Comparaison entre le poids et la radioactivite des poussieres atmospheriques captees par un cascade-impactor

Atmospheric Environment Pergamon Press 1972. Vol. 6,

pp. 765-773. Printed in Great Britain.

COMPARAISON ENTRE LE POIDS ET LA RADIOACT~IT~ DES POUSSIE~S ATMOSPHERIQUES CAPTEES PAR UN CASCADE-IMPACTOR A. RENOUX, G. TYMEN et G. MADELAINE* Laboratoire de Physique des Aerosols et de Radioactivitd Atmospherique. Facutte des Sciences de Brest (U.B.O.), France (First received 26 January 1912 and in final form 17 April 1972)

R&urn&-A l’aide d’un cascade-impactor Casella Mk 2, on &die simultanement la repartition ~ulom~t~que de la masse et de la radioactivite des aerosols atmosphtriques, en atmosphere maritime peu polh&e (voids moyen des poussieres 110 pg me3). On trouve ainsi que 20 pour cent de b masse totale se trouvent sur des poussieres de rayons inferieurs Z% 1 pm, 50 pour cent sur des particules de rayons inferieurs ii 2,s pm; et 70 pour cent sur des a&osois de rayons inf&ieum a w. En plus, 20 pour cent de la radioactivite Q due au depat actif du radon se trouvent sur les poussieres de rayons sup&ieurs a 0,25 pm. Ce resultat est en d&accord avec la loi de distribution dh’/dR = CR-“. Enfin, on a r&is6 une comparaison entre I’activite (Z fix&zsur les aerosols de grandes dimensions, et la concentration en poussieres de l’atmosphere. Abstract-Using a cascade impactor Casella Mk2 we study simultaneously mass distribution and radioactivity of atmospheric aerosols in low polluted sea air (dust mean weight 110 pg m-3), We find out that 20 per cent of the full mass is distributed on particles of radii smaller than 1 pm, 50 per cent on particles up to 2.5 pm and 70 per cent on aerosols smaller than 4 m. In addition to this, 20 per cent of a radioactivity due to radon decay products is found on particles of radii higher than 0.25 pm. This result is not in accordance with the distribution law dN/dR = CR-3. Finally a comparison is made between a activity fixed on large aeresot par&&s and dust concentration in the atmosphere. 1. INTRODUCTION

LORSQUB I’on veut etudier la pollution de l’air, il est bon de connaitre la distribution ~an~om~t~que des aerosols qui s’y trouvent. Une des methodes les plus utilisks consiste 1 se servir de la radioactivite a fixee sur certains d’entre eux. En effet, la d&integration du radon, du thoron et de l’actinon donne naissance a des atomes de RaA, ThA et AcA a l’etat solide dans les conditions normales (NATANSON, 1956). Ces atomes se iixent rapidement sur les surfaces solides ou liquides en suspension dans l’air comme les gros ions ou les poussieres fines. 11s se desintegrent eux memes avant ou apr&s leur fixation pour dormer des descendants egalement radioactifs RaB, RaC, ThB, ThC, AcB, AcC. Ces dernieres anmks, de nombreuses etudes portant sur la rdpartition granulometrique de ces aerosols radioactifs ont ett? r&i&es. On en trouvera le detail dans MEGAW (1966) et RENOUX (1970). Parmi les instruments permettant de classer les particules suivant leurs dimensions, le cascade-impactor (MAY 1945) est d’un usage pa~iculi~rement pratique, 11utilise le fait que lorsqu’un jet d’air est soutIle ~~ndic~~ement a une plaque ou un disque de verre, les particules en suspension se deposent sur cette surface sous * Centre d’Btudes Nucl&ires de Fontenay-aux-Roses-Service Pollution Atmospherique, France.

765

de Techniques de Protection et de

766

RENOUX, G. TYMEN

A.

et G.

MADELAINE

l’effet de leur inertie, tandis que les filets d’air sont d&vi&. Dans le cascade impactor Casella, quatre ajutages sont dispos& les uns &la suite des autres. 11ssont de section rectangulaire de largeur de plus en plus petite, les particules les plus grosses &ant captBes sur le premier disque correspondant B l’ouverture maximum, et les plus fines se fixant sur le dernier disque qui correspond B l’ouverture minimum. Les disques sont en verre et peuvent &tre, de ce fait, examinks directement au microscope optique. La FIG. 1 montre les courbes de p&&ration, tract& pour un dBbit d’air g travers l’appareil de 173 1. min-‘, en supposant les aCrosols sphCriques et de densite unit6 (Casella). I 2

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2 Diamitre,

FIG.

