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Désintégration des isomères de 84Br (31.8 min et 6.0 min)
ll.E.1:3.A
[
Nuclear Physics A158 (1970) 625Not to be reproduced
Dl%INTEGRATION T. HATTULA Laboratoire
by photoprint
643; @
or microfilm without written permission
DES ISOMERES t, S. ANDRE
de Chimie Nucldaire,
North-HollandPublishing
from the publisher
DE *4Br (31.8 min ET 6.0 min)
it, F. SCHUSSLER
et A. MOUSSA
Centre d’Z?tudes NuclPaires
ReGu le 17 juillet
Co., Amsterdam
de Grenoble
1970
Abstract: The study of ,6- and y-activity, associated with the disintegration of the two isomers of 84Br produced by fission of 235U and by the reaction natural Rb (n, c() allowed us to determine 16 states of 84Kr. The use of magnetic spectrometers allowed us, also, to attribute with certainty the spin 2- to the isomer of half-life 31.8 min and to measure with precision its Q-value (4650* 30 keV).
E
RADIOACTIVITY s4Br and s4mBr (T+ = 31.8 min and 6.0 min) from 235U (n, f) and natural Rb (n, c(); measured EB, Zg, Er, Zr, By-, yy-coin, deduced log ft, Q J, ?G. 84Kr deduced levels J, ST.
1. Introduction La d&int&-ation des isombres du brome 84 ainsi que les niveaux du krypton 84 sont trks ma1 connus. A notre connaissance, le seul schema de d&integration du 84Br (31.8 min), A l’heure actuelle, est dfi & Johnson et O’Kelley I), qui ont analysC, B l’aide de dCtecteurs g scintillation, le rayonnement de 84Br extrait des produits de fission. Une liste t&s partielle de gammas d’tnergie supCrieure ti 2400 keV, Btablie & l’aide d’une jonction Ge(Li), est Bgalement attribuQ 5 *4Br (31.8 min) par Large et Bullock “). Le spectre beta a tgalement CtC Ctudit5 B l’aide d’un spectrombtre magndtique g lentille par Duffield et Langer 3), mais les conclusions de ces auteurs, notamment en ce qui concerne la nature de la transition beta alimentant le niveau fondamental du 84Kr, sont en contradiction avec le spin 2- admis pour 84Br. L’isombre 84mBr (6.0 min) a M mis en Cvidence, pour la premibre fois, par Sattizahn, Knight et Kahn “) dans les produits de fission, et trois gammas de 440 keV, 880 keV et 1460 keV, mesurCs avec un dCtecteur INa, lui sont attribuCs. Aucune etude n’a CtB effectuke, depuis, sur cet isomkre. Signalons enfin, pour terminer, une tentative rCcente d’Ctude des niveaux de 84Kr par rtaction nuclCaire (p, p’), effectuee par Kim, Bair, Jones et Willard’): 4 niveaux de basse Cnergie sont mis en Cvidence, sans affectation de spin. Compte tenu du bilan de dbinttgration Bled, (4700 keV) et de l’existence de deux isombres de spins probablement tr& diffkrents, la dCsintCgration de S4Br pardt intkressante pour l’ttude des niveaux de basse Cnergie de 84Kr. + Detach&. de 1’Institut de Radiochimie de Helsinki. 77 Laboratoire de Physique Nucleaire, Centre d’Etudes 625
Nucleaires
de Grenoble.
626
T. HATTULA
et al.
2. Mt%hodesexpkimentales 2.1. PRBPARATION
DES SOURCES
Les isomtres de 84Br peuvent tow les deux Ctre obtenus soit par fission de 235U soit par reaction (n, CC) sur le 87Rb . Dans le cas de la fission, on favorise trtts nettement I’isomere de 31.8 min, form& par filialion radioactive au detriment de celui de 6.0 min forme directement. La reaction (n, cc), au contraire, permet de favoriser I’isomere de 6.0 min. 84Br ( 31’8 min): les sources obtenues par fission et destimks a la spe~trom~trie fine gamma et beta, se pr~sent~~lt sous forme dun depot homogene de AgBr (z 100 pg- cm-‘), Ie papier filtre miIlipor~ ayant servi a Ia ~~tratioll &ant utilise comme support. Bien qu’une methode rapide de separation des bromes de fission ait et& mise au point 6), nous avons( prefer.rCnous en tenir a we separation plus classique, compatible aver la periode et permettant d’obtenir une excellente purete radio~himiql~e. 200 111:: de 235U en solution nitrique sont irradies pendant 30 set dam un flux de neutrons thermiques de 5 x 1Ol3 n . cm-’ . s- I. Le brome et I’iode sont extraits par le tetra-chlorure de carbone apres addition d’ent~~~leur Br- et BrO; et oxydation par HN03. Aprgs reduction par NaHSO, et rkoxydation selective de I- par NaNO,, I’iode est extrait du melange Br, I par addition de CCI,. La phase aqueuse, renfermant le brome a I’etat Br-, est trait& par HNO, $t MnO& et le brome aksi reoxyde est extrait par CCi4. La phase organique, renfermant le brom’: de f%sion,est stparee de la phase aqueuse par filtration sur papier hydrophobe. Lc brome est enfin &xtrait en phase aqueuse par addition de NaHSO, et precipite a Yetat AgBr. 84Br (6.0 min): 4 B 5 g d’hydroxyde de rubidium sont irradiees pendant 6 minutes dans un flux de neutrons de 14 MeV de t’ordre de 10” n * cm-’ - s-l. Cet hydroxyde est ensuite dissous dam HNO, (IN) a chaud, aprb adjol~~tiori ~entra~neur Br- et BrO, . Le brome est ensuite extrait par CC&. La phase organique est &par&e de la phase minerale par filtration sur papier hydrophobe et le brome precipite sous forme de AgBr apt-es retour en phase aqueuse. La dur& totale de la separation est de 6 minutes. 2.2. TEC~~~Q~~S
DE MESURES
Le sgectre gamma est anal@ a l’aide dune jonction coaxiale Ge(Li) de 15 cm3 et un cristal INa de 7.6 cm x 7.6 cm. Le spectre beta, en comcidence p--y, est mesure avec un cristal anthracbne (# = 4.4 cm, H = 3.8 cm). Les mesures de coincidence 6-t et y-y ont 6tC realisees a l’aide d’un systkme Ientrapide permettant des temps de resolution de 2r = 100 ns et d’un ensemble multiparamttrique Interte~hnique (CA13, AP22, AP29 et BM96). Le tract des spectres et Ieur depouillement est eEectu6 a l’aide dun ordinateur IBM 360-40. La preparation de 84Br, par fission, p ermettant d’obtenir des sources tres pures, suffis~ment intenses (quelques dizaines de ,nC) et minces (M 10 pg *cm-’ le spectre beta a pu etre analyse par- spectrom~trie magn~tique.
%r
627
DibINTdGRATION
(i) Un spectrometre magn~tique a 10 voies, a champ uniforme 7), particuli~rem~nt adapt& a l’etude des periodes courtes, est utilise dans un premier temps pour la determination des branches principales du spectre. (ii) Un spectromtttre beta magnttique B image intermtdiaire, du type SiegbahnSl&tis, est utilise ensuite pour une analyse plus fine, en particulier Four determiner la forme de la branche de haute Cnergie qui doit presenter la forme caract~ristique d’un spectre “unique” si le spin initial est 2-. Le spectrom~tre~ particuli~rement bien adapt6 aux mesures de forme des spectres beta, a 6tC d&x-it par ailleurs. La detection des electrons s’effectue B l’aide d’un scintillateur plastique NE102 couple! h un photomuItiplicateur 56DVP Radiotechnique. Avec un seuil vers 500 keV, le bruit de fond ne dbpasse pas 7 coups par min. Les diverses corrections necessaires, notamment celle qui est due a la resolution du spectrometre ( NN4 o/,) ont ttC calculees de la man&e habituelle *).
