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Determination des constantes optiques du magnesium entre 500 et 1400 Å
Volume 1, number 5
DETERMINATION
OPTICS COMMUNICATIONS
DES
CONSTANTES
ENTRE
500
November/December
OPTIQUES
ET
1400
1969
DU MAGNESIUM
A
A. DAUDE, A. SAVARY, G. JEZEQUEL et Mme S. ROBIN Laboratoire de Spectroscopic, Facultd des Sciences, 35 Rennes, La France Regu le 4 novembre 1969
We have determined, in the 500 to 1400 A spectral range, the optical constants of thin films of magnesium evaporated in ultra-high vacuum. Between 500 and 1175 A the critical angle method was used, together with Fresnel’s formulae for a transparent film on absorbing substrate. Results are found to be in good agreement with Drude’s theory.
Une etude des proprietes optiques du magnesium evapore et Btudie en ultra-vide a et6 faite precedemment [l] pour la region 1100 a 2500 b;. Nous poursuivons cette etude jusqu’a 500 A en utilisant le m&me appareillage et les memes methodes que dans le cas de l’aluminium [2]. La source est une decharge de Penning dans un gaz sous faible pression (10m2 Torr) (l’hydroBne jusqu’a 900 A et l’argon entre 500 et 1067 1 ); le recepteur est un photomultiplicateur Bendix M 306 etuvable jusqu’a 250°C, sensible jusqu’a 1400 11 Un pompage differentiel entretenu par une pompe ionique de 11 l/set permet la liaison entre le monochromateur oil regne un vide de 10m5a 10-e Torr et l’enceinte de mesure maintenue a 2 X lo-lo Torr par deux pompes ioniques de 140 l/set et deux sublimateurs de titane sur paroi cryogenique. Les couches sont obtenues par evaporation thermique de bfttonnets de magnesium (purete 99.999%) sur des disques de Pyrex polis. Pendant l’evaporation la ression dans l’enceinte ret&e inferieure a lo- B Torr. Nous avons realis des couches de 700 a 2500 A d’epaisseur (mesuree par interferometrie) evaporees en un temps variant de 5 set a 1 min 30 sec. Pour des vitesses d’evaporation plus lentes les resultats ne sont plus reproductibles. Le magnesium devenant transparent au-dessous de 1200 A nous determinerons directement les valeurs des constantes optiques a partir des mesures de reflexion a l’aide de 2 methodes deja indiquees [2]. La premiere est basee sur les equations de Fresnel relatives a une couche mince tres peu absorbante sur support absorbant. Si nous avons une epaisseur e de substance tres peu absorbante (le magnesium) d’indice Nl =
Fig. 1.
n1 - ikl sur un support absorbant (le Pyrex) d’indiceN2 =n2 - i&, le pouvoir reflecteur mesure pour une incidence B. sera fonction de ces 2 indices. Pour cette incidence B. (fig. 1) nous avons:
R = +(R,+R,,) , avec
R, =
-2r PTI+ PE,e + 2PtP2 2 &+p21e
-2Y
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cos (4 II-921+
8)
+ 2PlJ_P2le y cos &11+92* - 8)
2 -2Y -y cos 91” -@&, +a) +2P1,,P~~~e P?,, +P2 ,,e R,, = 2 2 -2y +2P P ey cos (@I,, + @2,, - P)’ o1,, +p2,je 111211 oil les grandeurs pl, p2, $I et cp2 sont reliees aux indices par les formules cos e. - N1 cos e1 Pll
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PI,,
expi@l,,=Nlc06e0
cos
eo + iv1 cos 81 1
NlcOseO
- c06el
+ cOsel
9
237
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1, number
pZlexp
i@zl
5
OPTICS
COMMUNICATIONS
70.