1. Coubes de

ill

II\

I

I 1-YI/ v

3

4 567

1012

pm

pkn&ration&travers les quatre &agesd’un cascade impactor.

Au tours de ce travail, l’activit6 CCport& par chacun des quatre disques d’un cascade-impactor Casella Mk 2 a CtBmesurhe, et cornpar& a la radioactivitb a totale de I’air. Parallblement, le poids des poussieres captbs par chaque disque a BtBCvaluC et compart$ au poids total des poussi&res atmosphCriques. 2. (a) Mesure

MESURES

EXPERIMENTALES

de la radioactivite’ a. Parmi les descendants

du radon, le RaA et le RaC’ sont des 6metteurs a qui seront dCtect6s par la m&hode classique des scintillations : l’khantillon &udiC est mis sur un scintillateur au sulfure de zinc a&iv6 a l’argent, on place ensuite, l’ensemble sur un photomultiplicateur suivi d’une chaine de comptage (&NOUX, 1961). (b) Peske et observation des t?chantillons. On p&se les d+&s tiixes sur les diffdrents disques du cascade-impactor Zt l’aide d’une microbalance Mettler H 20T sensible & 10Bs g. Le poids total des aerosols atmosphCriques est obtenu en captant ces poussi&es sur des filtres nucldpores, produits depuis 1965 par la “G&&al Electric” en utilisant des feuilles de polycarbonate. De surface t&s lisse, chaque filtre est transparent, les pores sont cylindriques de mi+me diamc)tre (0,5 pm dans nos exp&iences), et presque tous perpendiculaires g la surface. Mais ce qui pour nous est le plus important, c’est que ces filtres sont nonhygroscopiques, 1 cm’ pesant en moyenne 1 mg. On peut done peser les aQosols qu’ils captent avec une bonne prQision (SPURNY,1969-1970). On a cornpark l’efficacitd de captation d’un filtre nuclbpore avec celle d’un filtre rose SCHNEIDER-P• compose de fibres d’alpha hydrofug6 d’environ 7 pm de diam&re et de fibres minQales (amiante) de diamktre 7 pm, dont l’e5eacit6 est absolue

Comparaison entre le Poids et la Radioactivitb des Poussikres Atmosphbriques

767

(MADELAINE, 1964). Pour ce faire, on aspire a un meme debit de l’air atmosphkique a travers chacun de ces filtres mantes en paralelle, pendant lh30, temps ntkessaire pour que l’huilibre radioactif entre les descendants du radon soit Btabli a plus de 90 pour cent sur les filtres. On mesure ensuite l’activite a portQ par chacun d’entre eux. On a pu ainsi constater que le pouvoir d’arrtt du filtre nuclepore est identique a celui du filtre rose, le premier ayant en plus, l’avantage de capter les particules en surface, ce qui kite les pertes de comptage par auto-absorption, et correspond aux mesures effectuees sur ce type de filtre (RENOUX,1965; PARNIAMPWR,1967). L’observation et la mesure de la dimension des poussikes captees par le cascadeimpactor s’effectuent a I’aide d’un microscope optique binoculaire Leitz muni d’un oculaire micrometrique. (c) Rkalisation expkrimentale. On aspire simultanement Pair atmospherique a travers deux cascades-impactors, un filtre Schneider “rose” et un filtre nuclepore (les deux titres &ant ins&& dans des Porte-filtres Ctanches), ces quatre capteurs fonctionnant en parallele. Le debit de chacun des quatre circuits est rep&e a l’aide d’un rotametre et control6 a l’aide dun compteur a gaz. Dans nos experiences, il Ctait 6x6 a 17,5 1. min-’ correspondant a un fonctionnement optimal des cascades impactors Casella, la duke des preltvements &ant de lH30 pour la raison deja invoquke. Trois minutes apres I’arrCt de l’aspiration, on etudie simultanement l’activite a port&e: par le 4eme disque; par le 3eme disque et par les second et premier disques de l’un des cascades impactors, a l’aide de trois ensembles a scintillations. Des experiences preliminaires nous ont montre que le premier disque ne portait aucune radioactivite a. L’activite a du filtre rose est mesurke au mdme moment par un compteur portatif DS M 22 dont ont a Bvalue l’efficacite par rapport a nos compteurs a scintillations, pour la radioactivite a atmospherique. Plusieurs comptages de 6 min de durte sont reali&. Pendant ces comptages on determine les poids des depots fixes sur les 4&me et 3eme disques, et sur l’ensemble 2eme et ler disque du second cascade-impactor. On opere par difference entre le poids d’un disque empoussiere et celui du m&me disque lave et &he, chacun des poids ainsi obtenus &ant la valeur moyenne d’une dizaine de mesures effect&s les unes aprbs les autres, sur ce m&me disque, a la suite d’un pr&?vement. Ces operations ont lieu pendant le comptage de la radioactivite a port&e, par le second cascade-impactor. Au prealable, on a verifie que la radioactivite a et le poids de poussieres port& par ces deux cascades-impactors fonctionnant en parallele, sont sensiblement identiques. En%, on determine le poids total des aerosols atmospheriques en pesant le filtre nuclepore avant et aprbs le prelevement. 3. RESULTATS