405
L
.I
100
300
200
Fig. la.
comux
40
T.
628
HATTULA
et al.
3. Rksultats expdrimentaux 3.1. DfiSINTfiGRhTION
DE L’ISOMGRE
DE 31.8 min
3.1.1. Spectre gamma. Le spectre gamma de la fig. 1 a CtC obtenu tion de 30 set et un temps de refroidissement decroitre et pour ensuite faire la separation
aprbs une irradia-
de 30 min pour permettre au s4Se de chimique du brome. Des comptages
aprks la fin de Fig. la, b, c, d. Spectre gamma de 84Br (31.8 min) obtenu par fission 30 minutes I’irradiation. Les quelques petits gammas visibles sur la figure mais dont les Energies ne sont pas prkci&es, sont des gammas de longue p&Code.
successifs de 16 min de duke gammas observes. Les energies 84Br (31.8 min) sont rassemblees Les pits de simple et double par le rapport de leur intensite experimentalement, en fonction
ont permis d’identifier, par leur dtcroissance, les et les intensites relatives des gammas attribues au dans le tableau 1. Cchappement on Ctt5 determines par leur tnergie et au pit d’absorption totale correspondant connu de l’energie, pour la jonction coaxiale utilide.
-Br
629
D6SINTfiGItATION
nb cwps 315 x
I ’
950
x
x
loo0
i
1200
1100
Fig. 1~.
Fig. Id.
acQ
corn***
1500
*
630
T. HATTULA et ui.
3.12. Coi~cidetzces y-y. Les coi‘ncidences y-y ont ete realisees B I’aide d’un detecteur Ina(T1) et dune jonction Ge(Li) places & un centimetre de part et d’autre de la source (g~om~trie a 180’). Un conditionneur AP22, place sur la voie INa, permet un affichage digital de 8 fendtres gamma simultanees. La largeur des fen&es est reglee &gale ii la largeur a mi-hauteur des pits photdlectriques. Les spectres gamma en comcidence avec ces huit fenetres sent reproduits fig, 2, et les conclusions qui en decoulent rassemblCes dans le tableau 2. Les coi’ncidences fortuites ont ete rendues n~gIigeables, grace a un choix judicieux de ~intensit~ des sources en fo~ctio~ du temps de resolution de 2r = 100 ns dont nous disposions.
TABLEAU 1 Liste des gammas attribuits au sQBr (31.8 min) avec ieurs intensitb relatives
Er IkeV) 230.0 340 355 382.2 447 604.9 736.8 802.3 881.6 948 987.2 1016.0 1213.5 1289 1462.8 1578
fr “1
1, “1 0.8 0.2 0.7 1.3 0.1 3.8 2.5 14.3 loo 0.9 1.8 14.4 5.4 0.4 3.8 0.8
“) Les intensitb gamma soat determines b, Non pla&s sur le schema.
1608 1740 1876.9 1897.7 1970 2030 2201 .o 2304 2484.6 2759 2824.0 3046.1 3235.6 3366.2 3927.6 4084
0s “f 3.0 3.3 32.3 0.6 b) 4.6 1.9 0.5 8) 13.6 0.9 2.7 4.6 4.2 6.3 $6.0 0.5
B 10 % p&s.
Les comcidences vraies dues au fond compton se trouvant dans les difE?rentes fedtres ont et& estimees en comparant les differentes fen&es gamma voisines entre elles. 3.1.3. Spectre beta. (i> Spectrombtre multivoies: Dans un premier temps, nous avons mesure le spectre beta du 84Br (31.8 min) a l’aide d’un spectrometre magn~tique ii 10 voies particuli~rem~nt adapt4 aux courtes pbriodes. L’analyse de Kurie de ce spectre permet, en admetta~t un caractbre unique pour la branche la plus energique, de mettre en evidence trois branches importantes (fig. 3): 4680+ 50 keV (34 %), 38104: 50 keV (20 %> et 2700+ 50 keV (11 %). En dessous de 1700 keV, la complexity du spectre beta rend illusoire toute tentative de d~~omposition.
Fig. 2. Spectres fauna du 84Br (31.8 min) en co~nc~deuc~ avec ~ff~reute~ fen&res s~lect~o~n~s SUPla voie XNa: a) Fen&e cent&e SW 802 keV. b) Fen&re cent&e sur 882 keV. c) Fen&e cents+& sur 1016 keV. d) Fen&e cent&e SW 1100 keV. e) Fen&e cent&e sur 1214 keV. f) Fen&e centref: sur 1443 keV. g) Fen&re cent&e sur 1650 keV, h) Few&e cent&e sur 1898 keV.
I-. HATTULA et d.
632
TABLEAU 2
Coincidences yy attribudes au 84Br (31.8 min) Energie correspondant 1898
1463
aux fenEtres (keV)
1214
1016
882
X X
X
s X X X
X
802
x
X X X X
X X
X
X
X
X
Y X X x X
X
;.
X >: % X
X X
X X % .,“
Gamma en cohcidence @VI 354.5 382.2 604.9 736.8 802.3 881.6 987.2 1016.0 X213.5 1462.8 157% 1740 1876.9 1897.8 2030 2201 2214 DE 2344 DE 2484.6 2905.8 DE 3046.1 3235.6
(ii) Spectrometrc Siegbahn-SlZtis: Le spectre /? a Cte mesure entre 2800 et 4500 keV. Au-de& de l’energie maximale E,, de la bran&e interne & , l& oti la branche Be est seule presente (au-dessus de 3750 keV environ) le trace de Rurie montre la courbure caracteristique d’une transition “unique” une fois interdite. Ce track est bien linkaris4 par l’introduction du facteur de forme C&J) = Q,“L, + 9L, (fig. 4). L’energie cinetique maximaie ainsi d&erminke est EOa = 4625f 15 keV. Le facteur de forme experimentale dans cette region est en t&s bon accord avec la forme C&(p) (fig. 5). De plus comme il est t&s sensible &la valeur choisie pour l’bnergie maximale, contrairement a C*~~~),~ajustement permet de preciser Ee 0 = 4626 z!z6 keV a l’erreur d’etalonnage du spectrom~tre pres. Le rapport des intensites Be et B1 des branches /I0 et PI a ete determine a partir des traces de Kurie Yb(E) et Y ,(I?): ,Y, =
li
J%(P)
i+'O(dLO+qLd
y
1
=Qo
BO
1/
-,
f0
84Br
DhNTiGRATION
633
-I--- yFN 12om
v-9-k
l
.
mot
I
- .: :.
.2700tMkeV
+
8ca.
3810 20 keV
*
+
+
:
Fig. 3. Analyse de Kurie du spectre beta direct du 84Br (31.8 min) mesure avec un spectromttre magrktique multivoies B champ uniforme (7).
4om
Ep (kev)
Fig. 4. 84Br (32 min). Track de Kurie pour les deux branches de grande bnergie; la decomposition donne BI/Bo = 0.64.
nl(p) est obtenu a partir du spectre mesure k(p) par svustraction de la contribution I?&) de la branche /IOf On a utilisd les formules de Bhalla et Rose pour les fonctions FO , Lo, t, qui appara~ss~nt dans fes integrales
Ces int~~ral~s on 4% calculees par la m~thode de S~mpsun. On obt~ent ainsi BJB, = 0.64 (avec le s~ectrvm~tre multivoies nvus avivns trouve 0.59 pour ce rap~vrt).
1.2
3723 keV
Fig. 5. 84Br (32 min). Facteur de forme de la bran&e & de 4626 keV. Les barres d’erreur tiennent compte de la statistique uniquemeat. Les points noirs sont corriges pour & avec &/So = 0.64. L’effet sur le dernier point d’une variation de &Id keV sur Nnergie maximaie est indiqu& En trait plein le facteur de forme thborique unique q2Lo-t-9L1 B un facteur de n~~~isation arbitraire p&s.