- NlcosO2 + N1cos02
._._lSnm
’
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tandis que p et y representent les parties reelle et imaginaire du dephasage Q = /3 + ir entre les 2 ondes reflehies =21;2Nlecos0 x
c’est-a-dire
1 =:(a~
- ikl)ecosel
,
50. -,,-4Oh
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haporation
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/,
30
A= 723i c ,900A
que
4s P = x en1 cos e1 , Les constantes optiques n2, k2 du Pyrex sont prealablement determikes par la methode des 2 angles d’incidence. Nous avons etabli un programme de calcul sur machine IBM 1620, qui, lorsque nous connaissons n2, k2 et l’epaisseur e nous indique pour un couple de valeurs nlkl, les pouvoirs reflecteurs que nous devons obtenir pour 3 angles d’incidence. Nous pouvons ainsi par approches successives, connaissant les R2Oo, R450 et R6Oo experimentaux, retrouver les nl et kl de la couche d’epaisseur e. Cette methode a Bte appliquee au magnesium entre 500 et 1175 A. Le deuxieme procede utilise est celui de l’angle critique [:I. Pour les longueurs d’onde inferieures a 1200 A, l’indice d’extinction du magnesium devient tres faible et l’indice de rbfraction &ant inferieur a 1 on observe une reflexion totale pour des incidences superieures a l’angle critique; n est alors obtenu directement par la relation n = sin0 c. La fig. 2 montre la variation de la reflexion du magnesium en fonction de l’angle d’incidence pour la longueur d’onde 723 A. Nous donnons Bgalement les courbes du pouvoir reflecteur de la meme couche apres vieillissement de 20 et 40 heures sans remise a l’air, montrant ainsi que lors de ce vieillissement la valeur de l’angle critique varie trbs peu. Les resultats obtenus par ces 2 methodes concordent bien. L’existence de franges d’interferences que nous observons sur la fig. 2 nous permet en outre d’dvaluer l’epaisseur e des couches avec une bonne approximation par la relation n = [($$)2 + sinaH]“’ N &ant l’ordre d’interference. 238
1969
N1 cos 81 - N2 cos 02 =N.-P 1~0~81 +N2cosQ2 ’
N2cos81 P2,, expi@2,, =-N2~~~~l
CY=% x
November/December
10
I
0
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Fig. 2. Variation du pouvoir rbflecteur du Mg en fonction de I’angle d’incidence pour h = 723 A. -.-mesur& 15 min apr&s la fin de I’Bvaporation, . 20 heures apr&s, puis 40 heures ~ x -. Les valeurs de n et k entre 1100 et 1400 A sont celles calculees par la methode de KramersKronig relative au domaine 500 a 2400 6. L’ensemble de ces resultats est report6 dans fig. 3 ainsi que les valeurs de Hunter [4] et les valeurs de la theorie de Drude avec comme parametres wp = 10.5 eV et 7 = 1.1 x lo-l5 sec. Nous pouvons remarquer que nos valeurs de n, un peu inferieures a celles de Hunter en-dessus de 900 A, concordent bien avec la courbe theorique. Nous obtenons pour k des valeurs nettement inferieures a celles de Kroger et Tomboulian [5] et legerement superieures aux valeurs theoriques, ce qui s’explique par le fait que cette theorie ne tient pas compte des transitions interbandes. La fig. 4 represente le pouvoir refltcteur en incidence normale. Entre 500 et 1175 A ce sont les valeurs calculees a partir des constantes optiques et par utilisation de la formule:
R
=
(n - 1)2 + k2 (n + 1)2 + k2 .
Entre 1175 et 1400 A la courbe correspond directement aux mesures a 200. Ces valeurs sont d’ailleurs superieures aux precedentes [l] (de 10 a 50/o), sans doute par suite d’un vide plus pousse et de l’imprecision de nos premieres mesures dans cette region spectrale (region coincidant avec la limite de transparence de la fenetre de fluorine se trouvant entre le monochromateur et l’enceinte de mesure).
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OPTICS COMMUNICATIONS
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November/December
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_ Ec, E2 expirimcntaux n Cc, Ezcalcul6spar thiorie de Drude
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25
Fig. 5. Constante dielectrique du Mg: EI partie rbelle, E2 partie 600 1200 800 1000 1400 Fig. 3. Variation de n et k - nos mesures, xxx valeurs calculees d’apres la theories de Drude, ooo rikltats de Hunter [3].
imaginaire (-valeurs exphimentales; valeurs thgoriques).
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20.
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15.
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Fig. 6. Fonction perte - Im (l/E). 0
1200 1400 600 800 1000 Fig. 4. Pouvoir r6flecteur du magnikium en incidence normale: - selon nos r&ultats expBrimentaux, puis selon la thgorie de Drude avec hw = 10.5 eV, T = 1.1 x lo-l5 set (. . . .) et 7 = l.ZpX lo-l5 set (xxx). Nous avons indique sur la fig. 4 les pouvoirs reflecteurs calcules selon la theorie de Drude pour 2 valeurs de T, 1.1 X lo-l5 set et 1.2 X lo-l5 sec. La courbe theorique correspondant a T = 1.1 x lo-l5 set Concorde bien avec nos resultats experimentaux.