OBTENUS

(a) Diam&res caractkristiques du cascade-impactor. Par suite de la polydispersion

des aerosols atmospheriques, il est difficile d’attribuer a chaque &age une dimension precise des poussibres cap&s. Dans le cas, d’un cascade-impactor ideal, on peut caracteriser les diambtres des poussieres kchantillonnkes de plusieurs facons, mais celle qui partit la plus approprike a des mesures par pesk, consiste a utiliser les mm.d. (mass median diameter) correspondant au diametre pour lequel la masse cumul& du depot est egale a la moitie de la masse totale fixQ sur le disque consid&; les m.m.d. sont determines par microscopic optique. On Bvalue le poids correspondant

A. RENOUX,G.

768

TYMENet

G. MADELAINE

a un diametre dorm& de particules en multipliant le nombre de ces particules par le cube du rayon, ce qui revient a supposer que les aerosols ont une densite unite (SOOLE, 1971-2). On d&nit de la mCme man&e un M.M.D.qui, lui, correspond A l’ensemble des atrosols. (b) Distribution massique des akrosols atmosphkques.

On a rkalise une soixantaine de prelevements entre les mois de Mai et d’octobre 1971 dont les rdsultats sont consign& dans le TABLEAU 1. Les pourcentages de poids sur chaque disque sont pris par rapport au poids total des aerosols. Les pourcentages de radioactivite sont egalement BvaluCspar rapport a la radioactivite CC totale. Ces mesures portent uniquement sur le depot actif du radon. En effet, des experiences sur le depot actif du thoron necessiteraient des prelbvements d’au moins 24 h de duke, entrainant un colmatage des ajutages du cascade impactor. Les m.m.d. qui figurent sur ce tableau ont CtC calcules en faisant la moyenne de tous les m.m.d. possibles compte tenu de la distribution granulometrique des poussikes pen&rant dans le cascade-impactor (SOOLE, 1971-2). Quelques observations au microscope optique semblent indiquer que ces valeurs representent assez bien la moyenne de nos prelbvements. Nous nous proposons de prkciser ulterieurement ce point, en particulier grace a des etudes au microscope Clectronique : TABLEAU1.

‘A poids ‘A activitk m.m.d. e.c.d.

4kme disque

3kme disque

2e + ler disque

38 18 1,2pm 0,5 pm

24 1,2 2S pm 1S elm

20 ‘A8 5,7 pm 4 pm

La quatribme ligne de ce tableau indique les e.c.d. (effective cut-off diameter) correspondant a une distribution en nombre et non plus massique des particules. Ce parametre sera utilise pour l’etude de la repartition granulometrique de la radioactivite naturelle. En effet, pour des particules de ces dimensions, on peut admettre que la radioactivite portQ par une particule est proportionelle a son rayon (LASSENet RAU, 1960; JUNGE, 1963). La FIG. 2 represente la courbe de distribution massique cumulee obtenue en portant en abscisses les m.m.d. de chacun des Ctages, et en ordonnkes le pourcentage d’atrosols traversant un &age don& en y ajoutant la moitie du depot du disque correspondant (MERCER, 1963). On voit ainsi que 20 pour cent de la masse totale des aerosols atmosphbiques se trouvent sur des particules de rayons inferieurs a 1 pm. Ce resultat est en bon accord avec ceux obtenus, a l’aide dune methode differente, par NOLL et PILAT (1971). De plus, 50 pour cent de la masse totale sont sur des particules de rayons inferieurs a 25 pm, et 70 pour cent sur des poussikes de rayons inferieurs a 4 pm. Ces dernieres valeurs sont plus faibles que celles indiquees par NOLL et PILAT (1971) pour des aerosols de dimensions identiques. Ceci est certainement du au fait qu’ils operaient en atmosphere beaucoup plus polluee. En effet, ils ont mesure un poids de 224 pg m- 3 pour les particules de rayons compris entre 5 et 100 pm, alors que la valeur moyenne du poids total de nos poussikes est de 110 rg m- 3. I1 ne

Comparaison entre le Poids et la Radio&v%

des Poussikes Atmosph&iques

I

IO 5iami.Xtre.