Au-dessous de 3750 keV, le faoteur de forme de la branche /.?a peut encore Ctre obtenu B partir du spectre total E(P), 4 condition de le corriger par Ie facteur I/ (I -f-nJao) aisement calculable d&s que Bt/Bo est connu. La correction &ant faite pour la valeur ci-dessus d~termin~e, la figure mo~tre que la forme exp~riment~le est en excellent accord avec $a forme th~vrique “unique”. Ces mesures confirment done fvrtement ~attributivn du spin 2- a I’&& fv~dame~t~ du *“Br [ref. “)& contrairemeut aux conclusions de DuEeid et Langer “) qui vnt n*ont pas mis en Evidence une d&iation par rapport B la forme permise. 11faut remarquer que leur d~cvmposit~on du djagra~me de Kurie fvurnit une branche beta d’tnergie 3.56 MeV qui ne s’aceorde pas aver les niveaux certains de 84&k.
84Br
DkSINTkGRATION
635
3.1.4. C~~~c~dences beta-gamma. Les mesures de coincidence sont r&alides zi l’aide d’un ensemble bidimensionnel XY intertechnique. NOUSavons ainsi &udit, en
Fig. 6. Analyse de Kurie des spectres beta du 84Br (3 1.8 min) mesur& &l’anthract?ne, en coincidence avec diff&ents pies gammas observks B la jonction Ge(Li). Coincidences avec a) 1214 keV; b) 382 keV; c) 605 keV; d) 737 keV; e) 802 keV; f) 1016 keV; g) 882 keV; h) 1898 keV; i) 3.55 keV; j) 1463 keV; k) 1740 keV.
fonction de I’energie beta, et pour des fen&tres beta de 100 keV, les variations de l’aire des pits de 355 keV - 382 keV - 605 keV - 737 keV - 802 keV - 882 keV - 1016 keV 1214 keV - 1464 keV - 1140 keV et 1898 keV. L’analyse de Kurie des spectses beta
636
‘I’.HATTULA
Ct d.
ainsi obtenues est represent&e fig, 6. Le tableau 3 resume les differentes coi’ncidences observees, 3.2. DISINTEGRATION
DU 84Br (6 min)
3.2.1. Spectre gafn~u. Le spectre gamma de la fraction brome obtenue comme it est decrit plus haut par reaction (n, CC)est represente fig. 7. A c&e dune forte contamination en s4Rb et “Br, on observe l’ensemble des gammas du 84Br determines ci-dessus et un nouveau pit de 424.0 keV de courte periode. Une mesure de decroissance de ces diff~rents g~mas observes, representee fig. 8, montre que le pit de 424 TABLEAU 3
Cohcidences Energie gamma (keV) 3.55 382.2 604.9 736.8 802.3 881.6 1016.0 1213.5 1463.8 1740 1897.7 “) Les pr&isions sur ces he&es
,%y du 84Br (31.8 min)
Energies maximales des branches beta “) on coincidence (keV) 1750 1600 1800 1600 1950 3750 2750 2700 1850 1750 1550 1700 2750 1800
1900
1350
sont de I’ordre de It: 100 keV.
keV posdde une periode unique de 6 min, alors que les gammas de 1463.8 keV et 881.6 keV possedent deux periodes, l’une de 6 min et I’autre de 32 min. Le pit de 1897.7 keV ne presente qu’une periode unique de 32 min, de m&ne que I’ensemble des gammas d’energie superieure a 2 MeV. Les gammas que nous avons ainsi attribues au 84Br ( 6 mm) sont rassembles dam le tableau 4. A la precision des mesures d’intensite p&s, les trois gammas ont done la m&me intensite. Afin de rechercber une filiativn eventuelle entre les deux isomeres du 84Br, now avons etudie l’evolution, dans le temps, de f’activite gamma d’energie superieure h 2 MeV obtenue par reaction rubidium nature1 (n, CC),sans separation chimique: nous avons ainsi trvud une periode unique de 32 min, co~espondant au 84Br forme directement par reaction (n, a). Une transition dire&e entre les deux isomer-es du 84Br pa&t dvnc exclue, 3.2.2. Co~n~~de~&esgu~~a~ga~~a. Ces coSn&dences ont ete realides dans les memes conditions que dans le cas de I’isomere de 32 min. Les fenetres INa sont placees sur les pits de 424, 882 et 1463 keV et nous avons retranche deux spectres
84Br
DISINTEGRATION
Jam
QLCL
s ELZL
637
638
T. HATTULA
et
al.
5.
18977kev 0
30
m
Fig. 8. DBcroissance
SO
70
+.
t(mlo)
des rayonnements gammas de 424.0 keV - 881.6 keV - 1462.8 keV - 1897.7 keV et d’hergie supkrieure h 2000 keV.
TABLEAU
Liste des gammas
attribues Energie
gamma
4
au *“Br (6.0 min) avec leurs intensites (keV)
424.0 447.0 881.6 1016.0 1462.8 1897.7
“) Les intensites
90
\,
sont dherminees
Intensit.5
relative
“)
100 3 98 1 97 2
?I 10 ‘A pres en moyenne.
relatives
successifs de 12 min. Le plus re~r~se~tat~f d’entre eux, celui ~orrespondant a la fen&re placee a 1463 keV, et reproduit fig. 9. Les coi’ncidences avec le fond Compton, au niveau de cette fen&re, sont negligeables, Aprcis correction d’efficacite, on constate que les intensites des gammas de 882 keV, et 424 keV en coi’ncidence avec Ie gamma de 1463 keV sont egales, B Ia precision des mesures p&s.
Fig. 9. Spectre gamma de 6.0 min en ~oi~~ide~ce avec le rayon~ement
g~ma
de 1463 keV.
2200 keV
Fig. IO. Analyse de Kurie des spectres beta du 84Br (6.0 minf en coincidence avec les rayo~nements gamma de a) 424.0 keV; b) 881.6 keV c) 1462.8 keV.
32.3. CQ~~~j~e~ce.~~~ta-~~~~~. Afin de s’agranchir des impure& eventuelles, nous awns effect& ces comcidences par la methode bidimensia~nelle XY d&rite plus haut. Sur la fig. 10 sont representees les analyses de Kurie des spectres beta, mesurks a l’a~tbrac~ne~ en coincidence avec Xes trois rayonnements gammas importants de 6 minutes, mesures B la jonction Ce(Li). La composante longue a ttC retranthee.
640
T. HA~UJ.A
el at.
11 apparait que les trois gammas consider& sont en coincidence m&me branche beta d’energie 2200+ 100 keV: l’intensite de cette sensiblement la mZme pour les trois gammas (apris correction jonction), ce qui confirme le fait que les trois gammas de 882, forment une seule cascade alimentee par une branche beta de 2200
avec une seule et branche est tres d’efficacite de la 1463 et 424 keV keV.
3.2.4. Recherche d’m niveau retard& 6ventuel. Par conversion temps-amplitude, (detecteurs plastique NE102 et NaI(Tl)), avec un temps de resolution prompt de 27 = 1.5 ns, nous avons mesure la distribution des coi’ncidences /3-y entre les rayonnements beta d’energie comprise entre 500 keV et 2 MeV et le rayonnement gamma de 882 keV Aucune trainee n’ayant et& d&eel&, now pouvons affirmer que la duree de vie du niveau propose a 2768 keV est certainement inferieure a 2 ns.
