DEMONA: Etude du comportement d'aerosols dans un confinement

J. AerosolSci., Vol. 19. No. I, pp. 65-72, 1988.

0021-8502/88$3.00+0.00 ,~ 1988PergamonJournalsLtd.

Printed in Great Britain.

DEMONA:

ETUDE

DU COMPORTEMENT UN CONFINEMENT

D'AEROSOLS

DANS

A. FROMENTIN,* D . HASCHKE,* R. TAUBENBERGER,* W. SCHIKARSKI, t W. SCHOECK, ~ H. BUNZ, ~: T. KANZLEITER, *+ T. SCHROEDER, $ M. PEEHS, § H. RUHMANN, ~ M. FISCHER, ~ G . WEBERll et H. JAHNII * Swiss Federal Institute for Reactor Research, 5303 Wuerenlingen, Switzerland t Kernforschungszentrum, Karlsruhe, F.R.G. Battelle Frankfurt, F.R.G. § Kraftswerkunion Erlangen, F.R.G. ILGesellschaft fiir Reaktor Sicherheit, Muenchen, F.R.G. (Received 16 February 1987)

1. I N T R O D U C T I O N Lors d'un d~faut majeur, tel la fusion du coeur d'un r6acteur, la quantit6 de mat~riaux radioactifs rel$ch6s dans l'atmosph6re d6pend directement de la duroc de l'int6grit6 du confinement. Pour une grande centrale du type/l eau pressuris6e, cette int~grit6 est garantie pour une dur6e de l'ordre de 80 a 100 h cons6cutives/~ l'apparation de l'accident. Durant ce temps, la quantit6 d'a~rosols, donc aussi de mat6riaux radioactifs, produite ~t la suite de la fusion du coeur, va s'en trouver fortement r6duite, principalement par d6position des particules sur les parois et les structures internes du confinement. Et finalement, dans l'hypoth6se de la rupture du confinement, seule sera rel~ch6e dans l'atmosph6re la fraction de particules encore en suspension, additionn6e toutefois d'une 6ventuelle partie remise en suspension. Le but du pro jet germano-suisse D E M O N A (DEMOnstration Nuklearen Aerosolverhaltens) est donc de d6montrer le rSle important jou6 par le confinement en 6gard la r6tention des a6rosols. Cette exp6rience doit d'autre part permettre de valider le mod61e NAUA (--NAch-Unfall-Atmosphaere), traitant de la physique des a6rosols dans une enceinte, et de contr61er l'ad6quation des mod61es thermodynamiques C O C M E L et FIPLOC. Pour cel/~, des a6rosols m6taliques ont 6t6 inject6s dans un confinement en b~ton de 640 m 3 (appartenant a l'institut Battelle/l Frankfurt) repr6sentant un module r6duit a l'6chelle 1 : 4 du confinement r6el d'une centrale/l eau pressuris6e de type Biblis A (cf. Fig. 1). De plus, en faisant varier les conditions thermodynamiques (i.e. pression, humidit6 relative, temp6rature) et certains param~tres caract6ristiques des a~rosols, on a 6tudi6 diff6rents scenarios d'accidents possibles. Des oxydes d'~tain (SnO2), de fer (Fe203) et de l'argent ont 6t6 utilis6s comme a6rosols, avec des concentrations initiales, allant, de 0.2 a 12 g m - 3. Les essais ont 6t6 r6alis6s sous une pression totale absolue d'environ 3 bar et une humidit6 relative pouvant varier de 30/~ 100 ~o, les temperatures a l'int6rieur du confinement 6taient de l'ordre de 120°C, avec des pointes/l plus de 200°C. Les diff6rents tests effectu~s ainsi que leurs principales caract6ristiques sont indiqu6s dans le Tableau 1. 2. D E S C R I P T I O N DES I N S T A L L A T I O N S 2.1. Gdn&ateur d'a~rosols Pour cette exp6rience, il a 6t6 d6cid~ d'utiliser des a6rosols m6talliques insolubles, ceux-ci ~tant par la quantit6 les plus repr6sentatifs du type d'aecident 6tudi6 ici. De la poudre de fer, d'6tain ou d'argent a 6t~ introduite dans la tlamme d'un pistolet a plasma; apr~s vaporisation AS

19 : I - E

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66

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Tableau 1. R~sum6 des experiences DEMONA No.