FIG.

769

2.

pm

R&artition massique cumuk

fant pas oublier

que nous op&ons ?I2 km environ du bord de mer, au voisinage d’une ville peu industrial&k I1 est B remarquer ii ce sujet que notre concentration moyenne massique en poussihes correspond & la thCorie suivant laquelb cette concentration d@end pour une grande part de la population de l’endroit ou de la ville oG ant lieu les pr&wements. Ainsi, dans le cas d’une ville comptant entre 0,l et 0,4 million d’habitants (Brest et son agglomkation comptent p&s de 200.000 habitants), on devrait obtenir, en moyenne 113 pg m-3 (STERN, 1968), ce qui correspond & nos r&wltats. Notre concen~ation minimale Ctait de 30 pg rnm3, ie m~mum &ant de 270 pg rns3. L’erreur commise sur nos pes&s &ant, en moyenne, de l’ordre de 15 pour cent, il est 6vident que les &arts observds dans nos mesures sont uniquement dClsaux variations des conditions m&orologiques. (c) Radioactivitb atmosphkrique naturelie $x&e sur les particulesde rayons sup&ieurs d 0,5 pm. La FIG. 3 indique la distribution granuIom&ique de la radioactivitb u k&e sur les a&osols de dimensions supkieures h 0,5 pm. Le point correspondant a 2. 1O-6 cm a &G obtenu par I’un d’entre nous Ztl’aide de mesures effectukes sur les noyaux de condensation radioactifs, dlectriquement neutres, positifs et nkgatifs ii l’aide de tubes de Zeleny et de batteries de diffusion (hNOUX, 1965). Sur cette figure, les barres verticales indiquent les variations de nos r6sultats. Cette dispersion est dfie, non pas aux erreurs expkimentales, mais uniquement aux changements survenant dans Ies conditions m~t~orolo~ques. Les Croix repr~sentent done Ies moyennes de ce que nous avons observ& A titre comparatif, on a trace sur cette m&me figure, el: en traits pleins, la courbe correspondant ?I la distribution thCorique tSvaluQ de Ia fagon stivantc (RENOUX, 1966). Soit q(R) le nombre de petits ions de chaque signe emprun& a

chaque cm3 d’air et fix& sur l’ensemble de toutes les particules atmosphtsriques de rayons supkrieurs & une certaine valeur Ro de R. On trouve (BRICARDet af,, 1962; BRICARD-PRADEL, 1966):

Ri A.B. 6~10-4

770

A. RENOUX, G. TYMBN et G. MADELAINE

PI&ant le nombre de petits ions par cm3 d’air, suppod le mBme pour les ions positifs et nkgatifs; /3(R), coefficient de fixation des petits ions sur les noyaux de condensation non chargks est fonction du rayon R des noyaux suivant la relation:

D reprtsentant le coefficient de diffusion des petits ions; I(R) est une fonction du rayon et du coefficient de diffusion des petits ions, que l’on sait calculer (BRICARD, 1965);f(R) est la distribution granulomkrique du milieu, done des gros ions, noyaux neutres et poussikes atmosphkiques. On peut utiliser: f(R) =

sR = CRB

f(R)= g

= f

-&$R= CRB-

’

C’est cette dernike expression qui sera employ&, N dbignant le nombre total par cm3 d’air de toutes les particules dont le rayon est compris entre R et R + dR. On suppose quef(R) suit la loi indiquk par HOLL et MUHLEISEN(1953), telle que B = 2 (f(R) = CR -3).

I 0.01

I

I

I

Diam&e. FIG+.