4. Sch6mas de disintegration - Discussion Le spin 2- du 84Br (31.8 min) est confirm& par les mesures du facteur de forme beta effectuees ci-dessus. Son bilan de d&integration est de 4650-130 keV. Cette valeur du bilan et l’incertitude indiquee tiennent compte d’une erreur d’etalonnage eventuelle en valeur absolue des deux spectrombtres magnetiques utilists. Le bilan de disintegration de l’isomere de 6 min, deduit des coincidences 8-y et y-y est de 4970i 100 keV: cet isomere se trouve done sit& & 320t 130 keV au-dessus du fondamental de 31.8 min de periode. Compte tenu de cette difference d’energie, et de l’absence de toute transition mesurable entre ces deux niveaux, le spin de l’isomere de 6 min doit &tre au moins 6-; un spin 5 correspondrait a une transition isomerique fortement retardee. L’examen des spins des niveaux fondamentaux des noyaux impairs voisins laisse supposer que le 35eme proton se trouve dans l’orbite p+ du modele en couches et que le 49eme neutron constitue le 9bme neutron de la couche g,. Une structure possible pour le 84Br est done rc(p;‘)v(&‘). D’apres la regle R2 de Brennan et Bernstein lo), Ie couplage de ces deux trous peut donner soit un spin 3- soit un spin 6-. Ce dernier spin peut tres bien &tre celui de l’isomere de 6 min. Pour trouver un spin 2-, dans le cas du niveau fondamental, if faut admettre une contribution de la couche f+ voisine, en energie, de la couche pq. La structure a retenir est alors la suivante: n(f$) v&r): le spin resultant de ce couplage, d’aprbs la rbgle RI, est 2-; cette rbgle, cependant, ne s’applique en toute rigueur qu’aux COUplages trou-trou ou particule-particule. Les energies, spins et parites, attribuees aux differents niveaux du *‘%r sur le schema de d&integration de la fig. 11, sent. &terrninc& par application de la regle de Ritz avec I’appui des mesures de comcidences y-y et B-y dune part, et d’autre part d’apres la nature la plus probable de la transition beta qui les alimente et les autres niveaux sur lesquels ils se desexcitent: les spins 2- et 6- ont et8 adopt&s pour les deux isombres du 84Br.
84Br Di%INTl?GRATION
/ I / i
642
T.
HATTULA
et 01.
Quelques uns de ces niveaux ont deja ete indiques par Johnson et O’Kelley ‘), A une vingtaine de keV pres, mais leur d&excitation n’est pas toujours en accord avec le schema propose par nous. Par reaction (p, p’) Kim et aE. “) trouvent, outre les deux niveaux 2+ a 0.88 et 1.90 MeV, deux niveaux a 2.17 et 2.36 MeV auxquels ils n’affectent pas de spin. Le niveau a 2.17 MeV, indiqut par ces auteurs, nous a servi a placer la transition gamma de 1289 keV n’ayant pu etre placee d’apres les comcidences: &ant donne l’absence de toute alimentation gamma decelable sur ce niveau de 2171 keV ainsi obtenu et la valeur de 8.8 trouvee pour le logft de l’alimentation beta correspondante, il est probable que son spin est Of. L’interpretation des niveaux excites de 84Kr peut Ctre tentee dans deux directions: excitations collectives ou excitations de quasi-particules. L’application du modble de Davydov-Filippov ne permet pas d’interpreter l’ordre des niveaux trouvts ici. L’introduction d’interactions rtsiduelles nucleon-nucleon et nucleon-surface a permis a Raz 11) d’interprtter les niveaux collectifs de parite positive dans la region A E 40 (couche f$). Les calculs devraient Ctre repris ici, mais comme Raz l’indique, on peut les transposer qualitativement et expliquer l’ordre du multiplet “a deux phonons” observe ici: 2” 4+ O’+ (1898, 2095 et 2171 keV). Le rapport experimental des probabilites reduites de transition B(E2; 2’ -+ 2)/B (E2; 2’ -+ 0) est de l’ordre de 14; cette valeur est Cgalement parfaitement explicable dans ce modble. L’interpretation des niveaux d’bnergie plus tlevee devient evidemment plus douteuse; on peut cependant attribuer aux niveaux A 2622, 2759 et 3082 les spins 3+, 1+ et 2”” de ce modele. Le niveau a 2700 keV est tres probablement le premier niveau octupolaire prevu a 2.89 MeV par Veje I’) en faisant intervenir des interactions du type pairing+ octupole. Les noyaux “Se, *%r, “Se et “Kr possbdent tous un niveau 3- dans cette region d’energie. Veje prevoit tgalement un second niveau 3- a 3.87 MeV qui peutdtre rapproche du niveau a 3706 keV trouve par nous. En ce qui concerne les niveaux 213928 keV, 3706 keV et 3366 keV, ils peuvent &tre consider& comme &ant respectivement les niveaux de spins 2-, 3- et l- du quintuplet non degentrt a un phonon octupolaire + un phonon quadrupolaire, le niveau octupolaire a un phonon &ant le niveau a 2700 keV: les calculs theoriques concernant ce quintuplet a deux phonons dans les noyaux spheriques, ont CtCeffectues par Lipas 13), la degenerescence &ant levee par interaction quadrupole-octupole. D’apres ces calculs, le niveau (5, 6)a 2768 keV, uniquement aliment6 par l’isombre de 6 min, peut difficilement etre considert comme &ant le niveau octupolaire 5-. Les excitations de quasi-particules dans “Kr ont ttC discutees par Meredith et Meyer 14). Comme on I’a vu plus haut, il est difficile d’admettre un spin 5- pour 84mBr; cependant les configurations de 82gBr[7r(p;‘)v(g~‘)$]‘et de 84mBr [rc(p;‘)v(g+‘)]6expliquent tres bien les transitions permises (logft NN5.1 pour 82gBr et 5.1 pour 84mBr) vers un niveau a deux quasi-particules protons (~2)~’ (g%)l. On est done fonde a interpreter ainsi le niveau (55) a 2768 keV de 84Kr, par analogie avec celui (4-) a 2648 keV de “Kr. Par ccntre une difference tres nette
appara~t entre les d~sexc~tat~o~s de ces deux nivcaux, Nous observons deux n~vea~x 4+ dans 84Kr, I’un B 1898 keV, auquel nous awns attribut: Ie car-act&e collectif, I’autre a 2344 keV vers lequel se d&excite pr~f~re~tielleme~t le niveau 5- a 2768 keV. II est difficile de conclure quant 8%la nature du niveau & 2344 keV, le couplage avec Ies excitations collectives ne pouvant etre ~~g~ig~. Nous tenons a remercier monsieur J. Blachot qui now a fait b~n~~cier de son experience pour les separations chimiques ainsi que Monsieur J, ferment pour sa collaboration technique efhcace. Nous remercions egalement les services des Piles et des Acc&rateurs du CEN-Grenoble pour les faciiites ~irradiatio~ qu’ils nous ont accord&s.
1) N. R. Johnson et G. D. O’Kelfey, Phys. Rev. X08 (1957) 82 2) N. R. Large et R. J. Bullock, Second IAEA Symposium on physics and chemistry of fission, Vienne (1969) IAEA-SM-122/59 3) R. B. DuSieid et L. M. Langer, Phys. Rev. 81 (1951) 203 4) J. E. Sattizahn, J. D. Knight et M. KaIm, J. Inorg. Nucl. Chem. 12 (1960) 206 5) M. J. Kim, J. K. Bair, C. M. Jones et H. B. Williad, ORNGDWG 68-10266R2 & paraftre darts Phys. Rev. 6) T. Hattula et J. ferment, a paraitre 7) F. Schussler, Rapport CXA-R-2950 (1966); Rev. Phys. App. 4 (1969) I98 8) S. Andre et P. Depommier, J. de Phys. 25 (1964) 673; S. Andre, J,. de Phys. 26 (1965) X6IA 9) S. Andre, P. Liaud, F. Perales et S. Y. van der Werf, Phys. Lett. 3OR (1969) 160 IO) M. H. Brennan et A. M. Bernstein, Phys. Rev. 120 (1960) 927 11) B. J. Raz, Phys. Rev. 123(1962)2622 X2) C. J. Veje, Mat. Fys. Medd, Dan. Vid. Selsk. 35 (1966) No. S 13) P. 0. Lipas, Nuct. Phys. 82 (1966) 91 14) G. R. Meredith et R. A. Meyer, Nuci. Phys Al42 (1970) 513
[
Nuclear Physics A158 (1970) 625Not to be reproduced
Dl%INTEGRATION T. HATTULA Laboratoire
by photoprint
643; @
or microfilm without written permission
DES ISOMERES t, S. ANDRE
de Chimie Nucldaire,
North-HollandPublishing
from the publisher
DE *4Br (31.8 min ET 6.0 min)
it, F. SCHUSSLER
et A. MOUSSA
Centre d’Z?tudes NuclPaires
ReGu le 17 juillet
Co., Amsterdam
de Grenoble
1970
Abstract: The study of ,6- and y-activity, associated with the disintegration of the two isomers of 84Br produced by fission of 235U and by the reaction natural Rb (n, c() allowed us to determine 16 states of 84Kr. The use of magnetic spectrometers allowed us, also, to attribute with certainty the spin 2- to the isomer of half-life 31.8 min and to measure with precision its Q-value (4650* 30 keV).