Date

V30 (B2t V31 (B3t V34 (B4) V36 (B5)

Nov. 1984 Nov. 1984 Mars 1985 Mai 1 9 8 5

V39 (B6t

Juin 1 9 8 5

V53 (A7) V55 (A8)

Nov. 1985 Mars 1986

V56 (A9J

Mai 1 9 8 6

Atmosphere Aerosols concentration h.r.+pression (bar) max g m 3 Description Sec Satur6 Satur6 Transition sec sature Transition sec-satur6 Sature Sature Transition sec-sature

(2.5) i3) (3) (3)

SnO2 SnO2 SnO2 SnO2

(3) (3) 13) t3)

12 8.4 6 12.4

Test de reference sec Test de r6f6rence, sature Transition sec-sature, c elev6

Ag + MgO

2

Fe203 SnO2 + Fe203 SnO2 + Fe203

5 5

Transition sec-sature, c bas, aerosols mixtes ldem B4, mais avec FezO3 ldem B4, mais aerosols mixtes

l0

ldem B6, mais aerosols mixtes + confinement compartiment6

et oxydation, ces m6taux se condensent en de fines particules primaires d'un diametre d'environ 0.2/am. Ces dernieres s'agglomerent alors pour former finalement des particules d'une taille inf6rieure au micron. (Pour plus de pr6cisions sur cette question, voir les r6f6rences suivantes D E M O N A Jahresbericht 1984; et R u h m a n n et Peehs, 1986.) 2.2. Mesures thermodynamiques En plus des usuels thermo-couples et manometres installes en differents endroits du confinement, des d6bit-m6tres permettaient d'effectuer un bilan de masse globale. L'utilisation d'un gaz traceur donnait une indication du taux de fuite de l'enceinte. L'analyse d'echantillons d'atmosph6re pr61ev6s en continu dans le confinement s'est r6v616 ~tre un moyen simple et suffisement pr6cis pour d6terminer l'6volution de Fhumidit6 relative. Enfin deux calorimetres indiquaient en continu la concentration d'eau sous forme de gouttelettes en suspension (Schoeck, 1986). 2.3. Instrumentation pour la mesure des abrosols Dans le cadre de cet expose la question de l'instrumentation sera trait6 de maniere plus d6taill6e. Les conditions de mesure 6talent les suivantes: - - C o n c e n t r a t i o n variant de l0 g m 3 fi 0.1 mg m 3 soit cinq ordres de grandeur different. - - T e m p 6 r a t u r e ( ~ 120°C) et pression ( ~ 3 bar). - Humidit6 absolue tres 61ev6e, soit plus d'un kilo et demi d'eau par metre cube de m61ange. - - G 6 o m e t r i e interne du confinement compliqu6e. - Dur6e d'une exp6rience relativement longue (plus d'une semaine en incluant les phases du pr6-chauffage et du refroidissement). Pour la plupart, nos appareils, utilisent des techniques de mesure habituelles, mais adapt6es/l ces exigences. Les parametres mesur6s les plus importants ont 6t6 la concentration et la granulometrie des a6rosols. Dans notre exp6rience, il existe deux cat6gories bien distinctes de systemes de mesure: les mesures utilisants des filtres (filtres, impacteur), in situ, et les autres techniques de mesure (optique, att6nuation de rayons fl, etc.) dont les r6sultats sont directement disponibles. Darts l'ensemble on peut dire que la deuxieme categorie d'appareils, de par leur difficult6 d'6talonnage, d o n n e plutSt des indications relatives, mais par contre imm6diatement disponibles, donc utilisables pour se rendre compte de l'allure des ph6nomenes (p.e. bon lbnctionnement des g6n6rateurs d' a6rosols, inhomog6n6it6s, etc.). Par opposition, la !e cat6gorie d'appareils donne des r6sultats beaucoup plus pr6cis mais avec un d61ai de deux/~ trois semaines, et sert alors a quantifier les exp6riences avec plus de pr6cision (cf. Fig. 1).

