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Deformation plastique du bioxyde d'uranium: Observation des sous-structures de dislocations
Journal of Nuclear Materials 75 (1978) 14.5-153 0 North-Hol~~d Publishing Company
DEFORMATIONPLASTIQUEDUBIOXYDED'URANIUM: OBSERVATIONDESSOUS-STRUCTURESDEDISLOCATIONS A. ALAMO, J.M. LEFEBVRE et J. SOULLARD * Section d’Etude des Solides Irradiks Centre dYtudes nuclkairesde Fontenay-aux-Roses (92260),-France Recu te 29 Novembre 1977
Des ~chantillons de bioxyde d’uranium monocristallin ont &ti deform& par compression i vitesse imposee darts la gamme de temperatures comprises entre 700°C B 1400°C. Les cristaux Btaient orient& en sorte de favoriser le glissement, soit sur le systeme { 100) (1 lo), en glissement simple ou double, soit sur le systeme (110) (110). Des lames minces ont BtC examinees en microscopic ilectronique par transmission. Dans le cas du glissement simple {loo} (110) la configuration des dislocations con&e en de nombreux dipoles de caractere coin align& selon des directions (100). En glissement double {100) (110) on observe des sous-joints et des reseaux hexagonaux dont la complexid augmente avec le taux de deformation. De longs enchevetrements de dislocations constituant des cellules et des rkseaux hexagonaux ont et6 detectis, dans le cas du glissement { 110) (1 IO). Le role auxiliaire des plans { 111) d ans la deviation des dislocations i partir des systimes {loo) (110) et { 110) (110) a et& mis en evidence. Des images en faisceau faible suggkrent la presence de dislocations dissocites. Single crystals of uranium dioxide were deformed in compression at imposed strain rates in the temperature range of 700°C to 1400°C. The crystals were oriented to promote slip over one or two slip systems of the family (100) (110) and also on the { 110) (110) system. Thin films of the deformed specimens were examined by transmission electron microscopy. When {loo] (110) single glide system operates, the dislocation substructure consist of numerous dipoles, their edge components lying along (110) directions. For the { 100) (110) double glide system the grain boundaries and dislocation hexagonal network are observed, the complexity of which increases with the nominal strain. Dislocation arrangements consisting of extensive cellular networks of tangling dislocations and hexagonal netting were detected for {1 10) (110) system. The auxiliary role of { 111) planes on the dislocation cross slip from {loo) (110) and {l IO} (110) system was demonstrated. Weak beam images suggest that dissociation of dislocations can occur. Einkristalline U02-Proben wurden unter Druck bei vorgegebener Geschwindigkeit im Temperaturbereich zwischen 700 und 14OO’C verformt. Die Kristalle waren so orientiert, dass das Gleiten entweder im System {loo) (110) als Einfach- oder Doppelgleitsystem oder im System {llO] (110) ais Doppe~gleitsystem begiinstigt wurde. Dtinne KristaBe wurden transmissionselektronenmikroskopisch untersucht. Im Fall des Einfachgleitsystems { 100) (110) besteht die Versetzungskonfiguration aus zahlreichen Dipolen von Stufenversetzungen, die in (1 lo)-Richtung angeordnet sind. Beim Zweifachgleitsystem { 100) (110) werden Subkorngrenzen und hexagonale Versetzungsnetzwerke beobachtet, deren Vielfalt mit dem Verformungsgrad ansteigt. Starke Verse~ungsagglomerate, die aus Zellen und hexagonalen Netzwerken bestehen, wurden im Gleitsystem {llO] (I 10) festgestellt. Auf die unterstiitzende Wirkung der {ll l]-Ebenen bei der Abweichung der Versetzungen van den Gleitsystemen { 100) (110) und { 110) (110) wird hingewiesen. Abbildungen mit niedrigem Strahlstrom lassen die Gegenwart von dissoziierten Versetzungen vermuten.
