particulièrement ambitieuses (figure 8). Alors qu’en 1997 la consommation moyenne des voitures particulières construites cette année-là en Europe s’élevait, toutes marques et types de véhicules confondus, à 7,2 L aux 100 km, l’ACEA a fixé comme objectif de consommation 5,3 L aux 100 km en 2008 et 4,5 L aux 100 km en 2012. Ces valeurs correspondent à des émissions de CO2 de 140 g/km et 120 g/km, le Parlement européen préconisant une réduction encore plus drastique à 90 g/km en 2010. Certes, des progrès significatifs ont été effectués dans cette direction, imposés par des contraintes géopolitiques, industrielles et économiques de disponibilité et de coût des carburants, mais de nombreuses percées technologiques sont encore nécessaires pour atteindre les valeurs précitées, d’autant que la sophistication croissante des équipements du véhicule (la climatisation par exemple) joue dans le sens d’une augmentation de la consommation en carburant. À titre d’illustration, la figure 9 positionne les performances des voitures particulières à boîte de vitesse manuelle fabriquées par les constructeurs allemands entre 1997 et 1999 ; on constate que leurs émissions de gaz carbonique sont encore, à l’exception des véhicules Diesel à injection directe, largement supérieures aux futures normes 2008 et 2012, représentées dans le graphique par les lignes horizontales. De plus, il ne faut pas perdre de vue le fait que la pénétration d’une innovation au sein d’un parc automobile existant est un processus lent qui demande, pour toucher plus de la moitié du parc, une dizaine d’années. Outre la reformulation des carburants classiques (essence, gazole) déjà abordée à propos du raffinage,
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Figure 7. Sévérisation de la réglementation antipollution pour les voitures particulières depuis 1970. Figure 7. Evolution of the antipollution regulations since 1970 for the private cars.
Figure 8. Scénario de réduction des émissions de CO2 par les voitures particulières pour l’Union européenne. Figure 8. Scenario of cut in CO2 emissions of private cars for the European Union.
les travaux entrepris pour réduire les émissions de gaz carbonique se structurent selon trois lignes de force (figure 10) : l’amélioration des moteurs thermiques conventionnels (moteurs à allumage commandé et Diesel), l’appel à de nouveaux carburants (biocarburants, GPL, GNV, hydrogène et méthanol) et le développement des moteurs alternatifs (hybride, électrique à batterie ou à pile à combustible). En ce qui concerne les moteurs à essence, des variantes techniques diverses, telles que le recyclage d’une fraction des gaz d’échappement, qui améliore le rendement et diminue les émissions d’oxydes d’azote,
ont été mises en œuvre, mais un pas décisif a été franchi avec l’injection directe du carburant dans le cylindre, technologie qui apporte de nombreux avantages : possibilité d’utiliser des taux de compression plus élevés, meilleure efficacité thermique, réduction des consommations ou surconsommations, notamment lors des démarrages à froid, meilleure réponse lors des phases de fonctionnement transitoires. Grâce à l’injection directe, deux modes de combustion moteur sont alors envisageables : d’une part, un mode classique, opérant à la stœchiométrie et traitant les gaz d’échappement dans un pot catalytique
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Figure 9. Positionnement d’un parc de véhicules allemands actuels en regard des futures normes d’émission de CO2 . Figure 9. Performances of a group of German private cars compared with the future standards of CO2 emissions.
Figure 10. Maîtrise de l’énergie et des émissions : couplage moteur–carburant par les véhicules automobiles. Figure 10. Energy savings and emissions decreasing: the coupling engine– fuel and the ways of their technical improvement.
trois voies ; d’autre part, un mode en charge stratifiée, fonctionnant avec un excès d’air global, la stratification de la charge permettant de réaliser, au voisinage de la bougie, une richesse locale suffisante pour assurer un démarrage, puis une propagation correcte de la combustion. Ce sont, pour l’essentiel, les progrès de l’électronique qui, en offrant une grande flexibilité au niveau des commandes de l’injection et de l’allumage, ont rendu possible le contrôle optimal de ces moteurs fonctionnant en mélange pauvre. L’injection directe du carburant et la maîtrise d’une combustion stratifiée permettent de se rapprocher du
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rendement des moteurs Diesel et de diminuer les consommations de 15 à 30 % (figure 9). En revanche, le fonctionnement avec excès d’air est incompatible avec le traitement des effluents par catalyse trois voies et augmente donc les émissions de NOx . Pour tirer pleinement profit de leurs avantages en termes de rendement et de rejet de gaz carbonique, les moteurs à essence à injection directe de l’avenir vont donc devoir s’efforcer de maîtriser leurs émissions d’oxydes d’azote. Si on en vient maintenant au moteur Diesel, on peut remarquer que l’augmentation du taux de pénétration
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des véhicules Diesel dans le parc automobile européen, qui était de 28 % en 1999 et qui pourrait atteindre 40 % en 2010, joue déjà, en raison du meilleur rendement du moteur Diesel par rapport au moteur à essence, dans un sens favorable à la réduction des consommations et donc des rejets de gaz carbonique. Historiquement, le développement du moteur Diesel pour les voitures particulières a été lié à l’adoption de la technologie dite de la préchambre, qui consiste à injecter le gazole dans un volume annexe à la chambre principale, dont la géométrie est étudiée pour générer une forte turbulence. Ce procédé permet d’initier et de propager la combustion dans des conditions favorables à la diminution du bruit et des fumées, au prix de pertes thermiques plus élevées, qui nuisent, de ce fait, au rendement. Par la suite, la généralisation de la technique multi-soupapes et de la suralimentation, permettant d’augmenter la quantité d’air admise par cycle, mais surtout l’adoption progressive de l’injection directe, qui était jusque dans un passé récent réservée aux poids lourds, ont entraîné une augmentation marquante des performances tant au plan du couple, de la puissance, des émissions de polluants, du bruit et, plus généralement, de l’agrément de conduite. Dans ce contexte, deux technologies majeures ont été développées : l’injecteur pompe et l’injection en rampe commune. Associés à une centrale électronique de plus en plus complexe, les niveaux de pression atteints, de 130 à 200 MPa, favorisent une pulvérisation très fine du carburant, assurant ainsi une vaporisation immédiate et une très bonne qualité de mélange avec l’air comburant. De plus, la simulation numérique 3D du couplage hydrodynamique–transferts–réactions chimiques a permis une conception géométrique très précise des tubulures d’admission et de la chambre de combustion. La combinaison de ces technologies, l’allègement des pièces en mouvement, la diminution des frottements ont apporté nombre d’avantages aux moteurs Diesel de dernière génération, qui ont trait à la réduction des consommations, au compromis NOx – particules, à la facilité de contrôle. L’injection directe diminue ainsi les consommations d’environ 15 % par rapport au Diesel à préchambre, sachant que celui-ci présente déjà un gain du même ordre par rapport au moteur à essence conventionnel. En contrepartie de ses faibles émissions de gaz carbonique (figure 9), le moteur Diesel reste handicapé par des émissions de NOx et de particules largement supérieures à celles de son homologue à essence équipé d’un pot catalytique trois voies. D’où l’importance des travaux conduits sur la catalyse DéNOx , dont la mise en œuvre sera favorisée par l’abaissement de la teneur en soufre du gazole, et des filtres à particules. Enfin, pour les moteurs thermiques du futur, de grands espoirs sont placés dans le développement
de nouveaux modes de combustion (auto-allumage contrôlé par maintien dans le cylindre d’une fraction résiduelle des gaz brûlés pour le moteur à essence ou combustion homogène pour le moteur Diesel), qui, en introduisant au plan des carburants de nouvelles contraintes, remettront d’ailleurs en cause, s’ils s’imposent à l’avenir, la représentativité même des indices d’octane et de cétane pour qualifier la combustion dans les moteurs thermiques à piston. En matière de carburants alternatifs liquides, on peut citer, pour mémoire, les biocarburants utilisés, à faible teneur, dans la formulation des carburants classiques. C’est, par exemple, le cas des esters méthyliques d’huile végétale (colza, tournesol), dont l’incorporation à des teneurs inférieures à 5 % dans le gazole est parfaitement tolérée, comme l’ont montré de nombreux travaux en France et en Italie, par les moteurs Diesel modernes et s’accompagne d’une légère réduction des émissions de polluants. L’éthanol, obtenu à partir de céréales, de betterave ou encore de canne à sucre (Brésil) peut, quant à lui, être utilisé comme essence, soit tel quel, soit en mélange, mais, dans ce dernier cas, il est plutôt incorporé sous forme d’éthyltertiobutyléther qui présente une meilleure compatibilité avec les hydrocarbures. L’utilisation de carburants gazeux à la place de l’essence présente des avantages certains en termes de rendement énergétique et d’émissions polluantes, sans exiger de transformations majeures du moteur. Comparé à l’essence, les gaz de pétrole liquéfiés (GPL), accessibles à un coût modeste, permettent de réduire de 10 % les émissions de gaz carbonique : son intérêt est amplement démontré, principalement sur les flottes spécialisées (taxis, véhicules utilitaires légers, bus urbains). De même, le recours au gaz naturel comprimé à 20 MPa (GNV) est une solution déjà éprouvée, puisque 500 000 véhicules sont concernés à travers le monde. Sur des moteurs réglés en conséquence, le GNV procure des avantages notables, qui compensent un approvisionnement énergétique coûteux. Le rendement énergétique dépasse d’environ 10 % celui des moteurs à essence, sans atteindre toutefois les performances d’un moteur Diesel à injection directe, tandis que les émissions de gaz carbonique sont réduites de 20 %. Son principal inconvénient concerne le stockage, très pénalisant, du point de vue poids, encombrement et sécurité, encore que le recours à des matériaux composites dût en améliorer nettement les perspectives à terme. Reste enfin l’utilisation directe de l’hydrogène en tant que carburant automobile. S’il présente des propriétés de combustion intéressantes (vitesse de propagation élevée, plage de fonctionnement en mélange pauvre étendue et absence de CO2 dans les gaz brûlés), son emploi se heurte néanmoins à de nombreuses
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Figure 11. Couplage des moteurs thermique et électrique dans un véhicule hybride. Figure 11. Combination of heat and electric engines for a hybrid vehicle.