E
RADIOACTIVITY s4Br and s4mBr (T+ = 31.8 min and 6.0 min) from 235U (n, f) and natural Rb (n, c(); measured EB, Zg, Er, Zr, By-, yy-coin, deduced log ft, Q J, ?G. 84Kr deduced levels J, ST.
1. Introduction La d&int&-ation des isombres du brome 84 ainsi que les niveaux du krypton 84 sont trks ma1 connus. A notre connaissance, le seul schema de d&integration du 84Br (31.8 min), A l’heure actuelle, est dfi & Johnson et O’Kelley I), qui ont analysC, B l’aide de dCtecteurs g scintillation, le rayonnement de 84Br extrait des produits de fission. Une liste t&s partielle de gammas d’tnergie supCrieure ti 2400 keV, Btablie & l’aide d’une jonction Ge(Li), est Bgalement attribuQ 5 *4Br (31.8 min) par Large et Bullock “). Le spectre beta a tgalement CtC Ctudit5 B l’aide d’un spectrombtre magndtique g lentille par Duffield et Langer 3), mais les conclusions de ces auteurs, notamment en ce qui concerne la nature de la transition beta alimentant le niveau fondamental du 84Kr, sont en contradiction avec le spin 2- admis pour 84Br. L’isombre 84mBr (6.0 min) a M mis en Cvidence, pour la premibre fois, par Sattizahn, Knight et Kahn “) dans les produits de fission, et trois gammas de 440 keV, 880 keV et 1460 keV, mesurCs avec un dCtecteur INa, lui sont attribuCs. Aucune etude n’a CtB effectuke, depuis, sur cet isomkre. Signalons enfin, pour terminer, une tentative rCcente d’Ctude des niveaux de 84Kr par rtaction nuclCaire (p, p’), effectuee par Kim, Bair, Jones et Willard’): 4 niveaux de basse Cnergie sont mis en Cvidence, sans affectation de spin. Compte tenu du bilan de dbinttgration Bled, (4700 keV) et de l’existence de deux isombres de spins probablement tr& diffkrents, la dCsintCgration de S4Br pardt intkressante pour l’ttude des niveaux de basse Cnergie de 84Kr. + Detach&. de 1’Institut de Radiochimie de Helsinki. 77 Laboratoire de Physique Nucleaire, Centre d’Etudes 625
Nucleaires
de Grenoble.
626
T. HATTULA
et al.
2. Mt%hodesexpkimentales 2.1. PRBPARATION
DES SOURCES
Les isomtres de 84Br peuvent tow les deux Ctre obtenus soit par fission de 235U soit par reaction (n, CC) sur le 87Rb . Dans le cas de la fission, on favorise trtts nettement I’isomere de 31.8 min, form& par filialion radioactive au detriment de celui de 6.0 min forme directement. La reaction (n, cc), au contraire, permet de favoriser I’isomere de 6.0 min. 84Br ( 31’8 min): les sources obtenues par fission et destimks a la spe~trom~trie fine gamma et beta, se pr~sent~~lt sous forme dun depot homogene de AgBr (z 100 pg- cm-‘), Ie papier filtre miIlipor~ ayant servi a Ia ~~tratioll &ant utilise comme support. Bien qu’une methode rapide de separation des bromes de fission ait et& mise au point 6), nous avons( prefer.rCnous en tenir a we separation plus classique, compatible aver la periode et permettant d’obtenir une excellente purete radio~himiql~e. 200 111:: de 235U en solution nitrique sont irradies pendant 30 set dam un flux de neutrons thermiques de 5 x 1Ol3 n . cm-’ . s- I. Le brome et I’iode sont extraits par le tetra-chlorure de carbone apres addition d’ent~~~leur Br- et BrO; et oxydation par HN03. Aprgs reduction par NaHSO, et rkoxydation selective de I- par NaNO,, I’iode est extrait du melange Br, I par addition de CCI,. La phase aqueuse, renfermant le brome a I’etat Br-, est trait& par HNO, $t MnO& et le brome aksi reoxyde est extrait par CCi4. La phase organique, renfermant le brom’: de f%sion,est stparee de la phase aqueuse par filtration sur papier hydrophobe. Lc brome est enfin &xtrait en phase aqueuse par addition de NaHSO, et precipite a Yetat AgBr. 84Br (6.0 min): 4 B 5 g d’hydroxyde de rubidium sont irradiees pendant 6 minutes dans un flux de neutrons de 14 MeV de t’ordre de 10” n * cm-’ - s-l. Cet hydroxyde est ensuite dissous dam HNO, (IN) a chaud, aprb adjol~~tiori ~entra~neur Br- et BrO, . Le brome est ensuite extrait par CC&. La phase organique est &par&e de la phase minerale par filtration sur papier hydrophobe et le brome precipite sous forme de AgBr apt-es retour en phase aqueuse. La dur& totale de la separation est de 6 minutes. 2.2. TEC~~~Q~~S
DE MESURES
Le sgectre gamma est anal@ a l’aide dune jonction coaxiale Ge(Li) de 15 cm3 et un cristal INa de 7.6 cm x 7.6 cm. Le spectre beta, en comcidence p--y, est mesure avec un cristal anthracbne (# = 4.4 cm, H = 3.8 cm). Les mesures de coincidence 6-t et y-y ont 6tC realisees a l’aide d’un systkme Ientrapide permettant des temps de resolution de 2r = 100 ns et d’un ensemble multiparamttrique Interte~hnique (CA13, AP22, AP29 et BM96). Le tract des spectres et Ieur depouillement est eEectu6 a l’aide dun ordinateur IBM 360-40. La preparation de 84Br, par fission, p ermettant d’obtenir des sources tres pures, suffis~ment intenses (quelques dizaines de ,nC) et minces (M 10 pg *cm-’ le spectre beta a pu etre analyse par- spectrom~trie magn~tique.
%r
627
DibINTdGRATION
(i) Un spectrometre magn~tique a 10 voies, a champ uniforme 7), particuli~rem~nt adapt& a l’etude des periodes courtes, est utilise dans un premier temps pour la determination des branches principales du spectre. (ii) Un spectromtttre beta magnttique B image intermtdiaire, du type SiegbahnSl&tis, est utilise ensuite pour une analyse plus fine, en particulier Four determiner la forme de la branche de haute Cnergie qui doit presenter la forme caract~ristique d’un spectre “unique” si le spin initial est 2-. Le spectrom~tre~ particuli~rement bien adapt6 aux mesures de forme des spectres beta, a 6tC d&x-it par ailleurs. La detection des electrons s’effectue B l’aide d’un scintillateur plastique NE102 couple! h un photomuItiplicateur 56DVP Radiotechnique. Avec un seuil vers 500 keV, le bruit de fond ne dbpasse pas 7 coups par min. Les diverses corrections necessaires, notamment celle qui est due a la resolution du spectrometre ( NN4 o/,) ont ttC calculees de la man&e habituelle *).