Nous donnons figs. 5 et 6 les variations de ~1 et E2 et de - Im (l/c ) en fonction de 1’Bnergie. Nous avons dgalement Porte sur la fig. 5 les valeurs theoriques de E1 et E2 et nous retrouvons bien P&art sur ~2 d6 a l’absorption interbandes. La fig. 6 precise l’existence d’un plasmon de volume a 10.5 f 0.1 eV avec une largeur a mihauteur correspondant a un temps de relaxation T = 1.1 X lo-l5 sec. La position du plasmon de volume est tres proche de la valeur indiquee par La Villa et Mendlowitz (voie ref. [6]) (1198 A ou 239
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10.3 eV) et en bon accord pertes
caract&istiques
OPTICS COMMUNICATIONS
avec les mesures de d’hergie des 6lectrons
PA* REFERENCES [l] M. Priol, A. Daude et Mme S. Robin, Acad. Sci. (Paris) 264 (1967) 935.
240
Compt. Rend.
November/December
[Z] A. Daude, A. Savary, G. Jezequel Compt. Rend. Acad. Sci. (Paris),
[3] [4] [5]
[6] (71 [8]
1969
et Mme S. Robin, a paral’tre. W. R. Hunter, J. Opt. Sot. Am. 54 (1964) 15. W. R. Hunter, J. Opt. Sot. Am. 54 (1964) 208. H. Kroger et D. H. Tomboulian, Phys. Rev, 130 (1963) 152. W. R. Hunter, J. Phys. 25 (1964) 154. C. J. Powell et J. B. Swann, Phys. Rev. 116 (1959) 81. P.Schmuser, 2. Physik 180 (1964) 105.
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A. DAUDE, A. SAVARY, G. JEZEQUEL et Mme S. ROBIN Laboratoire de Spectroscopic, Facultd des Sciences, 35 Rennes, La France Regu le 4 novembre 1969
We have determined, in the 500 to 1400 A spectral range, the optical constants of thin films of magnesium evaporated in ultra-high vacuum. Between 500 and 1175 A the critical angle method was used, together with Fresnel’s formulae for a transparent film on absorbing substrate. Results are found to be in good agreement with Drude’s theory.
Une etude des proprietes optiques du magnesium evapore et Btudie en ultra-vide a et6 faite precedemment [l] pour la region 1100 a 2500 b;. Nous poursuivons cette etude jusqu’a 500 A en utilisant le m&me appareillage et les memes methodes que dans le cas de l’aluminium [2]. La source est une decharge de Penning dans un gaz sous faible pression (10m2 Torr) (l’hydroBne jusqu’a 900 A et l’argon entre 500 et 1067 1 ); le recepteur est un photomultiplicateur Bendix M 306 etuvable jusqu’a 250°C, sensible jusqu’a 1400 11 Un pompage differentiel entretenu par une pompe ionique de 11 l/set permet la liaison entre le monochromateur oil regne un vide de 10m5a 10-e Torr et l’enceinte de mesure maintenue a 2 X lo-lo Torr par deux pompes ioniques de 140 l/set et deux sublimateurs de titane sur paroi cryogenique. Les couches sont obtenues par evaporation thermique de bfttonnets de magnesium (purete 99.999%) sur des disques de Pyrex polis. Pendant l’evaporation la ression dans l’enceinte ret&e inferieure a lo- B Torr. Nous avons realis des couches de 700 a 2500 A d’epaisseur (mesuree par interferometrie) evaporees en un temps variant de 5 set a 1 min 30 sec. Pour des vitesses d’evaporation plus lentes les resultats ne sont plus reproductibles. Le magnesium devenant transparent au-dessous de 1200 A nous determinerons directement les valeurs des constantes optiques a partir des mesures de reflexion a l’aide de 2 methodes deja indiquees [2]. La premiere est basee sur les equations de Fresnel relatives a une couche mince tres peu absorbante sur support absorbant. Si nous avons une epaisseur e de substance tres peu absorbante (le magnesium) d’indice Nl =
Fig. 1.