difficultés : faible résistance à l’auto-inflammation, limitant le taux de compression, pouvoir détonant, faible contenu énergétique par unité de volume et, surtout, problèmes de stockage et de sécurité. L’hydrogène peut être stocké, soit comprimé à 20 MPa, soit sous forme liquide dans des réservoirs cryogéniques, soit encore transformé en hydrures métalliques, mais aucune de ces solutions n’est pleinement satisfaisante. Pour contourner ces difficultés, on se tourne vers les précurseurs potentiels de l’hydrogène, comme par exemple le méthanol, qui peut être aisément stocké sous forme liquide et qui fournit de l’hydrogène par décomposition dans un réformeur embarqué. Pour terminer ce tour d’horizon et bien que le point ne soit pas au cœur de cet exposé dédié aux utilisations des hydrocarbures, il convient d’évoquer aussi les travaux relatifs à la mise au point des moteurs alternatifs, pour l’essentiel électriques, dont certaines études prospectives prévoient qu’ils pourraient occuper une part du marché des voitures particulières de l’ordre de 10 % à l’horizon 2010–2015. Les véhicules électriques peuvent embarquer l’énergie sous deux formes : batteries ou carburant. Dans le premier cas, les batteries les plus répandues (Ni–Cd ou Li–C) ne confèrent aux véhicules électriques qu’une faible autonomie, de l’ordre de 100 à 200 km, ce qui constitue un obstacle majeur à leur diffusion et en limite, de toute manière, l’utilisation aux zones urbaines. Dans le second cas, le carburant, en l’occurrence l’hydrogène, stocké sous pression ou produit dans un réformeur de méthanol embarqué par exemple, est converti en électricité dans une pile électrochimique (pile à combustible). Pour les applica-
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tions aux véhicules électriques, les plus classiques fonctionnent à basse température et incluent électrodes de Pt–graphite et membranes électrolytiques de polymère perfluoré acide. Les véhicules à pile à combustible font actuellement l’objet de nombreux programmes de recherche et de démonstration, car ils présentent notamment l’intérêt d’éliminer, pour les véhicules équipés d’un reformeur de méthanol embarqué, le problème de l’autonomie. L’avantage majeur des véhicules électriques par rapport aux moteurs thermiques conventionnels est leur niveau d’émission de polluants, nul ou faible. Parmi leurs inconvénients figurent le poids et l’encombrement des équipements (batterie, pile, réformeur embarqué) mais surtout leur coût, d’autant plus élevé que l’effet de série est encore négligeable, ce qui constitue un frein considérable à leur développement et en limite l’utilisation à des flottes spécialisées. À maints égards, le véhicule hybride, qui combine moteur thermique et moteur électrique, semble donc le plus prometteur. Cette association s’effectue au travers d’un couplage série–parallèle, dans lequel l’énergie dégagée par le moteur thermique peut aller, soit aux roues, soit, via une génératrice, vers un stockage en batterie (figure 11). Le véhicule hybride se caractérise par des rendements énergétiques élevés, supérieurs de 50 à 80 % aux moteurs thermiques, et des émissions de polluants réduits d’un facteur 2 à 5, cumulant ainsi, tout en minimisant leurs inconvénients, les avantages des deux types de motorisation : élimination des polluants en zone urbaine par appel au moteur électrique, autonomie et agrément de conduite d’un moteur thermique sur route.
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Figure 12. Émission de CO2 du puits à la roue pour diverses technologies. Figure 12. Well-to-wheel CO2 emissions for various car technologies.
Le succès rencontré au Japon par les premières versions de véhicules hybrides semble les promettre à un bel avenir, si toutefois cette catégorie de véhicule peut être proposée à un prix compétitif. Il faut d’ailleurs souligner que, dans le cas d’une pile à combustible fonctionnant sur hydrogène obtenu par décomposition du méthanol, une solution hybride s’impose, car elle est seule compatible avec les phases transitoires d’utilisation du véhicule. En termes d’émissions de gaz carbonique, il est toutefois indispensable, pour pouvoir comparer l’intérêt respectif de ces différentes technologies, de ne pas se limiter aux seules performances des convertisseurs, mais d’effectuer un bilan global, dit « du puits à la roue », sur l’ensemble de la chaîne de production– utilisation (figure 12). Ainsi, pour les carburants classiques, le gaz carbonique est essentiellement émis lors de leur combustion dans les moteurs thermiques, le raffinage des essences et des gazoles n’apportant qu’une contribution modeste au bilan global. Dans le cas de l’hydrogène, c’est la situation opposée qui prévaut : sa production à partir d’hydrocarbures et/ou méthanol est, en effet, très pénalisante au plan des émissions de CO2 , alors que sa combustion ne dégage, par nature, que de l’eau. De l’analyse des filières de carburants et moteurs classiques et alternatifs (figure 11), il ressort ainsi que le moteur Diesel à injection directe, très performant et massivement diffusé, constitue la solution technologique dont l’impact à court terme est le plus important sur la réduction des émissions de CO2 . L’utilisation du gaz naturel dans un moteur à combustion optimisé pour ce type de carburant constitue également
une voie alternative à considérer. De plus, sous réserve d’un bilan écologique à approfondir, les carburants issus de la biomasse représentent une voie de recyclage de gaz carbonique, via la photosynthèse, qui mérite considération. Inversement, l’utilisation d’hydrogène obtenu à partir d’énergie fossile, même dans un convertisseur à haut rendement comme la pile à combustible, ne semble pas présenter, vis-à-vis des quantités absolues de CO2 émises, d’avantage marqué par rapport aux solutions précédentes (figure 12). Il convient néanmoins de remarquer que les rejets de CO2 liés à la fabrication d’hydrogène se font alors sur un même site, sous forme concentrée, et non de manière diluée et dispersée à la sortie des lignes d’échappement automobile.