* Nouvelle adresse: J.M. Lefebvre, U.S.T. Lille, Bat. C6, B.P. 36-59650 Villeneuve d’Ascq, France, J. Soullard, Framatome, Division Combustible, I PI. de la Coupole 92084 Paris La Defense, France. 145
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1. Introduction L’identification des systbmes de glissement actifs dam le bioxyde d’uranium entreprise par Rapperport et Huntress [I], a ete completee par les travaux de Sawbridge et Sykes [2] concernant la morphologie du glissement et I’anisotropie des cissions critiques resolues. Dans ce cristal qui a la structure cristalline de type fluorite, les systemes de glissement observes sont du type { 100) (1 lo), { 110) (110) et Cl 11) (1 lo), { 100) (110) constituant le systbme de glissement facile. L’analyse en microscopic electronique par transmission des sous-structures de dislocations resultant de la deformation plastique a permis A Yust et McHargue [3] de caracteriser des dchantillons orient& de maniere A activer un seul systeme de glissement de la famille { 100’) (110). La sous-structure mise en evidence pour des echantillons deform& entre 750°C et 1400°C consiste en de nombreux dipoles et des configurations enchevetrees et irregulieres dont la complexite croit avec le taux de deformation. Les echantillons de bioxyde d‘uranium monocristallin utilises pour cette etude ont Cti deform& par compression a vitesse imposee dans la gamme de temperatures 700°C < T < 1400°C et ce pour diverses orientations de l’axe de compression selectionnees en vue d’activer soit le systeme { 100) (1101, en glissement simple, puis en glissement double, soit le syst&me { 1 lo} (110). L’analyse des resultats des essais [4] indique prin-
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(110)<1i0>
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cipalement l’existence d’une interaction dislocationsimpure& sur le systeme de glissement { 100} (110) et confirme pour toute la gamme de temperatures l’anisotropie des cissions critiques resolues sur les systbmes {100}(110)et {llO} (1iO)dejiobservieh 1327°C [2] ; l’illustration en est donnee par la fig. 1.. Dans cet article nous decrivons les configurations de dislocation determinees par microscopic Clectronique par transmission dans UOz deform6 plastiquement, lorsque soit un, soit plusieurs systemes de ghssement sont actives: a) glissement simple { 100} (1 IO), cas ou nos resultats confirment ceux de Yust et McHargue [ 31; b) glissement double ( 100) (110); c) glissement { 110) (110).
2. Techniques
experimentales
L’appareillage de deformation, constitue d’une machine Instron et d’un four i resistance de tantale, a deja permis l’etude du bioxyde d’uranium fritte polycristallin [5] et a et6 decrit precedemment [6]. Le dosage par thermogravimetrie de la composition des echantillons a permis d’ttablir un rapport oxygene sur metal de l’ordre de 1,993, indiquant la presence d’un 1Cgerexces d’uranium dans la matrice UO2 A temperature ordinaire. Des lames d’une Bpaisseur de 100 a 200 E.tmsont extraites des echantillons deform& par tronconnage sur une scie de precision i meule diamantee munie d’une t&e goniometrique. Les lames sont decoupees parallelement a l’un des plans de glissement activbs. Ces lames sont observees a l’aide d’un microscope Philips EM 300 aprbs polissage chimique a 120°C dans un melange d’acide orthophosphorique (60%) acetique (30%) et nitrique (10%) [7].
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3. Systcme de glissement (100) (1101 0,
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3.1. Glissem en t simple
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Fig. 1. Illustration de l’anisotropie des contraintes sakes au glissement sur les dew syst&mes ktudiks.
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L’orientation de l’axe de compression est reperee dans le triangle stereographique de la fig. 2. L’accord avec les resultats anterieurs [2] est excellent et les observations sont identiques pour les axes 1, 2 et 3. La sous-structure de dislocations qui carac-
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Fig. 2. Orientation de l’axe des Cchantillons deform& par glissement simple.
terise ce type de deformation est constituee de nombreux dipoles. On note que les dipoles fermes align& suivant une direction [220] sont en extinction lorsque le vecteur de diffraction est g = [220] (figs. 3a et 3b); ces dipoles presentent par consequent un caractbre
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coin tres marque avec un vecteur de Burgers du type (110). Les cliches 4a et 4b suggerent assez bien les differents stades de formation et d’evolution de ces dipoles. De longs segments de dislocations s’attirent et se disposent parallelement puis forment un dipole ouvert. On peut remarquer une nouvelle fois I’alignement des dipoles suivant une direction (110). De nombreuses boucles formees par pincement apparaissent dans le sillage des dipoles. Ces configurations sont en bon accord avec les modeles theoriques de formation de dipoles [8], et corroborent les resultats de Yust et McHargue cites precedemment [3]. Enfin il est apparu tres frequemment que de nombreux segments de dislocations sont align& parallelement aux directions (001) avec de brusques changements d’une direction de ce type a une autre con-
f
a
b
Fig. 3. Glissement simple_{OOl) (110). Dipales sur le plan (001). UO2 d&form6 i 865°C; E = 5%. a) Champ sombreg = [ZOO] (001). b) Champ sombre g = [220] (001).
