Distribution en masse dans la fission de 238U par des neutrons de 14 MeV

J. inorg, nucl. Chem., 1974, Vol. 36, pp. 495-501. Pergamon Press. Printed in Great Britain.

DISTRIBUTION EN MASSE DANS LA FISSION DE 238U PAR DES NEUTRONS DE 14 MeV J. BLACHOT, L. C. CARRAZ, P. CAVALLINI, C. CHAUVIN, A. FERRIEU et A. MOUSSA Laboratoire de Chimie Nucl6aire, DRF, Centre d'Etudes Nucl6aires, B.P. 85, Centre de Tri, 38041-Grenoble Cedex, France (Received 7 March 1973) Abstract--The fission yields of twenty-eight mass chains were measured for the 14 MeV neutron induced fission of 23aU. Fission product gamma activities from 23sU were determined with a high resolution lithium drifted germanium detector. The fission yields were derived using only nuclear data of fission products. To test the method, we have measured the yields of twenty-one mass chains in the thermal neutron induced fission of 235U. For these two mass distributions, comparison with recent compilations were made. R~sun~-Les rendements de fission de 28 chaines de masse ont 6t6 mesur~s pour la fission de 23sU par des neutrons de 14 MeV. L'activit6 gamma des produits de fission a 6t6 d~termint¢ avec un d~teeteur Ge-Li de bonne rtsolution. Les rendements de fission sont calcults avee seulement les donntes nucltaires des produits de fission. Les rendements de fission de 21 chalnes de masse de la fission thermique de 235U ont 6t~ aussi mesurts pour v~rifier la m~thode. On a compar6 les deux distributions en masse obtenues avec les compilations rtcentes.

INTRODUCTION

miques dont les rvndements sont bien connus. Nous aeons dtvelopp6 une m t t h o d e difftrente, utilisant 6galement la speetromttrie gamma par Ge (Li) mais dans laquelle on compare les intensitts g a m m a / t celle d'un isotope de rtf~rence, pour lequel on admet un rendement de fission que l'on pourra d'ailleurs renormaliser ensuite. Cette m~thode ntcessite une connaissance prtcise des donntes nueltaires relatives aux isotopes pour lesquels on mesure le rendement. • Cette mtthode a 6t6 v~rifite sur la distribution en masse de la fission thermique de 2a 5U [ 14]. Apr~s l'avoir dtcrite rtous donnerons les rtsultats relatifs ~ cette vtrification, puis ceux relatifs ~ la fission de 23su par neutrons de 14 MeV.

Qtna.QtrEs auteurs ont dtjh 6tudi6 la distribution en masse de 23sU aprts fission par des neutrons de 14 MeV El-10], en utilisant principalement les mtthodes radiochimiques classiques. Cependant, l'accord entre les rtsultats publits est loin d'&re satisfaisant. A notre connaissance, seuls G o r m a n et Tomlinson[6] ont effectu6 des mesures par spectromttrie de masse sur les isotopes de Xtnon, de Krypton et de Ctsium, mais /t cause du faible taux de fission (I01°), leurs mesures n'ont pas la m~me prtcision que celles effectutes par spectromttrie de masse pour la fission thermique de 235U. Von G u n t e n [ l l ] a dtduit des travaux anttrieurs/t sa compilation (19~i8) les valeurs qui lui semblaient les TECHNIQUES EXPERIMENTALES meilleures. Tout rtcemment, Meek et Rider[12] ont compil6 les r6sultats publi6s avant 1971 et donn6 une Preparation des $chantillons liste de valeurs recommand6es. La spectrom6trie gamma par Ge (Li) a fait des, L'uranium 235 (1-5.10- 5 g, enrichi/t 93 %) est irradi~, sous progr6s importants ces derni6reS arm6es, ce qui a forme d'un¢ solution de nitrate d'uranyle en sachet de polythtne scellt, au rtacteur Mtlusine du Centre d'Etudes entraha6 une am61ioration de la pr6cision des donn6es nucl~aires (6nergie et intensit6 des raies gamma). Cette Nuclb,aires. Le flux est environ 101ancm-2sec -1. Le rapport ~b(E > 1 MeV)/q~ thermique est de rordre de 10-2, technique a d6jA 6t6 utilis6e pour mesurer les rendela contribution des fissions de 2asU est done ntgligeable. ments, Gordon et a/.[13] ont 6t6 les premiers h L'uranium 238 (1-5 g uranium naturel) est irradi~ sous l'employer. Leur m6thode consiste h comparer les iforme d'oxyde UO3 (marque Prolabo, sans purification intensit6s gamma dans la fission A &udier avec celles suppltmentaire) dans un sachet de polyth/:ne scellt. Pour les observ6es dans la fission de 235U par neutrons thermesures sur les Kryptons on a utilis6 le sttarate d'uranyle 495