5. Les actions curatives : captation et séquestration du gaz carbonique En conclusion, il y a lieu d’évoquer quelques lignes directrices suivies, pour remédier aux émissions de gaz carbonique, en matière d’actions curatives de captation et de séquestration. Pour les sources d’émissions concentrées, au niveau d’une centrale thermique pour la production d’électricité par exemple, la captation du gaz carbonique peut s’effectuer après ou avant combustion (figure 13). La décarbonation après combustion implique un traitement des fumées de la centrale qui, pour être efficace et économiquement supportable, doit être conduit de préférence sur des effluents relativement riches en gaz carbonique, ce qui suppose une
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Figure 13. Production d’électricité en centrale thermique et élimination du CO2 . Figure 13. Fossil fuel power plant and elimination of CO2 from flue gas.
combustion à l’oxygène pur, et non à l’air. Différents procédés peuvent être utilisés dans l’étape de séparation du gaz carbonique proprement dite : liquéfaction ou distillation fractionnée, adsorption, diffusion sélective à travers des membranes et surtout absorption dans des solutions aqueuses d’amines. Le traitement complémentaire des fumées entraîne une diminution du rendement énergétique global de 15 % pour une centrale à cycles combinés et un surcoût sensible du kilowattheure produit. La décarbonation avant combustion repose, par exemple, sur la fabrication d’un combustible riche en hydrogène par reformage à la vapeur d’eau ou oxydation partielle d’hydrocarbures, conversion de l’oxyde de carbone du gaz de synthèse obtenu et captation du gaz carbonique, le gaz enrichi en hydrogène obtenu servant alors d’alimentation à la centrale thermique. Il faut d’ailleurs souligner que la décarbonation avant combustion est la seule méthode envisageable pour lutter efficacement contre les émissions de gaz carbonique par un grand nombre de petites sources dispersées.
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La séquestration du gaz carbonique ainsi récupéré, quant à elle, peut être pérenne ou temporaire, passive ou active, et fait appel aux trois états de la matière : gaz, liquide, solide. Parmi les voies possibles, on peut citer, bien que beaucoup d’inconnues demeurent encore à ce stade : – l’injection dans les formations géologiques à forte porosité et perméabilité avec couche étanche au toit : aquifères fermés ou ouverts, réservoirs d’hydrocarbures déplétés ou actifs, veines de charbon, formations calcaires fissurées ; les processus responsables du piégeage sont alors de type hydrodynamique et structural, physicochimique (dissolution) ou chimique (formation de carbonate) ; – l’injection dans les océans sous forme gazeuse à faible profondeur, comprimé et mélangé avec de l’eau de mer à profondeur moyenne (200–300 m), à l’état liquide vers 1 000 m de profondeur, ou à plus grande profondeur encore, avec formation éventuelle d’hydrates ; – la séquestration biochimique par les écosystèmes terrestres et marins.
Économies d’énergie et émission de CO2 dans le traitement–utilisation des hydrocarbures Daniel Decroocq Institut français du pétrole, 1 et 4, av. de Bois-Préau, 92852 Rueil-Malmaison cedex, France Reçu le 18 juillet 2001 ; accepté le 22 octobre 2001 Article rédigé à l’invitation du Comité de lecture
Abstract – Energy savings and CO, emissions through the industrial processing and uses of fossil hydrocarbons. By the year 2020 or so, oil and gas, which contribute currently to 62 % of the whole of carbon dioxide anthropogenic emissions, will go on to cover roughly half of the world demand of primary energy. Thence, the fight against the CO2 emissions requires the implementation of preventive actions as regards processing (refining of crude oil and natural gas) and uses (combustion in boilers for energy production and engines for automotive transportation) of fossil hydrocarbons and curative actions aiming at the capture and sequestration of the given off CO2 . The appropriate technical solutions to do that are reviewed in this paper. 2001 Académie des sciences / Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS crude refining / power plant / combustion engines / energy savings / carbon dioxide emissions
Résumé – À l’horizon 2020, pétrole et gaz naturel, qui contribuent actuellement à hauteur de 62 % aux émissions anthropogéniques de gaz carbonique, devraient continuer à couvrir la moitié des besoins mondiaux d’énergie primaire. La lutte contre les émissions de CO2 implique donc la mise en œuvre d’actions préventives en matière de traitement (raffinage des pétroles bruts et du gaz naturel) et d’utilisation (combustion en foyers fixes, transport automobile) des hydrocarbures fossiles, ainsi que des actions curatives visant à la captation et à la séquestration du CO2 émis ; les solutions technologiques disponibles ou envisagées pour ce faire sont passées en revue dans le présent article. 2001 Académie des sciences / Éditions scientifiques et médicales Elsevier SAS raffinage du pétrole / centrale thermique / moteurs à combustion interne / économies d’énergie / émissions de gaz carbonique
Abridged version About refining, which is market driven, the drastic shift in the uses of crude oil, observed since the end of the seventies, deeply affect the demand breakdown of petroleum products. In fact, this distribution is increasingly turning towards light products, such as gasoline or petrochemical feed stocks, and middle distillates, including diesel oil, at the expense of the heavy ones which will make up only 10 % of the world oil consumption in 2020.
But increased emphasis on environmental problems, especially air pollution greenhouse effect, leads also to more stringent regulations concerning the pollutant emission and refining has to cope with the quality of upgrading of petroleum products. For both gasoline and diesel oil the objectives are roughly the same: a reduction of their content in sulfur and aromatic compounds. These new market forces and environmental constraints produce major changes in the refining schemes that become still more complex for reformulating motor fuels and valorising the bottom of the barrel.
Adresse e-mail : [email protected] (D. Decroocq).
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Thence, the self-consumption of the refineries increases progressively and could reach, for the European Union, 6.6 % of the processed crude in 2010. In the same way, the carbon dioxide emissions from refining, which accounts now for 4 % of the world man induced emissions, should be to know a strong increasing, of the order of 40 %, due also to the new capacities of hydrogen production (by partial oxidation or steam reforming) required by the deep hydrodesulfurisation and hydroconversion of the energetic cuts. Effectively, any ton of hydrogen produced starting from residues leads to 15 tons of CO2 and even with natural gas 11 tons of CO2 are still generated. Energy savings are the main concern for the combustion heating fuels, heavy fuels and natural gas in boilers and furnaces. For example, the electricity production by power plant has experienced a strong rise of its energetic field (over 50 %) and, therefore, a decrease of the CO2 emissions due to the emergence of many technological improvements: use of gas turbines, combined cycles including, if needed, a step of fuel gasification, cogeneration for joint production of heat and electricity. Concerning transportation, motor fuels are under pressure to contribute with the engines’ improvement to the reduction of the exhaust pipe emissions, which account for carbon dioxide to 25 % of the total CO2 emissions. In this field, the strengthening of the emission standards for the main pollutants (CO, NOx , non-burnt hydrocarbons, soot particles) goes with a pronounced lowering of the unitary car consumption and CO2 emissions according to the ambitious objectives decided by the European Association of car constructors and the European authorities. To reach these results, an impressive technological evolution is carried out dealing with the continuous improve-
ment of the combustion engines (direct injection for spark ignition and diesel motors, new ways of combustion), the reformulation of conventional motor fuels according to the 2005 Auto oil directive and the development of alternative motors (hybrid, electric with battery or fuel cell) and new fuels (LPG, natural gas, biofuels, methanol, hydrogen). However, a right comparison between these various technological paths from the viewpoint of the CO2 emissions requires a complete well-to-wheel balance of the whole of the production-utilization chain. This analysis shows that the very high performance and mass produced Diesel engine with direct injection constitutes the best technical solution to reduce, on the shortterm, the CO2 given off by cars. The use of natural gas in a combustion engine especially designed for this kind of fuel could be also an interesting way for this purpose. Moreover and subject to thorough environmental balance, the biofuels, which enable carbon dioxide recycling via photosynthesis, deserve specific attention too. Conversely, the use of hydrogen produced from fossil hydrocarbons, even in a high yield converter such as a fuel cell, does not appear, towards the absolute quantity of CO2 emitted, a more attractive solution than the preceding ones. However, the carbon dioxide stemming from the industrial hydrogen manufacturing, available in a concentrated form, is easier to remove than at the outlet of the exhaust pipe of a lot of cars, where it takes place in a diluted and scattered form. In the former case, some ideas are put forward for processing gas with high content of CO2 (combustion with pure oxygen, capture from the flue gas by absorption in basic solutions) followed by sequestration: injection in geological formations, depleted reservoirs or oceans, biochemical sequestration by earth’s and marine ecosystems.