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plastique
du
bioxyde
d’uranium
duisant ainsi a des configurations a angle droit (fig. 5). Ce fait est Cgalement mentionne par d’autres auteurs [3,9], et une explication a CtC propode, like a la geometric du coeur de la dislocation [9]. Aucune difference marquante n’est a signaler dans les configurations observees pour des Cchantillons deform& dans toute la gamme 700°C < T < 1400°C. 3.2. Glissement double L’axe de compression est l’axe (1 IO). Deux plans {OOl} sont actives pendant la deformation; ces plans situ& a 45” de l’axe sont indexes sans ambiguite a partir de l’analyse des lignes de glissement sur la surface de l’echantillon. L’observation de ces traces a fort grossissement (fig. 6) revele le caractere sinueux des lignes de glissement (wave slip) qui atteste une deviation notable du glissement cristallographique a partir des plans { 100). II n’est pas possible ici de caracteriser geometriquement le glissement d&G, mais nous en retiendrons l’existence. Nous presenterons les resultats d’observations de lames minces dtcoupees dans des echantillons deform& a 1000 et 1400°C. Fig. 4. Glissement simple {OOl) (110). Formation des dipoles. UOz deform6 a 1150°C; E = 5%. a) Champ chair g = [200] (001). b) Image en faisceau faible g = [ 2001 (s = 0 pour g = [ZOO]).
Fig. 5. Glissement simple {OOl} (110). Orientation des dislocations. Image en faisceau faible g = [ 2001 (001) (s = 0 pour g = [ZOO]).
3.2.1. Diformation ri 1400°C Aprbs 2% de deformation, on observe dans un plan de glissement de longs segments de dislocations et des boucles (fig. 7) ainsi que la constitution de reseaux simples (figs. 8a, 8b). Des diverses conditions d’obser-
Fig. 6. Glissement double. Plans {OOl}. Aspect des lignes de glissement. UO2 dkformk a 1380°C suivant (110).
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Fig. 7. Configuration typique. UO2 d&form6 i 1380°C suivant (110); E = 2%.
Fig. 9. Sous-joints dans UO2 d&form& i 1380°C suivant (110); E = 12%.
vation, on deduit que la dislocation dr est une dislocation-vis de vecteur de Burgers i a [Oil ] ; la ligne d2 est parallele a [Ol l] et le reseau se trouve dans le plan (100). A l’intersection des dislocations, on note la presence de contrastes caracteristiques de l’emer-
gence de dislocation; ceci suggtre que le reseau s’est forme a partir de I’ancrage des dislocations du plan (100) sur la for&t de dislocations du plan de glissement perpendiculaire. Pour des taux de deformation tlev.& (12%) la constitution de sous-joints est tres importante, et fort peu de dislocations sont visibles a l’interieur des cellules. L’analyse de la configuration de dislocations representee en fig. 9 nous a rCv&? que le reseau n’est plus localise dans l’un des plans de glissement. I1 est prohable qu’a cette temperature, la montee des dislocations joue un role non negligeable; un calcul simple de Yust et McHargue [3] indique des distances de montee de plusieurs dizaines de b pour des essais a 1350°C.
b Fig. 8. Formation de rhseau. UO2 dCformk g 1380°C suivant (110); E = 2%. a) Champ sombre g = [ 20?] (1 il). b) Champ sombreg= [ill] (li0).
3.2.2. D&formation ri 1000°C La sous-structure de dislocations observee apres une deformation de 7% est constituee de reseaux hexagonaux (fig. 10). De l’analyse des extinctions des differentes familles de dislocations, nous tirons les conclusions suivantes: - une premiere famille de vecteur de Burgers f a [ 1iO] est issue du plan (OOl), l’un des plans de glissement, et plan de coupe de la lame; - le vecteur de Burgers de la seconde famille est i a[iOl] ; elle appartient au second plan de glissement (010); ’ _ enfin, le vecteur de Burgers de la troisikme famille est du type $ a[Oil]. Un tel reseau peut done s’etre forme suivant la reaction :
tja[liO]+j a[iOl]
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a[Oil]
.
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a
Fig. 10. R&au hexagonal. UOz f&form& B 1000°C suivant (110); E = 7%. a) Champ sombreg = (0201 (001). b) Champ sombre g = [ 2201 (001). c) Champ sombre g = [ 5201 (001). d) Champ sombre g = [ 2001 (001).
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L’angle entre les lignes de dislocations est de l’ordre de 120”. Le reseau resulte ainsi de l’interaction sur un plan { 111) de deux familles de dislocations-vis issues des plans de glissement (001) et (010). Ceci confirme le glissement d&C de dislocations-vis des plans { IOO} vers les plans { 111)) en accord avec le caractere sinueux des lignes de glissement.