405
L
.I
100
300
200
Fig. la.
comux
40
T.
628
HATTULA
et al.
3. Rksultats expdrimentaux 3.1. DfiSINTfiGRhTION
DE L’ISOMGRE
DE 31.8 min
3.1.1. Spectre gamma. Le spectre gamma de la fig. 1 a CtC obtenu tion de 30 set et un temps de refroidissement decroitre et pour ensuite faire la separation
aprbs une irradia-
de 30 min pour permettre au s4Se de chimique du brome. Des comptages
aprks la fin de Fig. la, b, c, d. Spectre gamma de 84Br (31.8 min) obtenu par fission 30 minutes I’irradiation. Les quelques petits gammas visibles sur la figure mais dont les Energies ne sont pas prkci&es, sont des gammas de longue p&Code.
successifs de 16 min de duke gammas observes. Les energies 84Br (31.8 min) sont rassemblees Les pits de simple et double par le rapport de leur intensite experimentalement, en fonction
ont permis d’identifier, par leur dtcroissance, les et les intensites relatives des gammas attribues au dans le tableau 1. Cchappement on Ctt5 determines par leur tnergie et au pit d’absorption totale correspondant connu de l’energie, pour la jonction coaxiale utilide.
-Br
629
D6SINTfiGItATION
nb cwps 315 x
I ’
950
x
x
loo0
i
1200
1100
Fig. 1~.
Fig. Id.
acQ
corn***
1500
*
630
T. HATTULA et ui.
3.12. Coi~cidetzces y-y. Les coi‘ncidences y-y ont ete realisees B I’aide d’un detecteur Ina(T1) et dune jonction Ge(Li) places & un centimetre de part et d’autre de la source (g~om~trie a 180’). Un conditionneur AP22, place sur la voie INa, permet un affichage digital de 8 fendtres gamma simultanees. La largeur des fen&es est reglee &gale ii la largeur a mi-hauteur des pits photdlectriques. Les spectres gamma en comcidence avec ces huit fenetres sent reproduits fig, 2, et les conclusions qui en decoulent rassemblCes dans le tableau 2. Les coi’ncidences fortuites ont ete rendues n~gIigeables, grace a un choix judicieux de ~intensit~ des sources en fo~ctio~ du temps de resolution de 2r = 100 ns dont nous disposions.
TABLEAU 1 Liste des gammas attribuits au sQBr (31.8 min) avec ieurs intensitb relatives
Er IkeV) 230.0 340 355 382.2 447 604.9 736.8 802.3 881.6 948 987.2 1016.0 1213.5 1289 1462.8 1578
fr “1
1, “1 0.8 0.2 0.7 1.3 0.1 3.8 2.5 14.3 loo 0.9 1.8 14.4 5.4 0.4 3.8 0.8
“) Les intensitb gamma soat determines b, Non pla&s sur le schema.
1608 1740 1876.9 1897.7 1970 2030 2201 .o 2304 2484.6 2759 2824.0 3046.1 3235.6 3366.2 3927.6 4084
0s “f 3.0 3.3 32.3 0.6 b) 4.6 1.9 0.5 8) 13.6 0.9 2.7 4.6 4.2 6.3 $6.0 0.5
B 10 % p&s.
Les comcidences vraies dues au fond compton se trouvant dans les difE?rentes fedtres ont et& estimees en comparant les differentes fen&es gamma voisines entre elles. 3.1.3. Spectre beta. (i> Spectrombtre multivoies: Dans un premier temps, nous avons mesure le spectre beta du 84Br (31.8 min) a l’aide d’un spectrometre magn~tique ii 10 voies particuli~rem~nt adapt4 aux courtes pbriodes. L’analyse de Kurie de ce spectre permet, en admetta~t un caractbre unique pour la branche la plus energique, de mettre en evidence trois branches importantes (fig. 3): 4680+ 50 keV (34 %), 38104: 50 keV (20 %> et 2700+ 50 keV (11 %). En dessous de 1700 keV, la complexity du spectre beta rend illusoire toute tentative de d~~omposition.
Fig. 2. Spectres fauna du 84Br (31.8 min) en co~nc~deuc~ avec ~ff~reute~ fen&res s~lect~o~n~s SUPla voie XNa: a) Fen&e cent&e SW 802 keV. b) Fen&re cent&e sur 882 keV. c) Fen&e cents+& sur 1016 keV. d) Fen&e cent&e SW 1100 keV. e) Fen&e cent&e sur 1214 keV. f) Fen&e centref: sur 1443 keV. g) Fen&re cent&e sur 1650 keV, h) Few&e cent&e sur 1898 keV.
I-. HATTULA et d.
632
TABLEAU 2
Coincidences yy attribudes au 84Br (31.8 min) Energie correspondant 1898
1463
aux fenEtres (keV)
1214
1016
882
X X
X
s X X X
X
802
x
X X X X
X X
X
X
X
X
Y X X x X
X
;.
X >: % X
X X
X X % .,“
Gamma en cohcidence @VI 354.5 382.2 604.9 736.8 802.3 881.6 987.2 1016.0 X213.5 1462.8 157% 1740 1876.9 1897.8 2030 2201 2214 DE 2344 DE 2484.6 2905.8 DE 3046.1 3235.6
(ii) Spectrometrc Siegbahn-SlZtis: Le spectre /? a Cte mesure entre 2800 et 4500 keV. Au-de& de l’energie maximale E,, de la bran&e interne & , l& oti la branche Be est seule presente (au-dessus de 3750 keV environ) le trace de Rurie montre la courbure caracteristique d’une transition “unique” une fois interdite. Ce track est bien linkaris4 par l’introduction du facteur de forme C&J) = Q,“L, + 9L, (fig. 4). L’energie cinetique maximaie ainsi d&erminke est EOa = 4625f 15 keV. Le facteur de forme experimentale dans cette region est en t&s bon accord avec la forme C&(p) (fig. 5). De plus comme il est t&s sensible &la valeur choisie pour l’bnergie maximale, contrairement a C*~~~),~ajustement permet de preciser Ee 0 = 4626 z!z6 keV a l’erreur d’etalonnage du spectrom~tre pres. Le rapport des intensites Be et B1 des branches /I0 et PI a ete determine a partir des traces de Kurie Yb(E) et Y ,(I?): ,Y, =
li
J%(P)
i+'O(dLO+qLd
y
1
=Qo
BO
1/
-,
f0
84Br
DhNTiGRATION
633
-I--- yFN 12om
v-9-k
l
.
mot
I
- .: :.
.2700tMkeV
+
8ca.
3810 20 keV
*
+
+
:
Fig. 3. Analyse de Kurie du spectre beta direct du 84Br (31.8 min) mesure avec un spectromttre magrktique multivoies B champ uniforme (7).
4om
Ep (kev)
Fig. 4. 84Br (32 min). Track de Kurie pour les deux branches de grande bnergie; la decomposition donne BI/Bo = 0.64.
nl(p) est obtenu a partir du spectre mesure k(p) par svustraction de la contribution I?&) de la branche /IOf On a utilisd les formules de Bhalla et Rose pour les fonctions FO , Lo, t, qui appara~ss~nt dans fes integrales
Ces int~~ral~s on 4% calculees par la m~thode de S~mpsun. On obt~ent ainsi BJB, = 0.64 (avec le s~ectrvm~tre multivoies nvus avivns trouve 0.59 pour ce rap~vrt).
1.2
3723 keV
Fig. 5. 84Br (32 min). Facteur de forme de la bran&e & de 4626 keV. Les barres d’erreur tiennent compte de la statistique uniquemeat. Les points noirs sont corriges pour & avec &/So = 0.64. L’effet sur le dernier point d’une variation de &Id keV sur Nnergie maximaie est indiqu& En trait plein le facteur de forme thborique unique q2Lo-t-9L1 B un facteur de n~~~isation arbitraire p&s.