1. Introduction
contribue à hauteur de 62 % aux émissions de gaz carbonique d’origine anthropogénique, lesquelles sont responsables, après pondération par le pouvoir radiatif des gaz concernés (CO2 , CH4 , N2 O, dérivés halogénés du carbone), de 64 % de l’effet de serre correspondant. Or, le protocole de Kyoto impose aux pays industrialisés une réduction de 5,2 % des émissions de gaz carbonique, par rapport au niveau de 1990, sur la période 2008–2012. En conséquence, l’industrie des hydrocarbures doit prendre sa part des efforts entrepris pour ce faire. La lutte contre les émissions de gaz carbonique tout au long de la chaîne de traitement et d’utilisation des hydrocarbures implique la mise en œuvre d’une politique volontariste d’actions préventives d’économies d’énergie, d’accroissement des rendements énergétiques et de recours à des filières technologiques nouvelles, offrant une alternative économiquement crédible à l’utilisation conventionnelle des énergies fossiles. Ces mesures de prévention doivent bien entendu être complétées par un ensemble d’ac-
Le pétrole et le gaz naturel, qui couvraient en 1973, lors du premier choc pétrolier, 69 % de la consommation mondiale d’énergie primaire, devraient continuer à jouer un rôle majeur au cours des prochaines décennies. D’après les perspectives dégagées lors de la dernière Conférence mondiale de l’énergie, la demande mondiale d’énergie, en constante augmentation depuis 1960 sous l’effet de l’évolution démographique de la planète et d’une industrialisation accélérée, pourrait se situer en 2020 entre 11,5 et 13,6 milliards de tonnes d’équivalent pétrole (tep) contre 8,5 en 1998 et 5,6 en 1973. Les hydrocarbures, à raison de 27 % pour le pétrole et de 24 % pour le gaz naturel, représenteront encore en 2020 (figure 1) 51 % de la fourniture mondiale d’énergie primaire, la fraction consommée pour des usages où le pétrole s’avère non aisément substituable atteignant à cette date 80 %. Actuellement, la combustion du pétrole et du gaz naturel
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Figure 1. Demande mondiale d’énergie primaire 1973–2020. Figure 1. World demand for primary energy (1973–2020).
tions curatives visant à la capture et à la séquestration du gaz carbonique émis. Cet exposé, qui ne prétend pas être exhaustif, s’attache à mettre en exergue quelques aspects marquants de cette problématique.
2. Le raffinage des pétroles bruts et la production d’hydrogène Les tendances lourdes qui ont caractérisé, ces dernières années, l’évolution du marché des produits pétroliers devraient se maintenir au cours de la prochaine décennie. Au plan quantitatif, on assistera à la poursuite de l’expansion du marché des carburants, en faveur essentiellement du gazole et du kérosène, dont la consommation annuelle devrait atteindre, au niveau mondial, des taux de croissance de 3 à 4 %. Conséquence d’une diésélisation toujours plus marquée du parc automobile, du moins en Europe, car le marché nord-américain est incontestablement plus stable, le rapport gazole/essence ne cessera de croître, posant le problème d’une disponibilité suffisante en distillats moyens à la sortie de la raffinerie. Au total, la consommation de produits pétroliers destinée aux besoins du transport dépassera sensiblement la moitié de la consommation totale de pétrole brut à l’horizon 2020. Parallèlement, on observe un tassement continu du marché du fuel domestique et des fuels lourds, déplacés notamment par le gaz naturel et les énergies renouvelables pour le chauffage, la production d’électricité, voire la fourniture d’énergie à l’industrie.
Ce changement drastique dans l’utilisation du pétrole au profit du transport et, dans une moindre mesure, de la pétrochimie, affecte durablement la répartition de la demande entre coupes légères, distillats moyens et coupes lourdes (figure 2), qui ne représenteront plus en 2020 que 10 % de la consommation mondiale de pétrole brut. Sur le plan qualitatif, les préoccupations environnementales et la sévérisation des spécifications des produits pétroliers qui en résulte constituent aussi des facteurs d’évolution majeure du raffinage. Aux ÉtatsUnis, 30 ppm de soufre dans les carburants semble être la limite maximum qui sera admise, tandis que l’avenir des composés oxygénés, comme le méthyltertiobutyléther (MTBE), en tant que bases pour la formulation des essences apparaît incertain, en raison de leur forte solubilité dans l’eau et de leur faible atténuation naturelle, dans la foulée de la réglementation californienne, qui en interdira l’incorporation dès la fin 2002. En Europe, à l’horizon 2005, les teneurs maximales en soufre de l’essence et du gazole seront fixées à 50 ppm (figure 3), la teneur maximale en aromatiques dans l’essence à 35 %, mais de nombreuses incertitudes demeurent encore concernant notamment la teneur en oléfines dans l’essence (inférieure à 10 % en 2010 ?) et en polyaromatiques dans le gazole (inférieure à 2 % en 2010 ?). Les résultats des travaux conduits dans les programmes de recherche AUTO OIL I et II de l’Union européenne sont de nature à mieux asseoir les normes à adopter, mais une augmentation de l’exigence en cétane, la diminution des hydrocarbures aromatiques polycycliques (HAP) et du
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Figure 2. Marché mondial des produits pétroliers et évolution de la structure de la demande. Figure 2. World market of petroleum products.
Figure 3. Évolution des spécifications de l’essence et du gazole dans l’Union européenne. Figure 3. Evolution of the gasoline and diesel fuel.
point final de distillation, si elles ne sont pas encore quantifiées de manière définitive pour les gazoles, sont d’ores et déjà envisagées et auront un impact important sur les techniques de raffinage (figure 3). Ces changements quantitatifs et qualitatifs du marché des produits pétroliers, joints à d’éventuelles variations dans la nature des bruts traités, conditionnent l’évolution, entreprise depuis le début des années quatre-vingt, des schémas et des procédés de raffinage (figure 4). Dans ce contexte, le schéma de raffinage 2010– 2020 s’attachera donc principalement, d’une part, à
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la réduction de la production des fuels lourds en constant déclin et, d’autre part, à la fabrication de carburants aux performances sans cesse améliorées ; c’est le concept de la raffinerie sans fuel, produisant seulement des coupes légères et des distillats moyens pour la traction–propulsion et la pétrochimie, grâce à la conversion conventionnelle des distillats sous vide et à la conversion profonde des résidus lourds excédentaires de distillation atmosphérique et de distillation sous vide (figure 4). Ces transformations font appel à une combinaison plus ou moins complexe de procédés de conversion
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Figure 4. Schéma de raffinage 2010– 2020. Figure 4. 2010–2020 refining scheme.