4. Systeme de glissement (110) (110) L’axe de compression choisi est l’axe (100). La contrainte resolue sur le plan et dans la direction du glissement est identique pour les quatre systemes { 110’) (1 i0) orientes a 45” de cet axe: (r/u) = 0,s. En fait, l’analyse des lignes de glissement indique
Fig. 12. Structure cellulaire sur (110). UO2 d6formC ?+ 1000°C; E = 5%. Axe de compression (100).
que principalement deux systemes sont responsables de la deformation et ceci pour tous les Cchantillons examines. Les deux plans actifs, orthogonaux, sont identifies avec une precision de I’ordre du degre par depouille-
Fig. 11. DBformation suivant (100). Lignes de glissement observkes sur une face {I 10).
Fig. 13. Rkeau hexagonal. UO2 dkformk suitvant (100) g 1200”C;~=7%.Champsombreg= [ITb] (110).
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rnent des lignes de glissement (figs. 1 la et 11 b). Ces dernieres presentent Bgalement de nets decrochements (fig. 1 lb) dont l’orientation sur la face d’observation est compatible avec la trace d’un plan { 1 I 1) qui presente dans les conditions de deformation, un facteur de Schmidt favorable (r/u) = 0,43. Les sous-structures typiques dans les plans de glissement sont illustrees par la fig. 12. On note la prdsence de longs enchevetrements de dislocations qui constituent des cellules. Nous n’avons pu, par manque d’echantillons, Ctudier l’influence des parametres de deformation sur la constitution et l’evolution de ces cellules. D’autre part, dans certaines lames minces, nous avons pu mettre en evidence des reseaux hexagonaux de nature similaire a ceux present& au paragraphe 3.2.2. La fig. 13 montre l’un de ces reseaux situ& si
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du hioxyde
l’on se refere a l’axe de compression [OO11 dans le plan (71 I ). I.a formation de ces reseaux ii partir de familles de dislocations-vis ayant d&G de leur plans de glissement initiaux est de nouveau Ctablie.
5. Existence de structures dissocikes Nous avons realise des images de dislocations en utilisant la technique de faisceau faible pour essayer de met&e en evidence des dissociations. Sur la fig. 14,l’tYargissement de l’image dans la zone de jonction des dislocations donne l’aspect d’un noeud dissocie. De mCme les contrastes sur la fig. 15 montrent la presence de deux dislocations partielles et d’un pincement A; l’intensite de l’image d’une des partielles est plus faible que celle de l’autre. D’apres
# Fig. 14. UOz d&form& B 1000°C suivant (110); E = 7%. Image en faisceau faibb d’un rkseau de disiocations: g = [?OO] (001) (s = 0 pour g = [200] ).
d’uranium
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Fig. 15. UO2 d6formk B 865’C en activant te systh ne (001) [ 1 lo] ; E= 5%. Image d’une dislocation en faisceau faible: g = [ZbO] (001) s = 2,4 x 1O-2 A-‘.
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le calcul recent de Humphreys et al. [ 131 l’image obtenue (fig. 15) suggere qu’il s’agit d’un phenomene de dissociation, car les conditions d’observations d’image double par la methode de faisceau faible ne sont pas remplies darts notre cas (faisceau non parallele, g = [ZOO] (001); s = 2,4 X lo-’ A-‘). I1 apparait a la lumiere de nos observations que si l’hypothese de la dissociation peut etre retenue pour certains cas, la largeur de cette dissociation est de l’ordre de la limite de resolution de la methode soit 20a=5b. Ceci nous amene a poser le probleme de la liaison dans le bioxyde d’uranium; en utilisant le modele ionique developpe par Catlow [lo], nous avons calcule l’energie de faute d’empilement dans UOz [ 1 I]. Les valeurs Clevees de cette Cnergie ainsi trouvees ne permettent pas, dans ce modele, d’envisager la dissociation des dislocations. Elles ne permettent pas, non plus, d‘envisager la formation de boucles de dislocation imparfaites qui ont pourtant CtC observees apres irradiation aux electrons et aux neutrons [7]. La prise en compte d’une forte contribution covalente que propose Blanck [ 121 pourrait diminuer l’energie de faute calculee. Enfin, il subsiste un Clement important dont la maitrise n’est pas totale: le rapport oxygene/metal du materiau. 11est possible que les phenomenes observes soient dus a des &arts tres locaux par rapport a la composition stoechiometrique moyenne. Le rtexamen des structures de coeur devrait etre entrepris dans cette optique.
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6. Conclusion Nos observations confirment les resultats de travaux anterieurs [2,3] dans la gamme de temperatures 700°C < T < 14OO”C, et Ctendent la caracterisation des sous-structures de dislocations a tous les systemes de glissement . La role auxiliaire des plans { 111) dans la deviation des dislocations a partir des systemes { 100) (110) et { 1 lo} (110) a CtC mis en evidence. L’observation, bien que non systematique, de dissociations pose le probleme d’tcarts locaux par rapport a la composition stoechiometrique pouvant affecter la nature des liaisons et faciliter l’elargissement du coeur des dislocations.