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9-8

7 6--

]

FiLterst.orio n 5.05

--

N-

~rnOoctorst.otion

EL

4.0 I --

PLuviometer Fotometer

3~

~.g I --

--

0 0 ~

J

Fig. 1. Sch6ma du confinement.

2.3.1. Station de filtres. Chaque station de filtres se compose d'un bo~tier m6tallique comprenant cinq porte-filtres. Ces derniers sont prot6g6s de l'atmosph6re ambiante par des vannes a boule et sont de plus 16g6rement pressuris6s. Ces bo~tier sont chauff6s 61ectriquement afin d'6viter des ph6nom6nes de condensation sur les filtres. La proc6dure de chargement d'un filtre (i.e. ouverture-fermeture des diff6rentes vannes) est activ6e automatiquement par un micro-processeur. Les filtres sont analys6s chimiquement (d6termination de la masse d'a6rosols d~pos6e) et, de cas en cas, photographibs /t l'aide d'un microscope electronique. Ceci nous permet d'avoir une idee de la nature des a6rosols et de pouvoir etablir une repartition des particules selon leur taille par comptage manuel. 2.3.2. Station d'impacteur. Les impacteurs utilis6s, au nombre de deux, sont de classiques impacteurs Andersen Mark III/t 8 6tages. Ils sont plac6s dans un bo~tier similaire a ceux des stations de filtres. La masse des particules d6pos6es sur chaque 6tage est d6termin6e par pes6e (apr6s tarage initial) et par analyse chimique. 2.3.3. Photom~tre. Ces appareils ont ~t~ enti~rement d6velopp6s pour l'occasion. Ils fonctionnent selon le principe de l'att6nuation de la lumi~re lors de son passage au travers d'un a6rosol. Pour permettre des mesurages b. l'int~rieur du confinement, les signaux optiques sont transport~s jusqu'aux diff6rents emplacements de mesure a l'aide de fibres optiques (cf. Fig. 5). Cette attenuation est fonction de la concentration d'a6rosols, mais aussi de la granulom~trie et de l'indice de r6fraction des particules (Taubenberger). 2.3.4. Spectrom~tre optique. I1 s'agit d'une version modifi~e du spectrom~tre optique (OPC) HC70 de la firme Polytec. Cet instrument, fonctionnant in situ, est bas6 sur le principe de la r6fraction de la lumi~re par des particules liquides ou solides. I1 doit servir/t mesurer la taille des gouttelettes et des particules solides. 2.3.5. Mesure de la concentration par attknuation du rayonnement BETA. L'att6nuation d'un rayon fl est directement proportionnel b. la masse de la matiere qu'il traverse. Cet appareil (de la firme Kugelfischer) fonctionne donc selon le principe suivant: des a&osols sont extraits en continu du confinement, puis, apres avoir ete s6ch~s et dilues, ils sont deposes sur un filtre expose fi un rayonnement ft. La lecture de son attenuation donne une indication directe de la concentration d'a6rosols a l'interieur du confinement. 2.3.6. lmpacteur i~quartz. Cet appareil (PC-2 QCM cascade impactor) fonctionne selon le m~me principe qu'un impacteur classique. Cependant chaque surface d'impact est remplac6e par un quartz dont la fr6quence d'exitation varie en fonction de la masse d~pos6e/L sa surface. Par l'interm~diaire d'un reservoir auxiliaire, reli6 au confinement par un sas et cens~ representer l'etat des aerosols fi l'interieur du confinement, mais avec une concentration, une temp6rature et une pression moins 61ev6es, cet impacteur donne directement et automatiquement l'6volution de la granulom6trie des particules.