et de séparation opérant avec élimination de carbone (coking, désasphaltage, craquage catalytique), avec ajout d’hydrogène (hydrotraitements convertissants, hydrocraquage) ou encore par gazéification (oxydation partielle avec production d’hydrogène ou de gaz de synthèse). La reformulation des carburants, quant à elle, fait appel à de nombreuses bases, dont l’obtention mobilise une large gamme de procédés (figure 4). Toutefois, les plus classiques, comme le reformat, riche en alkylbenzènes, obtenu par aromatisation (reformage catalytique) des essences lourdes de distillation directe, l’essence de craquage catalytique, riche en oléfines et les composés oxygénés (MTBE) risquent de voir leur importance relative décliner, en raison de leur impact sur l’environnement. En compensation, cela conduira, pour la fabrication des essences, à une présence accrue dans les schémas de raffinage du futur (figure 4) des unités d’isomérisation des essences légères, d’alkylation des oléfines légères par l’isobutane, d’oligomérisation–hydrogénation des oléfines et, de manière à satisfaire les nouvelles spécifications relatives à la teneur en soufre, d’hydrodésulfuration profonde des essences de craquage catalytique. De même, la fabrication de gazoles à basse teneur en soufre et haut indice de cétane appellera l’intervention d’unités pratiquant l’hydrodésulfuration profonde et l’hydrogénation des constituants de nature aromatique. Le recours à des bases synthétiques d’excellente qualité (indice de cétane supérieur à 70), comme le gazole Fischer–Tropsch ou le diméthyléther (DME), obtenues à partir de gaz de synthèse (CO + H2 ) produit par reformage à la
vapeur d’eau du gaz naturel, sera aussi susceptible de contribuer à résoudre la question du pool gazole. Compte tenu de ces changements marqués, plusieurs préoccupations majeures vont continuer à dominer la problématique des opérations de raffinage au cours de la prochaine décennie : le bilan énergétique global, la disponibilité en hydrogène et, par voie de conséquence, l’impact environnemental du raffinage en termes d’émission de gaz à effet de serre notamment. La complexification progressive du schéma de raffinage pousse, en effet, à une augmentation régulière des investissements, des coûts opératoires, mais aussi de l’autoconsommation énergétique des raffineries (tableau). Ainsi, des travaux prospectifs récents, effectués dans le cadre du groupe Énergie du Plan, montrent que l’autoconsommation énergétique pourrait augmenter de 6,3 à 7 % du brut traité en France et de 5,5 à 6,6 % dans l’Union européenne à l’échéance de 2001. L’industrie pétrolière devra donc continuer à mettre en place de nouvelles solutions technologiques, plus économes en énergie, pour contenir cette expansion structurelle et améliorer sensiblement l’efficacité énergétique de la raffinerie. Par ailleurs, la sévérisation des spécifications des carburants, jointe à l’hydroconversion des distillats sous vide et des résidus, seront génératrices d’une forte hausse de la consommation en hydrogène de la raffinerie. À titre d’exemple, une unité d’hydrotraitement produisant un gazole à 50 ppm de soufre consomme, selon la nature de la charge, de 4 à 7 kg d’hydrogène par tonne de gazole traité. En consé-
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D. Decroocq / C. R. Acad. Sci. Paris, Sciences de la Terre et des planètes / Earth and Planetary Sciences 333 (2001) 797–810 Tableau. Influence de la complexité du raffinage sur les coûts et les autoconsommations* . Table. Influence of the refining complexity upon the investment costs and the self-consumptions of refineries. Type de raffinerie Simple Conversion conventionnelle Conversion(2) profonde
Investissements (milliards de $ US)
Coût du raffinage ($/bbl)
Autoconsommation énergétique (% poids du brut traité)
Consommation d’hydrogène
0,5 1–1,5(1) 2,5
1,5 3–4 7,5
4–4,5 6–8 11–13
0,2–0,3 0,5–1 1–1,5
(1) Selon
la qualité des produits. les unités visant à améliorer la qualité des produits (spécifications 2000). * Pour une raffinerie ayant une capacité de traitement de 8 Mt de pétrole brut par an et implantée en Europe. Source : IFP/DSEP. (2) Incluant
quence, les besoins en hydrogène d’une raffinerie complexe traitant huit millions de tonnes de pétrole brut par an, équipée d’unités de conversion profonde et axée sur la production de carburants répondant aux normes européennes de l’horizon 2005 sont de l’ordre de 1 à 1,5 % en poids du brut traité, soit environ 100 000 tonnes par an (tableau). Or, l’unité de reformage catalytique, productrice des bases essence à haut indice d’octane et seul procédé fournissant de l’hydrogène dans un schéma de raffinage conventionnel, est dans l’incapacité de satisfaire à de tels besoins en hydrogène. Par suite, des unités dédiées à la production d’hydrogène par oxydation partielle des résidus ou reformage à la vapeur d’eau du gaz naturel (figure 4) devront être implantées au prix, toutefois, d’une augmentation marquée des coûts et des rejets de gaz carbonique. Chaque tonne d’hydrogène produite à partir de gaz naturel contribue, en effet, à rejeter 11 tonnes de CO2 , la situation étant encore plus défavorable à partir de résidus (15 tonnes de CO2 par tonne d’hydrogène). Alors que les émissions de gaz carbonique liées au raffinage ne représentaient encore en France, en 1999, que 4 % des émissions globales de CO2 , celles-ci devraient connaître une forte augmentation au cours des dix à quinze ans à venir, que l’on peut estimer, pour l’ensemble de l’Union européenne, à 40 % des valeurs actuelles. Les processus de sévérisation des normes carburants et de conversion profonde des résidus doivent donc être mis en balance, pour en optimiser le développement, avec l’accroissement des émissions de gaz carbonique qu’ils entraînent et qui constitue, pour le raffinage, une difficulté majeure. Ce contexte est de nature à encourager la mise au point de nouveaux procédés d’épuration, peu ou non consommateurs d’hydrogène, tels que, par exemple, la biodésulfuration, utilisée en étape de finition.
3. Production de chaleur ou/et d’électricité En France, où 109 millions de tonnes de carbone ont été émises sous forme de gaz carbonique en
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1999, le chauffage des locaux (25 %), les centrales thermiques de production d’électricité (9 %) et la fourniture d’énergie à l’industrie (21 %) atteignent ensemble 55 % du total de ces émissions. Dans le domaine du chauffage résidentiel et tertiaire, qui représente 56 % des utilisations du fuel domestique, dont la consommation française s’élevait pour 1999 à 17 millions de tonnes, les efforts entrepris pour économiser l’énergie ont été couronnés de succès et les diminutions annuelles de consommation de fuel domestique se montent, en cumulé entre 1988 et 1997, à 2,6 millions de tonnes d’équivalent pétrole. La sévérisation des normes d’isolation des habitations et l’amélioration du rendement énergétique des chaudières, au-dessus de 90 %, ont donc contribué efficacement à la diminution des rejets de CO2 . En ce qui concerne la production d’électricité, qui a été longtemps basée sur les seules centrales vapeur alimentées au charbon, au fuel lourd, au combustible nucléaire et parfois au gaz, on a vu émerger progressivement de nombreuses innovations technologiques, responsables d’une augmentation régulière des rendements énergétiques et donc, pour une même puissance installée, d’une diminution concomitante des rejets de gaz carbonique. C’est ainsi que sont apparues, en premier lieu, les centrales à turbine à gaz naturel de grande puissance unitaire (250 MW), comprenant un compresseur d’air chaud, une chambre de combustion et une turbine de détente alimentée par les gaz brûlés et entraînant le compresseur, d’une part, et un alternateur, d’autre part. Grâce aux progrès technologiques enregistrés en matière d’alliages métalliques et d’échange thermique, les niveaux de température admissibles au premier étage de la turbine sont de l’ordre de 1 400 ◦ C, ce qui, allié à des taux de compression de 30, permet aujourd’hui d’atteindre des rendements énergétiques qui approchent les 40 % et qui sont donc comparables à ceux des meilleures centrales classiques à vapeur. Une nouvelle étape a été franchie par l’utilisation d’un cycle combinant la turbine à gaz et la turbine à vapeur (figure 5). Les gaz d’échappement de la turbine à gaz, qui fournit les deux tiers de la puissance
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Figure 5. Centrale électrique à cycle combiné. Figure 5. Combined cycle for power plant.