References [l] [2] [3] [4] [5] [6] [7] [S] [9]
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E.J. Rapperport, A.M. Huntress, Nuclear Metals Report (USA), NMI-1242 (1960). P.T. Sawbridge, E.C. Sykes, Phil. Mag. 24 (1971) 33. C.S. Yust, C.J. McHargue, J. Nucl. Mat. 31 (1969) 121. J.M. Lefebvre, Y. Guerin, A paraitre. Y. Guerin, J. Nucl. Mat. 56 (1975) 61. Y. Guerin, B. Amice, C.H. de Novion, J.M. Lcfebvre, J. Nucl. Mat. 58 (1975) 1. J. Soullard, Rapport CEA-R-4882 (1977). A.S. Tetelman, Acta Met. 10 (1962) 813. Phil. Mag. 7 (1962) 1801. H. Blank, C. Ronchi, J. Nucl. Mat. 31 (1969) 1. C.R.A. Catlow. Ph.D. Thesis Oxford (1974). J.M. Lefebvre, J. Soullard, R.J. Gaboriaud, J. Grilhe, J. Nucl. Mat. 60 (1976) 59. H. Blank, IAEA-SM-190/7, Symposium on thermodynamics of Nuclear Materials Vienne (1974). C.J. Humphreys, R.A. Drummond, A. Hart-Davis, Phil. Mag. 35 (1977) 1543.
DEFORMATIONPLASTIQUEDUBIOXYDED'URANIUM: OBSERVATIONDESSOUS-STRUCTURESDEDISLOCATIONS A. ALAMO, J.M. LEFEBVRE et J. SOULLARD * Section d’Etude des Solides Irradiks Centre dYtudes nuclkairesde Fontenay-aux-Roses (92260),-France Recu te 29 Novembre 1977
Des ~chantillons de bioxyde d’uranium monocristallin ont &ti deform& par compression i vitesse imposee darts la gamme de temperatures comprises entre 700°C B 1400°C. Les cristaux Btaient orient& en sorte de favoriser le glissement, soit sur le systeme { 100) (1 lo), en glissement simple ou double, soit sur le systeme (110) (110). Des lames minces ont BtC examinees en microscopic ilectronique par transmission. Dans le cas du glissement simple {loo} (110) la configuration des dislocations con&e en de nombreux dipoles de caractere coin align& selon des directions (100). En glissement double {100) (110) on observe des sous-joints et des reseaux hexagonaux dont la complexid augmente avec le taux de deformation. De longs enchevetrements de dislocations constituant des cellules et des rkseaux hexagonaux ont et6 detectis, dans le cas du glissement { 110) (1 IO). Le role auxiliaire des plans { 111) d ans la deviation des dislocations i partir des systimes {loo) (110) et { 110) (110) a et& mis en evidence. Des images en faisceau faible suggkrent la presence de dislocations dissocites. Single crystals of uranium dioxide were deformed in compression at imposed strain rates in the temperature range of 700°C to 1400°C. The crystals were oriented to promote slip over one or two slip systems of the family (100) (110) and also on the { 110) (110) system. Thin films of the deformed specimens were examined by transmission electron microscopy. When {loo] (110) single glide system operates, the dislocation substructure consist of numerous dipoles, their edge components lying along (110) directions. For the { 100) (110) double glide system the grain boundaries and dislocation hexagonal network are observed, the complexity of which increases with the nominal strain. Dislocation arrangements consisting of extensive cellular networks of tangling dislocations and hexagonal netting were detected for {1 10) (110) system. The auxiliary role of { 111) planes on the dislocation cross slip from {loo) (110) and {l IO} (110) system was demonstrated. Weak beam images suggest that dissociation of dislocations can occur. Einkristalline U02-Proben wurden unter Druck bei vorgegebener Geschwindigkeit im Temperaturbereich zwischen 700 und 14OO’C verformt. Die Kristalle waren so orientiert, dass das Gleiten entweder im System {loo) (110) als Einfach- oder Doppelgleitsystem oder im System {llO] (110) ais Doppe~gleitsystem begiinstigt wurde. Dtinne KristaBe wurden transmissionselektronenmikroskopisch untersucht. Im Fall des Einfachgleitsystems { 100) (110) besteht die Versetzungskonfiguration aus zahlreichen Dipolen von Stufenversetzungen, die in (1 lo)-Richtung angeordnet sind. Beim Zweifachgleitsystem { 100) (110) werden Subkorngrenzen und hexagonale Versetzungsnetzwerke beobachtet, deren Vielfalt mit dem Verformungsgrad ansteigt. Starke Verse~ungsagglomerate, die aus Zellen und hexagonalen Netzwerken bestehen, wurden im Gleitsystem {llO] (I 10) festgestellt. Auf die unterstiitzende Wirkung der {ll l]-Ebenen bei der Abweichung der Versetzungen van den Gleitsystemen { 100) (110) und { 110) (110) wird hingewiesen. Abbildungen mit niedrigem Strahlstrom lassen die Gegenwart von dissoziierten Versetzungen vermuten.