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3. D I S C U S S I O N S DES R E S U L T A T S Plut6t que d'exposer individuellement chaque essai, ce qui serait pour le moins fastidieux, ies r6sultats les plus importants sont pr6sent6s sous une forme globale. Tout d'abord deux tests, servant de r6f6rence par la suite, ont 6t6 men6s b. bien, l'un sec (B2) et i'autre humide (B4). Dans notre cas, le qualificatif sec d6crit une humidit6 relative de i'ordre de 30 To, alors que le qualificatif humide corespond en faith la saturation (i.e.h.r. = 100 To). La comparaison de ces deux essais (cf. Fig. 2) permet de constater l'influence pr6pond6rante de l'atmosphere satur6e d'eau sur le taux de d6croissance de la concentration. En effet, si dans un premier temps, ce taux est sensiblement egal dans les deux cas, il se trouve 6tre par la suite nettement suparieur (facteur 4) Iors de l'essai humide. Dans la phase initiale, alors que la concentration d'a6rosols est sup6rieure a 1 g m - 3 (ce qui correspond environ a 5 x 105 particules cm- 3), le taux d'agglom6ration est tel qu'il pr6domine dans tousles ph6nomenes et cela ind6pendament de l'6tat de l'atmosph6re. Cela correspond a une forte d6position des agglom6rats de particules par s6dimentation. Par la suite, et bien que la forme des particules soit tres diff6rente selon l'6tat de l'atmosph6re (cf. Fig. 3), il semble bien que ce soit essentiellement la condensation de l'eau sur les particules qui augmente le taux de d6croissance de la concentration. Lors de certains essais, il a 6t6 remarqu6 qu'a partir d'une certaine humidit6 relative, inf6rieure b, l'unit6, les particules habituellement sous forme floconneuse en atmosphere seche prenaient une forme plus compacte, voir presque sph6rique. Mais tant que la saturation n'avait pas 6t6 atteinte, le taux de d6croissance de la concentration de telles particules ne diff6rait pas de fa¢on sensible de celui des particules floconneuses. Cela montre bien que ce n'est pas tant la forme des particules que la condensation de l'eau sur ces derni6res qui influence la s6dimentation. Grossi6rement, on peut dire que lors des essais ult6rieurs, qui ne sont en fait que des variations de ces deux tests de base, aucun comportement fondamentalement diff6rent n'a 6t6 observe. Par exemple, lors de ressai B6 (etude de la transition atmosphere 'seche-humide'), on remarque que lors de la phase s6che du d6but les a6rosols se comportent comme lors de l'essai sec B2, puis lorsque la saturation est de noveau atteinte, comme lors de l'essai humide B4 (cf. Fig. 5). La m~me constatation peut ~tre faite pour I'essai A8 (6tude de l'influence d'un a6rosol mixte Fe203 + SnO2) et pour l'essai A9 (introduction de diff6rents compartiments I'int6rieur du confinement).

v34

Fo I

--~x _ x ii

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Station Station Station S t a t ion

de de de de

f~(tres I f i ~ t r e s TT f L l t r e s Trl" filtres

(B4)

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12 Temps

24

( h )

Fig. 2. Comparaison des deux tests de base: B2 (sec) et B4 IsatureL

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A

B

~ii~i~i~ (

i i~i~ ~!~,i~i;¸

Fig. 3. Configuration d'un a6rosol d'6tain en atmosph6re s6che (A) et en atmosph6re humide (B).

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- - B 2 --.~e...