n1 - ikl sur un support absorbant (le Pyrex) d’indiceN2 =n2 - i&, le pouvoir reflecteur mesure pour une incidence B. sera fonction de ces 2 indices. Pour cette incidence B. (fig. 1) nous avons:
R = +(R,+R,,) , avec
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-2r PTI+ PE,e + 2PtP2 2 &+p21e
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- NlcosO2 + N1cos02
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N1 cos 81 - N2 cos 02 =N.-P 1~0~81 +N2cosQ2 ’
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Fig. 2. Variation du pouvoir rbflecteur du Mg en fonction de I’angle d’incidence pour h = 723 A. -.-mesur& 15 min apr&s la fin de I’Bvaporation, . 20 heures apr&s, puis 40 heures ~ x -. Les valeurs de n et k entre 1100 et 1400 A sont celles calculees par la methode de KramersKronig relative au domaine 500 a 2400 6. L’ensemble de ces resultats est report6 dans fig. 3 ainsi que les valeurs de Hunter [4] et les valeurs de la theorie de Drude avec comme parametres wp = 10.5 eV et 7 = 1.1 x lo-l5 sec. Nous pouvons remarquer que nos valeurs de n, un peu inferieures a celles de Hunter en-dessus de 900 A, concordent bien avec la courbe theorique. Nous obtenons pour k des valeurs nettement inferieures a celles de Kroger et Tomboulian [5] et legerement superieures aux valeurs theoriques, ce qui s’explique par le fait que cette theorie ne tient pas compte des transitions interbandes. La fig. 4 represente le pouvoir refltcteur en incidence normale. Entre 500 et 1175 A ce sont les valeurs calculees a partir des constantes optiques et par utilisation de la formule:
R
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Entre 1175 et 1400 A la courbe correspond directement aux mesures a 200. Ces valeurs sont d’ailleurs superieures aux precedentes [l] (de 10 a 50/o), sans doute par suite d’un vide plus pousse et de l’imprecision de nos premieres mesures dans cette region spectrale (region coincidant avec la limite de transparence de la fenetre de fluorine se trouvant entre le monochromateur et l’enceinte de mesure).
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Fig. 5. Constante dielectrique du Mg: EI partie rbelle, E2 partie 600 1200 800 1000 1400 Fig. 3. Variation de n et k - nos mesures, xxx valeurs calculees d’apres la theories de Drude, ooo rikltats de Hunter [3].
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Fig. 6. Fonction perte - Im (l/E). 0
1200 1400 600 800 1000 Fig. 4. Pouvoir r6flecteur du magnikium en incidence normale: - selon nos r&ultats expBrimentaux, puis selon la thgorie de Drude avec hw = 10.5 eV, T = 1.1 x lo-l5 set (. . . .) et 7 = l.ZpX lo-l5 set (xxx). Nous avons indique sur la fig. 4 les pouvoirs reflecteurs calcules selon la theorie de Drude pour 2 valeurs de T, 1.1 X lo-l5 set et 1.2 X lo-l5 sec. La courbe theorique correspondant a T = 1.1 x lo-l5 set Concorde bien avec nos resultats experimentaux.
Nous donnons figs. 5 et 6 les variations de ~1 et E2 et de - Im (l/c ) en fonction de 1’Bnergie. Nous avons dgalement Porte sur la fig. 5 les valeurs theoriques de E1 et E2 et nous retrouvons bien P&art sur ~2 d6 a l’absorption interbandes. La fig. 6 precise l’existence d’un plasmon de volume a 10.5 f 0.1 eV avec une largeur a mihauteur correspondant a un temps de relaxation T = 1.1 X lo-l5 sec. La position du plasmon de volume est tres proche de la valeur indiquee par La Villa et Mendlowitz (voie ref. [6]) (1198 A ou 239
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10.3 eV) et en bon accord pertes
caract&istiques
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avec les mesures de d’hergie des 6lectrons
PA* REFERENCES [l] M. Priol, A. Daude et Mme S. Robin, Acad. Sci. (Paris) 264 (1967) 935.
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Compt. Rend.
November/December
[Z] A. Daude, A. Savary, G. Jezequel Compt. Rend. Acad. Sci. (Paris),
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et Mme S. Robin, a paral’tre. W. R. Hunter, J. Opt. Sot. Am. 54 (1964) 15. W. R. Hunter, J. Opt. Sot. Am. 54 (1964) 208. H. Kroger et D. H. Tomboulian, Phys. Rev, 130 (1963) 152. W. R. Hunter, J. Phys. 25 (1964) 154. C. J. Powell et J. B. Swann, Phys. Rev. 116 (1959) 81. P.Schmuser, 2. Physik 180 (1964) 105.