totale installée, sont alors utilisés dans une chaudière de récupération ; comme la température de sortie de la turbine à gaz peut atteindre 600 ◦ C, de la vapeur surchauffée à 550 ◦ C, timbrée à 10 MPa, peut être produite et permet d’alimenter une turbine à vapeur à deux ou trois étages. On obtient ainsi, avec les matériels disponibles actuellement, des rendements énergétiques allant jusqu’à 60 %. Une centrale à cycle combiné est composée d’une ou plusieurs tranches, la puissance unitaire d’une tranche pouvant atteindre 750 MW. Le coût d’investissement (500 à 700 $/kW) est le double de celui d’une turbine à gaz, mais la moitié de celui d’une centrale à vapeur conventionnelle. En raffinage, la recherche d’une meilleure valorisation de certains résidus ultimes a conduit au développement, pour la production d’utilités, d’une nouvelle technologie : la gazéification des résidus intégrée avec un cycle combiné (IGCC : Integrated Gazeification Combined Cycle). L’élimination de toutes les impuretés du gaz de synthèse obtenu dans l’étape de gazéification, afin d’alimenter la turbine à gaz sans risque de dommage pour celle-ci, est toutefois requise. En Europe, quelques installations de ce type sont en opération, principalement aux Pays-Bas et en Italie. Le rendement énergétique d’une centrale à cycle combiné avec gazéification intégrée est de l’ordre de 45 % ; il s’agit d’une technologie très propre au plan environnemental, mais son coût d’investissement demeure élevé. Dernière venue, la cogénération, ou production combinée de travail et de chaleur, recouvre un ensemble de techniques délivrant de manière simultanée de l’énergie mécanique, le plus souvent utilisée
pour produire de l’électricité par couplage à un alternateur, et de l’énergie thermique. Tout l’intérêt de ces techniques réside dans le fait que le rendement mécanique classique, de l’ordre de 40 %, est doublé grâce à la récupération et à l’utilisation de l’énergie contenue dans les gaz de combustion et dans les circuits de refroidissement d’une machine thermique. À production d’électricité et de chaleur équivalente, la quantité d’énergie primaire globalement nécessaire est ainsi, dans l’exemple de la figure 6, de 100 pour la filière cogénération au lieu de 153 dans le cas des filières séparées, ce qui représente une économie en combustible de 35 %. Différents schémas sont rencontrés, parmi lesquels on peut citer : – le couplage d’un générateur de vapeur classique avec une turbine à vapeur ; – le couplage d’une turbine à gaz et d’un échangeur de récupération placé sur les gaz d’échappement ; – les cycles combinés associant une turbine à gaz à une chaudière de récupération avec post-combustion, auxquelles se rajoute une turbine à vapeur qui détend la vapeur haute pression produite par la chaudière ; la vapeur basse pression en sortie de la turbine alimente, quant à elle, le circuit de distribution de chaleur ; – le couplage d’un moteur alternatif avec des échangeurs de récupération fonctionnant sur les fluides moteur et les gaz d’échappement. La diversité des solutions techniques aujourd’hui disponibles en matière de cogénération permet de répondre à des besoins très larges de puissance électrique, variant de quelques centaines de kilowatts, avec les moteurs alternatifs, à plusieurs mégawatts, avec les turbines à gaz, voire même quelques cen-
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Figure 6. Bilan énergétique de la cogénération. Figure 6. Energetic balance of cogeneration.
taines de mégawatts, avec de grandes centrales à cycles combinés ou à vapeur. En Europe, les PaysBas, pour la fourniture d’électricité, et l’Allemagne, pour les réseaux de chaleur, sont particulièrement avancés dans le domaine de la cogénération, tandis que les États-Unis installent chaque année de l’ordre de 3 000 MW de puissance électrique obtenue par cogénération.
4. La problématique du transport automobile : le couple moteur–carburant L’impact environnemental du transport routier, qui connaît une expansion régulière du fait de l’accroissement du nombre de véhicules et de leur kilométrage annuel, demeure une préoccupation sociale majeure et continue donc à faire l’objet d’un effort massif de recherche et de développement technologique visant à lutter contre toutes les formes de pollution atmosphérique dont il est responsable et dont les conséquences sur la santé et le climat sont désormais largement admises. Le durcissement de la réglementation
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en termes d’émission des voitures particulières a suscité des avancées techniques spectaculaires, qui ont permis, en l’espace d’une trentaine d’années, de réduire de deux ordres de grandeur (figure 7) les rejets à l’échappement des principaux polluants (CO, NOx , hydrocarbures imbrûlés, particules), apportant ainsi, à l’échelle locale, une amélioration sensible de la qualité de l’air en milieu urbain. Ces résultats ont été obtenus grâce aux progrès enregistrés en matière de formulation des carburants, de gestion du mélange air– carburant, d’optimisation de la combustion dans les moteurs, mais surtout de post-traitement des effluents (catalyse trois voies, catalyse d’oxydation, filtres à particules) dans la ligne d’échappement. À une échelle plus globale, qui est celle de l’effet de serre, le transport routier contribue, au plan mondial, pour 23 % aux rejets anthropogéniques de gaz carbonique ; des actions vigoureuses sont également menées pour, à même service, réduire les consommations de carburant et donc les émissions correspondantes de gaz carbonique. Les perspectives tracées par l’Association des constructeurs européens d’automobile (ACEA) apparaissent à cet égard particulièrement ambitieuses (figure 8). Alors qu’en 1997 la consommation moyenne des voitures particulières construites cette année-là en Europe s’élevait, toutes marques et types de véhicules confondus, à 7,2 L aux 100 km, l’ACEA a fixé comme objectif de consommation 5,3 L aux 100 km en 2008 et 4,5 L aux 100 km en 2012. Ces valeurs correspondent à des émissions de CO2 de 140 g/km et 120 g/km, le Parlement européen préconisant une réduction encore plus drastique à 90 g/km en 2010. Certes, des progrès significatifs ont été effectués dans cette direction, imposés par des contraintes géopolitiques, industrielles et économiques de disponibilité et de coût des carburants, mais de nombreuses percées technologiques sont encore nécessaires pour atteindre les valeurs précitées, d’autant que la sophistication croissante des équipements du véhicule (la climatisation par exemple) joue dans le sens d’une augmentation de la consommation en carburant. À titre d’illustration, la figure 9 positionne les performances des voitures particulières à boîte de vitesse manuelle fabriquées par les constructeurs allemands entre 1997 et 1999 ; on constate que leurs émissions de gaz carbonique sont encore, à l’exception des véhicules Diesel à injection directe, largement supérieures aux futures normes 2008 et 2012, représentées dans le graphique par les lignes horizontales. De plus, il ne faut pas perdre de vue le fait que la pénétration d’une innovation au sein d’un parc automobile existant est un processus lent qui demande, pour toucher plus de la moitié du parc, une dizaine d’années. Outre la reformulation des carburants classiques (essence, gazole) déjà abordée à propos du raffinage,
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Figure 7. Sévérisation de la réglementation antipollution pour les voitures particulières depuis 1970. Figure 7. Evolution of the antipollution regulations since 1970 for the private cars.
Figure 8. Scénario de réduction des émissions de CO2 par les voitures particulières pour l’Union européenne. Figure 8. Scenario of cut in CO2 emissions of private cars for the European Union.
les travaux entrepris pour réduire les émissions de gaz carbonique se structurent selon trois lignes de force (figure 10) : l’amélioration des moteurs thermiques conventionnels (moteurs à allumage commandé et Diesel), l’appel à de nouveaux carburants (biocarburants, GPL, GNV, hydrogène et méthanol) et le développement des moteurs alternatifs (hybride, électrique à batterie ou à pile à combustible). En ce qui concerne les moteurs à essence, des variantes techniques diverses, telles que le recyclage d’une fraction des gaz d’échappement, qui améliore le rendement et diminue les émissions d’oxydes d’azote,
ont été mises en œuvre, mais un pas décisif a été franchi avec l’injection directe du carburant dans le cylindre, technologie qui apporte de nombreux avantages : possibilité d’utiliser des taux de compression plus élevés, meilleure efficacité thermique, réduction des consommations ou surconsommations, notamment lors des démarrages à froid, meilleure réponse lors des phases de fonctionnement transitoires. Grâce à l’injection directe, deux modes de combustion moteur sont alors envisageables : d’une part, un mode classique, opérant à la stœchiométrie et traitant les gaz d’échappement dans un pot catalytique
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Figure 9. Positionnement d’un parc de véhicules allemands actuels en regard des futures normes d’émission de CO2 . Figure 9. Performances of a group of German private cars compared with the future standards of CO2 emissions.