* Nouvelle adresse: J.M. Lefebvre, U.S.T. Lille, Bat. C6, B.P. 36-59650 Villeneuve d’Ascq, France, J. Soullard, Framatome, Division Combustible, I PI. de la Coupole 92084 Paris La Defense, France. 145
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cipalement l’existence d’une interaction dislocationsimpure& sur le systeme de glissement { 100} (110) et confirme pour toute la gamme de temperatures l’anisotropie des cissions critiques resolues sur les systbmes {100}(110)et {llO} (1iO)dejiobservieh 1327°C [2] ; l’illustration en est donnee par la fig. 1.. Dans cet article nous decrivons les configurations de dislocation determinees par microscopic Clectronique par transmission dans UOz deform6 plastiquement, lorsque soit un, soit plusieurs systemes de ghssement sont actives: a) glissement simple { 100} (1 IO), cas ou nos resultats confirment ceux de Yust et McHargue [ 31; b) glissement double ( 100) (110); c) glissement { 110) (110).
2. Techniques
experimentales
L’appareillage de deformation, constitue d’une machine Instron et d’un four i resistance de tantale, a deja permis l’etude du bioxyde d’uranium fritte polycristallin [5] et a et6 decrit precedemment [6]. Le dosage par thermogravimetrie de la composition des echantillons a permis d’ttablir un rapport oxygene sur metal de l’ordre de 1,993, indiquant la presence d’un 1Cgerexces d’uranium dans la matrice UO2 A temperature ordinaire. Des lames d’une Bpaisseur de 100 a 200 E.tmsont extraites des echantillons deform& par tronconnage sur une scie de precision i meule diamantee munie d’une t&e goniometrique. Les lames sont decoupees parallelement a l’un des plans de glissement activbs. Ces lames sont observees a l’aide d’un microscope Philips EM 300 aprbs polissage chimique a 120°C dans un melange d’acide orthophosphorique (60%) acetique (30%) et nitrique (10%) [7].
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3.1. Glissem en t simple
0.
0-T-c
1
I
1000
1200
Fig. 1. Illustration de l’anisotropie des contraintes sakes au glissement sur les dew syst&mes ktudiks.
1
1400
n&es-
>
L’orientation de l’axe de compression est reperee dans le triangle stereographique de la fig. 2. L’accord avec les resultats anterieurs [2] est excellent et les observations sont identiques pour les axes 1, 2 et 3. La sous-structure de dislocations qui carac-
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I 011
Fig. 2. Orientation de l’axe des Cchantillons deform& par glissement simple.
terise ce type de deformation est constituee de nombreux dipoles. On note que les dipoles fermes align& suivant une direction [220] sont en extinction lorsque le vecteur de diffraction est g = [220] (figs. 3a et 3b); ces dipoles presentent par consequent un caractbre
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plastique du bioxyde d ttranium
coin tres marque avec un vecteur de Burgers du type (110). Les cliches 4a et 4b suggerent assez bien les differents stades de formation et d’evolution de ces dipoles. De longs segments de dislocations s’attirent et se disposent parallelement puis forment un dipole ouvert. On peut remarquer une nouvelle fois I’alignement des dipoles suivant une direction (110). De nombreuses boucles formees par pincement apparaissent dans le sillage des dipoles. Ces configurations sont en bon accord avec les modeles theoriques de formation de dipoles [8], et corroborent les resultats de Yust et McHargue cites precedemment [3]. Enfin il est apparu tres frequemment que de nombreux segments de dislocations sont align& parallelement aux directions (001) avec de brusques changements d’une direction de ce type a une autre con-
f
a
b
Fig. 3. Glissement simple_{OOl) (110). Dipales sur le plan (001). UO2 d&form6 i 865°C; E = 5%. a) Champ sombreg = [ZOO] (001). b) Champ sombre g = [220] (001).