Au-dessous de 3750 keV, le faoteur de forme de la branche /.?a peut encore Ctre obtenu B partir du spectre total E(P), 4 condition de le corriger par Ie facteur I/ (I -f-nJao) aisement calculable d&s que Bt/Bo est connu. La correction &ant faite pour la valeur ci-dessus d~termin~e, la figure mo~tre que la forme exp~riment~le est en excellent accord avec $a forme th~vrique “unique”. Ces mesures confirment done fvrtement ~attributivn du spin 2- a I’&& fv~dame~t~ du *“Br [ref. “)& contrairemeut aux conclusions de DuEeid et Langer “) qui vnt n*ont pas mis en Evidence une d&iation par rapport B la forme permise. 11faut remarquer que leur d~cvmposit~on du djagra~me de Kurie fvurnit une branche beta d’tnergie 3.56 MeV qui ne s’aceorde pas aver les niveaux certains de 84&k.
84Br
DkSINTkGRATION
635
3.1.4. C~~~c~dences beta-gamma. Les mesures de coincidence sont r&alides zi l’aide d’un ensemble bidimensionnel XY intertechnique. NOUSavons ainsi &udit, en
Fig. 6. Analyse de Kurie des spectres beta du 84Br (3 1.8 min) mesur& &l’anthract?ne, en coincidence avec diff&ents pies gammas observks B la jonction Ge(Li). Coincidences avec a) 1214 keV; b) 382 keV; c) 605 keV; d) 737 keV; e) 802 keV; f) 1016 keV; g) 882 keV; h) 1898 keV; i) 3.55 keV; j) 1463 keV; k) 1740 keV.
fonction de I’energie beta, et pour des fen&tres beta de 100 keV, les variations de l’aire des pits de 355 keV - 382 keV - 605 keV - 737 keV - 802 keV - 882 keV - 1016 keV 1214 keV - 1464 keV - 1140 keV et 1898 keV. L’analyse de Kurie des spectses beta
636
‘I’.HATTULA
Ct d.
ainsi obtenues est represent&e fig, 6. Le tableau 3 resume les differentes coi’ncidences observees, 3.2. DISINTEGRATION
DU 84Br (6 min)
3.2.1. Spectre gafn~u. Le spectre gamma de la fraction brome obtenue comme it est decrit plus haut par reaction (n, CC)est represente fig. 7. A c&e dune forte contamination en s4Rb et “Br, on observe l’ensemble des gammas du 84Br determines ci-dessus et un nouveau pit de 424.0 keV de courte periode. Une mesure de decroissance de ces diff~rents g~mas observes, representee fig. 8, montre que le pit de 424 TABLEAU 3
Cohcidences Energie gamma (keV) 3.55 382.2 604.9 736.8 802.3 881.6 1016.0 1213.5 1463.8 1740 1897.7 “) Les pr&isions sur ces he&es
,%y du 84Br (31.8 min)
Energies maximales des branches beta “) on coincidence (keV) 1750 1600 1800 1600 1950 3750 2750 2700 1850 1750 1550 1700 2750 1800
1900
1350
sont de I’ordre de It: 100 keV.
keV posdde une periode unique de 6 min, alors que les gammas de 1463.8 keV et 881.6 keV possedent deux periodes, l’une de 6 min et I’autre de 32 min. Le pit de 1897.7 keV ne presente qu’une periode unique de 32 min, de m&ne que I’ensemble des gammas d’energie superieure a 2 MeV. Les gammas que nous avons ainsi attribues au 84Br ( 6 mm) sont rassembles dam le tableau 4. A la precision des mesures d’intensite p&s, les trois gammas ont done la m&me intensite. Afin de rechercber une filiativn eventuelle entre les deux isomeres du 84Br, now avons etudie l’evolution, dans le temps, de f’activite gamma d’energie superieure h 2 MeV obtenue par reaction rubidium nature1 (n, CC),sans separation chimique: nous avons ainsi trvud une periode unique de 32 min, co~espondant au 84Br forme directement par reaction (n, a). Une transition dire&e entre les deux isomer-es du 84Br pa&t dvnc exclue, 3.2.2. Co~n~~de~&esgu~~a~ga~~a. Ces coSn&dences ont ete realides dans les memes conditions que dans le cas de I’isomere de 32 min. Les fenetres INa sont placees sur les pits de 424, 882 et 1463 keV et nous avons retranche deux spectres
84Br
DISINTEGRATION
Jam
QLCL
s ELZL
637
638
T. HATTULA
et
al.
5.
18977kev 0
30
m
Fig. 8. DBcroissance
SO
70
+.
t(mlo)
des rayonnements gammas de 424.0 keV - 881.6 keV - 1462.8 keV - 1897.7 keV et d’hergie supkrieure h 2000 keV.
TABLEAU
Liste des gammas
attribues Energie
gamma
4
au *“Br (6.0 min) avec leurs intensites (keV)
424.0 447.0 881.6 1016.0 1462.8 1897.7
“) Les intensites
90
\,
sont dherminees
Intensit.5
relative
“)
100 3 98 1 97 2
?I 10 ‘A pres en moyenne.
relatives
successifs de 12 min. Le plus re~r~se~tat~f d’entre eux, celui ~orrespondant a la fen&re placee a 1463 keV, et reproduit fig. 9. Les coi’ncidences avec le fond Compton, au niveau de cette fen&re, sont negligeables, Aprcis correction d’efficacite, on constate que les intensites des gammas de 882 keV, et 424 keV en coi’ncidence avec Ie gamma de 1463 keV sont egales, B Ia precision des mesures p&s.
Fig. 9. Spectre gamma de 6.0 min en ~oi~~ide~ce avec le rayon~ement
g~ma
de 1463 keV.
2200 keV
Fig. IO. Analyse de Kurie des spectres beta du 84Br (6.0 minf en coincidence avec les rayo~nements gamma de a) 424.0 keV; b) 881.6 keV c) 1462.8 keV.
32.3. CQ~~~j~e~ce.~~~ta-~~~~~. Afin de s’agranchir des impure& eventuelles, nous awns effect& ces comcidences par la methode bidimensia~nelle XY d&rite plus haut. Sur la fig. 10 sont representees les analyses de Kurie des spectres beta, mesurks a l’a~tbrac~ne~ en coincidence avec Xes trois rayonnements gammas importants de 6 minutes, mesures B la jonction Ce(Li). La composante longue a ttC retranthee.
640
T. HA~UJ.A
el at.
11 apparait que les trois gammas consider& sont en coincidence m&me branche beta d’energie 2200+ 100 keV: l’intensite de cette sensiblement la mZme pour les trois gammas (apris correction jonction), ce qui confirme le fait que les trois gammas de 882, forment une seule cascade alimentee par une branche beta de 2200
avec une seule et branche est tres d’efficacite de la 1463 et 424 keV keV.
3.2.4. Recherche d’m niveau retard& 6ventuel. Par conversion temps-amplitude, (detecteurs plastique NE102 et NaI(Tl)), avec un temps de resolution prompt de 27 = 1.5 ns, nous avons mesure la distribution des coi’ncidences /3-y entre les rayonnements beta d’energie comprise entre 500 keV et 2 MeV et le rayonnement gamma de 882 keV Aucune trainee n’ayant et& d&eel&, now pouvons affirmer que la duree de vie du niveau propose a 2768 keV est certainement inferieure a 2 ns.