Figure 10. Maîtrise de l’énergie et des émissions : couplage moteur–carburant par les véhicules automobiles. Figure 10. Energy savings and emissions decreasing: the coupling engine– fuel and the ways of their technical improvement.
trois voies ; d’autre part, un mode en charge stratifiée, fonctionnant avec un excès d’air global, la stratification de la charge permettant de réaliser, au voisinage de la bougie, une richesse locale suffisante pour assurer un démarrage, puis une propagation correcte de la combustion. Ce sont, pour l’essentiel, les progrès de l’électronique qui, en offrant une grande flexibilité au niveau des commandes de l’injection et de l’allumage, ont rendu possible le contrôle optimal de ces moteurs fonctionnant en mélange pauvre. L’injection directe du carburant et la maîtrise d’une combustion stratifiée permettent de se rapprocher du
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rendement des moteurs Diesel et de diminuer les consommations de 15 à 30 % (figure 9). En revanche, le fonctionnement avec excès d’air est incompatible avec le traitement des effluents par catalyse trois voies et augmente donc les émissions de NOx . Pour tirer pleinement profit de leurs avantages en termes de rendement et de rejet de gaz carbonique, les moteurs à essence à injection directe de l’avenir vont donc devoir s’efforcer de maîtriser leurs émissions d’oxydes d’azote. Si on en vient maintenant au moteur Diesel, on peut remarquer que l’augmentation du taux de pénétration
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des véhicules Diesel dans le parc automobile européen, qui était de 28 % en 1999 et qui pourrait atteindre 40 % en 2010, joue déjà, en raison du meilleur rendement du moteur Diesel par rapport au moteur à essence, dans un sens favorable à la réduction des consommations et donc des rejets de gaz carbonique. Historiquement, le développement du moteur Diesel pour les voitures particulières a été lié à l’adoption de la technologie dite de la préchambre, qui consiste à injecter le gazole dans un volume annexe à la chambre principale, dont la géométrie est étudiée pour générer une forte turbulence. Ce procédé permet d’initier et de propager la combustion dans des conditions favorables à la diminution du bruit et des fumées, au prix de pertes thermiques plus élevées, qui nuisent, de ce fait, au rendement. Par la suite, la généralisation de la technique multi-soupapes et de la suralimentation, permettant d’augmenter la quantité d’air admise par cycle, mais surtout l’adoption progressive de l’injection directe, qui était jusque dans un passé récent réservée aux poids lourds, ont entraîné une augmentation marquante des performances tant au plan du couple, de la puissance, des émissions de polluants, du bruit et, plus généralement, de l’agrément de conduite. Dans ce contexte, deux technologies majeures ont été développées : l’injecteur pompe et l’injection en rampe commune. Associés à une centrale électronique de plus en plus complexe, les niveaux de pression atteints, de 130 à 200 MPa, favorisent une pulvérisation très fine du carburant, assurant ainsi une vaporisation immédiate et une très bonne qualité de mélange avec l’air comburant. De plus, la simulation numérique 3D du couplage hydrodynamique–transferts–réactions chimiques a permis une conception géométrique très précise des tubulures d’admission et de la chambre de combustion. La combinaison de ces technologies, l’allègement des pièces en mouvement, la diminution des frottements ont apporté nombre d’avantages aux moteurs Diesel de dernière génération, qui ont trait à la réduction des consommations, au compromis NOx – particules, à la facilité de contrôle. L’injection directe diminue ainsi les consommations d’environ 15 % par rapport au Diesel à préchambre, sachant que celui-ci présente déjà un gain du même ordre par rapport au moteur à essence conventionnel. En contrepartie de ses faibles émissions de gaz carbonique (figure 9), le moteur Diesel reste handicapé par des émissions de NOx et de particules largement supérieures à celles de son homologue à essence équipé d’un pot catalytique trois voies. D’où l’importance des travaux conduits sur la catalyse DéNOx , dont la mise en œuvre sera favorisée par l’abaissement de la teneur en soufre du gazole, et des filtres à particules. Enfin, pour les moteurs thermiques du futur, de grands espoirs sont placés dans le développement
de nouveaux modes de combustion (auto-allumage contrôlé par maintien dans le cylindre d’une fraction résiduelle des gaz brûlés pour le moteur à essence ou combustion homogène pour le moteur Diesel), qui, en introduisant au plan des carburants de nouvelles contraintes, remettront d’ailleurs en cause, s’ils s’imposent à l’avenir, la représentativité même des indices d’octane et de cétane pour qualifier la combustion dans les moteurs thermiques à piston. En matière de carburants alternatifs liquides, on peut citer, pour mémoire, les biocarburants utilisés, à faible teneur, dans la formulation des carburants classiques. C’est, par exemple, le cas des esters méthyliques d’huile végétale (colza, tournesol), dont l’incorporation à des teneurs inférieures à 5 % dans le gazole est parfaitement tolérée, comme l’ont montré de nombreux travaux en France et en Italie, par les moteurs Diesel modernes et s’accompagne d’une légère réduction des émissions de polluants. L’éthanol, obtenu à partir de céréales, de betterave ou encore de canne à sucre (Brésil) peut, quant à lui, être utilisé comme essence, soit tel quel, soit en mélange, mais, dans ce dernier cas, il est plutôt incorporé sous forme d’éthyltertiobutyléther qui présente une meilleure compatibilité avec les hydrocarbures. L’utilisation de carburants gazeux à la place de l’essence présente des avantages certains en termes de rendement énergétique et d’émissions polluantes, sans exiger de transformations majeures du moteur. Comparé à l’essence, les gaz de pétrole liquéfiés (GPL), accessibles à un coût modeste, permettent de réduire de 10 % les émissions de gaz carbonique : son intérêt est amplement démontré, principalement sur les flottes spécialisées (taxis, véhicules utilitaires légers, bus urbains). De même, le recours au gaz naturel comprimé à 20 MPa (GNV) est une solution déjà éprouvée, puisque 500 000 véhicules sont concernés à travers le monde. Sur des moteurs réglés en conséquence, le GNV procure des avantages notables, qui compensent un approvisionnement énergétique coûteux. Le rendement énergétique dépasse d’environ 10 % celui des moteurs à essence, sans atteindre toutefois les performances d’un moteur Diesel à injection directe, tandis que les émissions de gaz carbonique sont réduites de 20 %. Son principal inconvénient concerne le stockage, très pénalisant, du point de vue poids, encombrement et sécurité, encore que le recours à des matériaux composites dût en améliorer nettement les perspectives à terme. Reste enfin l’utilisation directe de l’hydrogène en tant que carburant automobile. S’il présente des propriétés de combustion intéressantes (vitesse de propagation élevée, plage de fonctionnement en mélange pauvre étendue et absence de CO2 dans les gaz brûlés), son emploi se heurte néanmoins à de nombreuses
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Figure 11. Couplage des moteurs thermique et électrique dans un véhicule hybride. Figure 11. Combination of heat and electric engines for a hybrid vehicle.