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plastique
du
bioxyde
d’uranium
duisant ainsi a des configurations a angle droit (fig. 5). Ce fait est Cgalement mentionne par d’autres auteurs [3,9], et une explication a CtC propode, like a la geometric du coeur de la dislocation [9]. Aucune difference marquante n’est a signaler dans les configurations observees pour des Cchantillons deform& dans toute la gamme 700°C < T < 1400°C. 3.2. Glissement double L’axe de compression est l’axe (1 IO). Deux plans {OOl} sont actives pendant la deformation; ces plans situ& a 45” de l’axe sont indexes sans ambiguite a partir de l’analyse des lignes de glissement sur la surface de l’echantillon. L’observation de ces traces a fort grossissement (fig. 6) revele le caractere sinueux des lignes de glissement (wave slip) qui atteste une deviation notable du glissement cristallographique a partir des plans { 100). II n’est pas possible ici de caracteriser geometriquement le glissement d&G, mais nous en retiendrons l’existence. Nous presenterons les resultats d’observations de lames minces dtcoupees dans des echantillons deform& a 1000 et 1400°C. Fig. 4. Glissement simple {OOl) (110). Formation des dipoles. UOz deform6 a 1150°C; E = 5%. a) Champ chair g = [200] (001). b) Image en faisceau faible g = [ 2001 (s = 0 pour g = [ZOO]).
Fig. 5. Glissement simple {OOl} (110). Orientation des dislocations. Image en faisceau faible g = [ 2001 (001) (s = 0 pour g = [ZOO]).
3.2.1. Diformation ri 1400°C Aprbs 2% de deformation, on observe dans un plan de glissement de longs segments de dislocations et des boucles (fig. 7) ainsi que la constitution de reseaux simples (figs. 8a, 8b). Des diverses conditions d’obser-
Fig. 6. Glissement double. Plans {OOl}. Aspect des lignes de glissement. UO2 dkformk a 1380°C suivant (110).
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Fig. 7. Configuration typique. UO2 d&form6 i 1380°C suivant (110); E = 2%.
Fig. 9. Sous-joints dans UO2 d&form& i 1380°C suivant (110); E = 12%.
vation, on deduit que la dislocation dr est une dislocation-vis de vecteur de Burgers i a [Oil ] ; la ligne d2 est parallele a [Ol l] et le reseau se trouve dans le plan (100). A l’intersection des dislocations, on note la presence de contrastes caracteristiques de l’emer-
gence de dislocation; ceci suggtre que le reseau s’est forme a partir de I’ancrage des dislocations du plan (100) sur la for&t de dislocations du plan de glissement perpendiculaire. Pour des taux de deformation tlev.& (12%) la constitution de sous-joints est tres importante, et fort peu de dislocations sont visibles a l’interieur des cellules. L’analyse de la configuration de dislocations representee en fig. 9 nous a rCv&? que le reseau n’est plus localise dans l’un des plans de glissement. I1 est prohable qu’a cette temperature, la montee des dislocations joue un role non negligeable; un calcul simple de Yust et McHargue [3] indique des distances de montee de plusieurs dizaines de b pour des essais a 1350°C.
b Fig. 8. Formation de rhseau. UO2 dCformk g 1380°C suivant (110); E = 2%. a) Champ sombre g = [ 20?] (1 il). b) Champ sombreg= [ill] (li0).
3.2.2. D&formation ri 1000°C La sous-structure de dislocations observee apres une deformation de 7% est constituee de reseaux hexagonaux (fig. 10). De l’analyse des extinctions des differentes familles de dislocations, nous tirons les conclusions suivantes: - une premiere famille de vecteur de Burgers f a [ 1iO] est issue du plan (OOl), l’un des plans de glissement, et plan de coupe de la lame; - le vecteur de Burgers de la seconde famille est i a[iOl] ; elle appartient au second plan de glissement (010); ’ _ enfin, le vecteur de Burgers de la troisikme famille est du type $ a[Oil]. Un tel reseau peut done s’etre forme suivant la reaction :
tja[liO]+j a[iOl]
-$
a[Oil]
.
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a
Fig. 10. R&au hexagonal. UOz f&form& B 1000°C suivant (110); E = 7%. a) Champ sombreg = (0201 (001). b) Champ sombre g = [ 2201 (001). c) Champ sombre g = [ 5201 (001). d) Champ sombre g = [ 2001 (001).
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L’angle entre les lignes de dislocations est de l’ordre de 120”. Le reseau resulte ainsi de l’interaction sur un plan { 111) de deux familles de dislocations-vis issues des plans de glissement (001) et (010). Ceci confirme le glissement d&C de dislocations-vis des plans { IOO} vers les plans { 111)) en accord avec le caractere sinueux des lignes de glissement.
4. Systeme de glissement (110) (110) L’axe de compression choisi est l’axe (100). La contrainte resolue sur le plan et dans la direction du glissement est identique pour les quatre systemes { 110’) (1 i0) orientes a 45” de cet axe: (r/u) = 0,s. En fait, l’analyse des lignes de glissement indique
Fig. 12. Structure cellulaire sur (110). UO2 d6formC ?+ 1000°C; E = 5%. Axe de compression (100).
que principalement deux systemes sont responsables de la deformation et ceci pour tous les Cchantillons examines. Les deux plans actifs, orthogonaux, sont identifies avec une precision de I’ordre du degre par depouille-
Fig. 11. DBformation suivant (100). Lignes de glissement observkes sur une face {I 10).