4. Sch6mas de disintegration - Discussion Le spin 2- du 84Br (31.8 min) est confirm& par les mesures du facteur de forme beta effectuees ci-dessus. Son bilan de d&integration est de 4650-130 keV. Cette valeur du bilan et l’incertitude indiquee tiennent compte d’une erreur d’etalonnage eventuelle en valeur absolue des deux spectrombtres magnetiques utilists. Le bilan de disintegration de l’isomere de 6 min, deduit des coincidences 8-y et y-y est de 4970i 100 keV: cet isomere se trouve done sit& & 320t 130 keV au-dessus du fondamental de 31.8 min de periode. Compte tenu de cette difference d’energie, et de l’absence de toute transition mesurable entre ces deux niveaux, le spin de l’isomere de 6 min doit &tre au moins 6-; un spin 5 correspondrait a une transition isomerique fortement retardee. L’examen des spins des niveaux fondamentaux des noyaux impairs voisins laisse supposer que le 35eme proton se trouve dans l’orbite p+ du modele en couches et que le 49eme neutron constitue le 9bme neutron de la couche g,. Une structure possible pour le 84Br est done rc(p;‘)v(&‘). D’apres la regle R2 de Brennan et Bernstein lo), Ie couplage de ces deux trous peut donner soit un spin 3- soit un spin 6-. Ce dernier spin peut tres bien &tre celui de l’isomere de 6 min. Pour trouver un spin 2-, dans le cas du niveau fondamental, if faut admettre une contribution de la couche f+ voisine, en energie, de la couche pq. La structure a retenir est alors la suivante: n(f$) v&r): le spin resultant de ce couplage, d’aprbs la rbgle RI, est 2-; cette rbgle, cependant, ne s’applique en toute rigueur qu’aux COUplages trou-trou ou particule-particule. Les energies, spins et parites, attribuees aux differents niveaux du *‘%r sur le schema de d&integration de la fig. 11, sent. &terrninc& par application de la regle de Ritz avec I’appui des mesures de comcidences y-y et B-y dune part, et d’autre part d’apres la nature la plus probable de la transition beta qui les alimente et les autres niveaux sur lesquels ils se desexcitent: les spins 2- et 6- ont et8 adopt&s pour les deux isombres du 84Br.
84Br Di%INTl?GRATION
/ I / i
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T.
HATTULA
et 01.
Quelques uns de ces niveaux ont deja ete indiques par Johnson et O’Kelley ‘), A une vingtaine de keV pres, mais leur d&excitation n’est pas toujours en accord avec le schema propose par nous. Par reaction (p, p’) Kim et aE. “) trouvent, outre les deux niveaux 2+ a 0.88 et 1.90 MeV, deux niveaux a 2.17 et 2.36 MeV auxquels ils n’affectent pas de spin. Le niveau a 2.17 MeV, indiqut par ces auteurs, nous a servi a placer la transition gamma de 1289 keV n’ayant pu etre placee d’apres les comcidences: &ant donne l’absence de toute alimentation gamma decelable sur ce niveau de 2171 keV ainsi obtenu et la valeur de 8.8 trouvee pour le logft de l’alimentation beta correspondante, il est probable que son spin est Of. L’interpretation des niveaux excites de 84Kr peut Ctre tentee dans deux directions: excitations collectives ou excitations de quasi-particules. L’application du modble de Davydov-Filippov ne permet pas d’interpreter l’ordre des niveaux trouvts ici. L’introduction d’interactions rtsiduelles nucleon-nucleon et nucleon-surface a permis a Raz 11) d’interprtter les niveaux collectifs de parite positive dans la region A E 40 (couche f$). Les calculs devraient Ctre repris ici, mais comme Raz l’indique, on peut les transposer qualitativement et expliquer l’ordre du multiplet “a deux phonons” observe ici: 2” 4+ O’+ (1898, 2095 et 2171 keV). Le rapport experimental des probabilites reduites de transition B(E2; 2’ -+ 2)/B (E2; 2’ -+ 0) est de l’ordre de 14; cette valeur est Cgalement parfaitement explicable dans ce modble. L’interpretation des niveaux d’bnergie plus tlevee devient evidemment plus douteuse; on peut cependant attribuer aux niveaux A 2622, 2759 et 3082 les spins 3+, 1+ et 2”” de ce modele. Le niveau a 2700 keV est tres probablement le premier niveau octupolaire prevu a 2.89 MeV par Veje I’) en faisant intervenir des interactions du type pairing+ octupole. Les noyaux “Se, *%r, “Se et “Kr possbdent tous un niveau 3- dans cette region d’energie. Veje prevoit tgalement un second niveau 3- a 3.87 MeV qui peutdtre rapproche du niveau a 3706 keV trouve par nous. En ce qui concerne les niveaux 213928 keV, 3706 keV et 3366 keV, ils peuvent &tre consider& comme &ant respectivement les niveaux de spins 2-, 3- et l- du quintuplet non degentrt a un phonon octupolaire + un phonon quadrupolaire, le niveau octupolaire a un phonon &ant le niveau a 2700 keV: les calculs theoriques concernant ce quintuplet a deux phonons dans les noyaux spheriques, ont CtCeffectues par Lipas 13), la degenerescence &ant levee par interaction quadrupole-octupole. D’apres ces calculs, le niveau (5, 6)a 2768 keV, uniquement aliment6 par l’isombre de 6 min, peut difficilement etre considert comme &ant le niveau octupolaire 5-. Les excitations de quasi-particules dans “Kr ont ttC discutees par Meredith et Meyer 14). Comme on I’a vu plus haut, il est difficile d’admettre un spin 5- pour 84mBr; cependant les configurations de 82gBr[7r(p;‘)v(g~‘)$]‘et de 84mBr [rc(p;‘)v(g+‘)]6expliquent tres bien les transitions permises (logft NN5.1 pour 82gBr et 5.1 pour 84mBr) vers un niveau a deux quasi-particules protons (~2)~’ (g%)l. On est done fonde a interpreter ainsi le niveau (55) a 2768 keV de 84Kr, par analogie avec celui (4-) a 2648 keV de “Kr. Par ccntre une difference tres nette
appara~t entre les d~sexc~tat~o~s de ces deux nivcaux, Nous observons deux n~vea~x 4+ dans 84Kr, I’un B 1898 keV, auquel nous awns attribut: Ie car-act&e collectif, I’autre a 2344 keV vers lequel se d&excite pr~f~re~tielleme~t le niveau 5- a 2768 keV. II est difficile de conclure quant 8%la nature du niveau & 2344 keV, le couplage avec Ies excitations collectives ne pouvant etre ~~g~ig~. Nous tenons a remercier monsieur J. Blachot qui now a fait b~n~~cier de son experience pour les separations chimiques ainsi que Monsieur J, ferment pour sa collaboration technique efhcace. Nous remercions egalement les services des Piles et des Acc&rateurs du CEN-Grenoble pour les faciiites ~irradiatio~ qu’ils nous ont accord&s.
1) N. R. Johnson et G. D. O’Kelfey, Phys. Rev. X08 (1957) 82 2) N. R. Large et R. J. Bullock, Second IAEA Symposium on physics and chemistry of fission, Vienne (1969) IAEA-SM-122/59 3) R. B. DuSieid et L. M. Langer, Phys. Rev. 81 (1951) 203 4) J. E. Sattizahn, J. D. Knight et M. KaIm, J. Inorg. Nucl. Chem. 12 (1960) 206 5) M. J. Kim, J. K. Bair, C. M. Jones et H. B. Williad, ORNGDWG 68-10266R2 & paraftre darts Phys. Rev. 6) T. Hattula et J. ferment, a paraitre 7) F. Schussler, Rapport CXA-R-2950 (1966); Rev. Phys. App. 4 (1969) I98 8) S. Andre et P. Depommier, J. de Phys. 25 (1964) 673; S. Andre, J,. de Phys. 26 (1965) X6IA 9) S. Andre, P. Liaud, F. Perales et S. Y. van der Werf, Phys. Lett. 3OR (1969) 160 IO) M. H. Brennan et A. M. Bernstein, Phys. Rev. 120 (1960) 927 11) B. J. Raz, Phys. Rev. 123(1962)2622 X2) C. J. Veje, Mat. Fys. Medd, Dan. Vid. Selsk. 35 (1966) No. S 13) P. 0. Lipas, Nuct. Phys. 82 (1966) 91 14) G. R. Meredith et R. A. Meyer, Nuci. Phys Al42 (1970) 513