I

I

I11111

I

III,

I

0.1 pm

3. R&partition granulometrique cumulke de la radioactivih5 a.

En fait, la relation (1) est absolument g&&ale, et par suite &applique B la fkation des petits ions radioactifs d&iv& du radon et constituci;s presque exclusivement par du RaA (RENoUX, 1965) sur les autres particules atmospkkiques: n est alors la densit& de ces petits ions, D leur coeficient de diffusion dans l’air, q(R) &ant la rbpartition granulomkrique cumulke de l’activitk kc& sur les akosols naturels. C’est cette courbe q(R) = v(R) qui a BtBtrack en traits pleins sur la FIG. 3, pour Ro = 1O’6 cm. On constate immkdiatement que l’kart entre cette courbe et nos n4sultat.s expkrimentaux est important. En particulier, une &ude globale de la radioactivitd a fix&

Comparaisonentrele Poidset la Radioactivitk de.sPoussikresAtmosphQiques

0

Pourcentage FOG.

IO

20

d’activith

30

40

50

771

60

a cap&e par le cascade

impactor

4. Histogrammedu pourcentage de la radioactivite Q totale captke par ~11cascade impaetor (periode de Mai il Oetobre 1971).

par un cascade-impactor (done sur des particules de rayons superieurs a 0,25 pm) et portant sur plus de 80 experiences, a montre que, en moyenne, 20 pour cent de la radioactivite a totale de l’air se trouvent sur de telles particules (minimum 4 pour cent, maximum 51 pour cent). Ce resultat est en bon accord avec celui obtenu par l’un d’entre nous dans l’atmosphere beaucoup moins pure de la region parisienne STOREB~et al., 1968), et par KAWANO(1961). La FIGURE4 indique la r6partition statistique de nos mesures, sensiblement identique a celles de STOREB~ (1968). Or, en operant en atmosphere trb contaminee radioactivement, il a et6 prouve que le cascade-impactor n’arrbte pas les particules de l’ordre de quelques 10e6 cm (STOREB~) et al., 1968). De plus un accord entre la courbe theorique q(R) =f(R) et les rbultats expkimentaux a Btd trouvb par diffkents auteurs (&NOuX, 1965; MADELAIN~, 1966) en ce qui concerne les aerosols de dimensions infkieures a 2. 10m6cm. 11faut done en conclure que les &arts observb dans nos expkiences provieunent de ce que la tbdorie suivant laquelle la loi de distribution AR) = dN/dR = C/R3 = CReB s’applique dans tous les cas n’est pas exacte. Du reste, OKITA(1955) o&rant au Japon, propose les lois suivantes: 0,5pm < R < 10pm 10 pm4Opm

dN/dR = CR-= dN/dR = CR-4*7 dN/dR = CR-‘.5

Plus rkemment en utilisant un impacteur rotatif. NOLLet PILOT(1971) trouvent, pour B, une valeur moyenne de 3,3 pour 0,Ol ,um < R < 1 pm, de 3,7 pour 2 pm -z R c 30 pm et de 7,5 pour 50 pm -z R < 100 pm, ceci p&s de Washington. De ces

772

RENOUX, G.

A.

TYMEN et

G.

MADELAINE

travaux, il ressort done que la loif = CRT3 ne s’applique pas de faGon continue dans le domaine 0,Ol pm-10 pm, ce qui explique certainement la proportion importante de radioactivitd fix& sur les a&osols de dimensions supkrieures & 0,215 pm. Nous comptons dkvelopper une mtthode nous permettant d’obtenir certains points entre 2. low6 cm et 5. low5 cm.

x

x x

x-

x

5

x

x

X

x x XX

X

x

x

x x

x

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x

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x

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x

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x

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I

I

0

40

I

I

20

30

I 40

I 50

Pouren~age d’activite u cap&e par le cascade impacior FIG. 5.

Comparaisonentre Sactivi~~a d’un cascade impactor et le poids des poussikes dam Sair.

Enfin, la FIG. 5 &udie les variations de la concentration des a&o& atmosphtkiques en fonction du pourcentage de la radioactivitc! fix& sur les quatre disques du cascadeimpactor (done sur les particules de grandes dimensions). On voit sur ce graphique que ce pourcentage augmente avec la concentration de l’air en pow&es, comme l’indique la droite moyenne track parmi les groupes de points, ce qui confirme les r&ultats de STOIZEB~~ (1968). Un grande partiedecetravail a pu &re r&alike grace Ztun contratderecherche entre Ie Laboratoire de Physique des Akosols et de Radioactivit6 Atmosphkique de la Facult4 des Sciences de Brest (Prof. Renoux) et le Service de Techniques de Protection et de Pollution atmosphkique du C.E.A. (M. Pradel). BIBLIOGRAPHIE BRICARD 3.(1965)Action of ~~o~ti~ty

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