Fig. 13. Rkeau hexagonal. UO2 dkformk suitvant (100) g 1200”C;~=7%.Champsombreg= [ITb] (110).
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A. Alamo et al. /Deformation
rnent des lignes de glissement (figs. 1 la et 11 b). Ces dernieres presentent Bgalement de nets decrochements (fig. 1 lb) dont l’orientation sur la face d’observation est compatible avec la trace d’un plan { 1 I 1) qui presente dans les conditions de deformation, un facteur de Schmidt favorable (r/u) = 0,43. Les sous-structures typiques dans les plans de glissement sont illustrees par la fig. 12. On note la prdsence de longs enchevetrements de dislocations qui constituent des cellules. Nous n’avons pu, par manque d’echantillons, Ctudier l’influence des parametres de deformation sur la constitution et l’evolution de ces cellules. D’autre part, dans certaines lames minces, nous avons pu mettre en evidence des reseaux hexagonaux de nature similaire a ceux present& au paragraphe 3.2.2. La fig. 13 montre l’un de ces reseaux situ& si
plastiyue
du hioxyde
l’on se refere a l’axe de compression [OO11 dans le plan (71 I ). I.a formation de ces reseaux ii partir de familles de dislocations-vis ayant d&G de leur plans de glissement initiaux est de nouveau Ctablie.
5. Existence de structures dissocikes Nous avons realise des images de dislocations en utilisant la technique de faisceau faible pour essayer de met&e en evidence des dissociations. Sur la fig. 14,l’tYargissement de l’image dans la zone de jonction des dislocations donne l’aspect d’un noeud dissocie. De mCme les contrastes sur la fig. 15 montrent la presence de deux dislocations partielles et d’un pincement A; l’intensite de l’image d’une des partielles est plus faible que celle de l’autre. D’apres
# Fig. 14. UOz d&form& B 1000°C suivant (110); E = 7%. Image en faisceau faibb d’un rkseau de disiocations: g = [?OO] (001) (s = 0 pour g = [200] ).
d’uranium
i
Fig. 15. UO2 d6formk B 865’C en activant te systh ne (001) [ 1 lo] ; E= 5%. Image d’une dislocation en faisceau faible: g = [ZbO] (001) s = 2,4 x 1O-2 A-‘.
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le calcul recent de Humphreys et al. [ 131 l’image obtenue (fig. 15) suggere qu’il s’agit d’un phenomene de dissociation, car les conditions d’observations d’image double par la methode de faisceau faible ne sont pas remplies darts notre cas (faisceau non parallele, g = [ZOO] (001); s = 2,4 X lo-’ A-‘). I1 apparait a la lumiere de nos observations que si l’hypothese de la dissociation peut etre retenue pour certains cas, la largeur de cette dissociation est de l’ordre de la limite de resolution de la methode soit 20a=5b. Ceci nous amene a poser le probleme de la liaison dans le bioxyde d’uranium; en utilisant le modele ionique developpe par Catlow [lo], nous avons calcule l’energie de faute d’empilement dans UOz [ 1 I]. Les valeurs Clevees de cette Cnergie ainsi trouvees ne permettent pas, dans ce modele, d’envisager la dissociation des dislocations. Elles ne permettent pas, non plus, d‘envisager la formation de boucles de dislocation imparfaites qui ont pourtant CtC observees apres irradiation aux electrons et aux neutrons [7]. La prise en compte d’une forte contribution covalente que propose Blanck [ 121 pourrait diminuer l’energie de faute calculee. Enfin, il subsiste un Clement important dont la maitrise n’est pas totale: le rapport oxygene/metal du materiau. 11est possible que les phenomenes observes soient dus a des &arts tres locaux par rapport a la composition stoechiometrique moyenne. Le rtexamen des structures de coeur devrait etre entrepris dans cette optique.
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6. Conclusion Nos observations confirment les resultats de travaux anterieurs [2,3] dans la gamme de temperatures 700°C < T < 14OO”C, et Ctendent la caracterisation des sous-structures de dislocations a tous les systemes de glissement . La role auxiliaire des plans { 111) dans la deviation des dislocations a partir des systemes { 100) (110) et { 1 lo} (110) a CtC mis en evidence. L’observation, bien que non systematique, de dissociations pose le probleme d’tcarts locaux par rapport a la composition stoechiometrique pouvant affecter la nature des liaisons et faciliter l’elargissement du coeur des dislocations.
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