B4

------~6

7

I01

m I0 -t

~%'~

Sec-humide

IO-Z

g u

10 -3

10 -4 I

2

3

4

5

6

"7

fll

9

I0

II

12

Temps (heures)

Fig. 4. Comparaison de diff~rents tests. Le temps 0 indique le debut de la g6n6ration d'a6rosols. Les courbes repr6sentent une interpolation des points de mesure.

d

5.5m ond 8 . 5 m

=

_125-230mm

\\ \\ \ \ \\\\\ \

kHZ modulation I Light source 2c~'-I 1 5 0 roW. ~ I 10.88/zm L( j

]

~ \\ \ ~\\\~\\\\ \~\ t ~\ \ \ \ x~x,~\xx

I Dry oi r 150"C. 3 bar

Reflector

Fig. 5. Sch6ma d'un photometre.

Une 16gere exception est cependant ~t souligner. Lors de ressai A7 (a6rosols de F e 2 0 3 ) , le taux de decroissance est legerement superieur/t celui observ6 lots des autres essais (cf. Fig. 4). Ceci pourrait provenir d'une tr~s grosse inhomog6n6it~ de la concentration iors des premi6res heures de l'exp6rience, en raison d'une stratification importante de ratmosph6re/~ rint~rieur du confinement (purement artificielle, laquelle d~pend de la m6thode de g6n~ration d'a6rosols utilis~e dans ce cas-l/l). Mais dans l'ensemble mis a part rexception signal~e ci-dessus (ph6nom~ne qui ne pourrait se passer lors de la fonte d'un r6acteur), la concentration d'a6rosols en diff6rents endroits du confinement s'6quilibre en l'espace de moins d'une demi-heure. Cette bonne homog6n6it~ de la concentration constitue d'ailleurs rune des hypotheses de base admise Iors r~laboration du code de calcul NAUA. Quant aux mesures de la granulometrie et dans chaque experience, elles indiquent que ron etait en presence de particules dont le diametre a~rodynamique 6quivalent moyen 6tait l~g~rement inf~rieur au micron. Ce diametre avait d'ailleurs une l~g~re tendance /~ diminuer avec le temps. De plus, aux erreurs de mesure p r e s e t darts une atmosph6re stable, la r6partition des particules suivait assez bien une distribution lognormale.

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A. FROMENTINet al. 4. C O N C L U S I O N

Ces exp6riences m o n t r e n t avant tout l'utilite d ' u n confinement lors de la fonte du coeur d'un reacteur. En a t m o s p h e r e saturee, on voit en effect que la c o n c e n t r a t i o n d'aerosols diminue d ' u n facteur 10 5 en l'espace de 10 h. Et m e m e si les c o n d i t i o n s de s a t u r a t i o n ne sont pas remplies, cette r6duction de la c o n c e n t r a t i o n est atteinte apr6s une c i n q u a n t a i n e d'heures. D u p o i n t de vue de la physique des a6rosols, les taits i m p o r t a n t s suivants sont ~t souligner:

-

- - I n f l u e n c e p r 6 d o m i n a n t e de l ' h u m i d i t e relative sur le taux de d6croissance de la c o n c e n t r a t i o n par c o n d e n s a t i o n de l'eau sur les particules. - - F a i b l e influence de la nature chimique des particules (i.e. Fe2 O3, SnO2, Ag ou m61ange~ sur le c o m p o r t e m e n t des a6rosols dans une telle enceinte. Bonne homogen6ite de la c o n c e n t r a t i o n dans tout le confinement, m i m e lorsque ce dernier est c o m p a r t i m e n t 6 en plusieurs volumes. -

REFERENCES DEMONA Jahresbericht 1984, EIR-Bericht Nr. 553. Ruhmann, H. and Peehs, M. (1986) A highly efficient aerosol generator for DEMONA. 2nd Int. Aerosol Conf., Berlin, 1986. Schoeck, W. (1986) Calorimetric measurement of water log mass concentration. J. Aerosol. Sci. 17. Taubenberger, R. Transmissions-photometer fuer DEMONA. EIR, TM-34-85-1.