difficultés : faible résistance à l’auto-inflammation, limitant le taux de compression, pouvoir détonant, faible contenu énergétique par unité de volume et, surtout, problèmes de stockage et de sécurité. L’hydrogène peut être stocké, soit comprimé à 20 MPa, soit sous forme liquide dans des réservoirs cryogéniques, soit encore transformé en hydrures métalliques, mais aucune de ces solutions n’est pleinement satisfaisante. Pour contourner ces difficultés, on se tourne vers les précurseurs potentiels de l’hydrogène, comme par exemple le méthanol, qui peut être aisément stocké sous forme liquide et qui fournit de l’hydrogène par décomposition dans un réformeur embarqué. Pour terminer ce tour d’horizon et bien que le point ne soit pas au cœur de cet exposé dédié aux utilisations des hydrocarbures, il convient d’évoquer aussi les travaux relatifs à la mise au point des moteurs alternatifs, pour l’essentiel électriques, dont certaines études prospectives prévoient qu’ils pourraient occuper une part du marché des voitures particulières de l’ordre de 10 % à l’horizon 2010–2015. Les véhicules électriques peuvent embarquer l’énergie sous deux formes : batteries ou carburant. Dans le premier cas, les batteries les plus répandues (Ni–Cd ou Li–C) ne confèrent aux véhicules électriques qu’une faible autonomie, de l’ordre de 100 à 200 km, ce qui constitue un obstacle majeur à leur diffusion et en limite, de toute manière, l’utilisation aux zones urbaines. Dans le second cas, le carburant, en l’occurrence l’hydrogène, stocké sous pression ou produit dans un réformeur de méthanol embarqué par exemple, est converti en électricité dans une pile électrochimique (pile à combustible). Pour les applica-
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tions aux véhicules électriques, les plus classiques fonctionnent à basse température et incluent électrodes de Pt–graphite et membranes électrolytiques de polymère perfluoré acide. Les véhicules à pile à combustible font actuellement l’objet de nombreux programmes de recherche et de démonstration, car ils présentent notamment l’intérêt d’éliminer, pour les véhicules équipés d’un reformeur de méthanol embarqué, le problème de l’autonomie. L’avantage majeur des véhicules électriques par rapport aux moteurs thermiques conventionnels est leur niveau d’émission de polluants, nul ou faible. Parmi leurs inconvénients figurent le poids et l’encombrement des équipements (batterie, pile, réformeur embarqué) mais surtout leur coût, d’autant plus élevé que l’effet de série est encore négligeable, ce qui constitue un frein considérable à leur développement et en limite l’utilisation à des flottes spécialisées. À maints égards, le véhicule hybride, qui combine moteur thermique et moteur électrique, semble donc le plus prometteur. Cette association s’effectue au travers d’un couplage série–parallèle, dans lequel l’énergie dégagée par le moteur thermique peut aller, soit aux roues, soit, via une génératrice, vers un stockage en batterie (figure 11). Le véhicule hybride se caractérise par des rendements énergétiques élevés, supérieurs de 50 à 80 % aux moteurs thermiques, et des émissions de polluants réduits d’un facteur 2 à 5, cumulant ainsi, tout en minimisant leurs inconvénients, les avantages des deux types de motorisation : élimination des polluants en zone urbaine par appel au moteur électrique, autonomie et agrément de conduite d’un moteur thermique sur route.
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Figure 12. Émission de CO2 du puits à la roue pour diverses technologies. Figure 12. Well-to-wheel CO2 emissions for various car technologies.
Le succès rencontré au Japon par les premières versions de véhicules hybrides semble les promettre à un bel avenir, si toutefois cette catégorie de véhicule peut être proposée à un prix compétitif. Il faut d’ailleurs souligner que, dans le cas d’une pile à combustible fonctionnant sur hydrogène obtenu par décomposition du méthanol, une solution hybride s’impose, car elle est seule compatible avec les phases transitoires d’utilisation du véhicule. En termes d’émissions de gaz carbonique, il est toutefois indispensable, pour pouvoir comparer l’intérêt respectif de ces différentes technologies, de ne pas se limiter aux seules performances des convertisseurs, mais d’effectuer un bilan global, dit « du puits à la roue », sur l’ensemble de la chaîne de production– utilisation (figure 12). Ainsi, pour les carburants classiques, le gaz carbonique est essentiellement émis lors de leur combustion dans les moteurs thermiques, le raffinage des essences et des gazoles n’apportant qu’une contribution modeste au bilan global. Dans le cas de l’hydrogène, c’est la situation opposée qui prévaut : sa production à partir d’hydrocarbures et/ou méthanol est, en effet, très pénalisante au plan des émissions de CO2 , alors que sa combustion ne dégage, par nature, que de l’eau. De l’analyse des filières de carburants et moteurs classiques et alternatifs (figure 11), il ressort ainsi que le moteur Diesel à injection directe, très performant et massivement diffusé, constitue la solution technologique dont l’impact à court terme est le plus important sur la réduction des émissions de CO2 . L’utilisation du gaz naturel dans un moteur à combustion optimisé pour ce type de carburant constitue également
une voie alternative à considérer. De plus, sous réserve d’un bilan écologique à approfondir, les carburants issus de la biomasse représentent une voie de recyclage de gaz carbonique, via la photosynthèse, qui mérite considération. Inversement, l’utilisation d’hydrogène obtenu à partir d’énergie fossile, même dans un convertisseur à haut rendement comme la pile à combustible, ne semble pas présenter, vis-à-vis des quantités absolues de CO2 émises, d’avantage marqué par rapport aux solutions précédentes (figure 12). Il convient néanmoins de remarquer que les rejets de CO2 liés à la fabrication d’hydrogène se font alors sur un même site, sous forme concentrée, et non de manière diluée et dispersée à la sortie des lignes d’échappement automobile.
5. Les actions curatives : captation et séquestration du gaz carbonique En conclusion, il y a lieu d’évoquer quelques lignes directrices suivies, pour remédier aux émissions de gaz carbonique, en matière d’actions curatives de captation et de séquestration. Pour les sources d’émissions concentrées, au niveau d’une centrale thermique pour la production d’électricité par exemple, la captation du gaz carbonique peut s’effectuer après ou avant combustion (figure 13). La décarbonation après combustion implique un traitement des fumées de la centrale qui, pour être efficace et économiquement supportable, doit être conduit de préférence sur des effluents relativement riches en gaz carbonique, ce qui suppose une
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Figure 13. Production d’électricité en centrale thermique et élimination du CO2 . Figure 13. Fossil fuel power plant and elimination of CO2 from flue gas.
combustion à l’oxygène pur, et non à l’air. Différents procédés peuvent être utilisés dans l’étape de séparation du gaz carbonique proprement dite : liquéfaction ou distillation fractionnée, adsorption, diffusion sélective à travers des membranes et surtout absorption dans des solutions aqueuses d’amines. Le traitement complémentaire des fumées entraîne une diminution du rendement énergétique global de 15 % pour une centrale à cycles combinés et un surcoût sensible du kilowattheure produit. La décarbonation avant combustion repose, par exemple, sur la fabrication d’un combustible riche en hydrogène par reformage à la vapeur d’eau ou oxydation partielle d’hydrocarbures, conversion de l’oxyde de carbone du gaz de synthèse obtenu et captation du gaz carbonique, le gaz enrichi en hydrogène obtenu servant alors d’alimentation à la centrale thermique. Il faut d’ailleurs souligner que la décarbonation avant combustion est la seule méthode envisageable pour lutter efficacement contre les émissions de gaz carbonique par un grand nombre de petites sources dispersées.
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La séquestration du gaz carbonique ainsi récupéré, quant à elle, peut être pérenne ou temporaire, passive ou active, et fait appel aux trois états de la matière : gaz, liquide, solide. Parmi les voies possibles, on peut citer, bien que beaucoup d’inconnues demeurent encore à ce stade : – l’injection dans les formations géologiques à forte porosité et perméabilité avec couche étanche au toit : aquifères fermés ou ouverts, réservoirs d’hydrocarbures déplétés ou actifs, veines de charbon, formations calcaires fissurées ; les processus responsables du piégeage sont alors de type hydrodynamique et structural, physicochimique (dissolution) ou chimique (formation de carbonate) ; – l’injection dans les océans sous forme gazeuse à faible profondeur, comprimé et mélangé avec de l’eau de mer à profondeur moyenne (200–300 m), à l’état liquide vers 1 000 m de profondeur, ou à plus grande profondeur encore, avec formation éventuelle d’hydrates ; – la séquestration biochimique par les écosystèmes terrestres et marins.