496

J. BLACHOT,L. C. CAm~AZ,P. CAVALLINI, C. CHAUVIN, A. FERRIEUet A. MOUSSA

pr6par6 suivant la technique de Wahl et al.[15]. Les neutrons de 14 MeV sont produits par ia r6action T(d, n)4He au moyen d'un acc616rateur Sames du Centre d'Etudes Nucl6aires. Le flux moyen est 5"109 ~, 10 ~° n cm -2 sec-~. La variation du flux pendant la dur6e d'irradiation (15 min h 6 hr) n'a pas d6pass6 10-20 pour cent. Le flux thermique est inf6rieur 10~n cm -2 sec-~, la contribution des fissions de 23~U est 6galement n6gligeable.

S~parations chimiques

avons utilis6 2 d6tecteurs Ge (Li), l'un est un coaxial de 43 cm 3 (quartz et silice), l'autre un coaxial de 50 cm 3 (radiotechnique). Les r6solutions (largeurs ~tmi-hauteur) sont respectivement de 2.3 KeV et 2.5 KeV pour le pic de 1332.5 KeV du 6°Co. La chalne comprend un pr6amplificateur (PSC 44), un amplificateur (MAP 42) et un convertisseur et analyseur Intertechnique Didac SA 44. Quand le temps de refroidissement est suffisamment grand, compar6 au temps d'irradiation, les spectres ne sont pas tr6s compliqu6s et on peut utiliser la cible fissile sans traitement chimique, apr6s mise en solution. C'est la m6thode "non destructive". Sinon on utilise les s6parations chimiques d6crites ci-dessus. Dans tousles cas on fait les mesures d'activit6 sur des solutions de m~me volume dans la m~me g6om6trie. Les spectres gamma sont analys6s sur ordinateur (IBM 360-50), nous avons d'abord utilis6 un programme, dfi /t Delor[16] qui recherche automatiquement les raies gamma au moyen d'un test faisant intervenir la variation de la d6riv6e premi6re, puis ajuste une gaussienne sur la raie. Ce programme est assez rapide. 100 raies gamma d'un spectre sont analys6es environ en une minute par l'ordinateur. Les raies gamma s6par6es de plus de 2 largeurs/t mi-hauteur sont correctement analys6es. Nous avons pu analyser les derni6res s6ries d'exp6riences avec le programme "SAMPO" [!7] qui permet de d6composer jusqu'/t six raies gamma superpos6es. L'efficacit6 du d6tecteur a 6t6 mesur~e/t l'aide d'isotopes dont les intensit6s relatives des raies sont bien connues. Nous avons utilis6 125Sb, 75Se, 56Co et surtout lS2Eu, nous disposons d'une source ~52Eu isotopiquement pure. Elle est tr~s int6ressante car elle a de nombreuses raies entre 122 KeV et 1408 KeV. Les valeurs des intensit6s des raies ont 6t6 prises dans [18]. Les valeurs exp6rimentales ont 6t6 ajust6es par moindres carr6s, en coordonn6es log-log sur un polyn6me de degr6 deux.

(a) Fraction alcalins, alcalino-terreux, terres rares. La cible, apr~s dissolution dans HC1 10 Nest port6e deux fois sec avec HCI 10 N, proc6dure qui am6ne le C6rium ~t l'6tat III. On redissout dans HC1 10 N e t on passe sur une colonne de r6sine Dowex 1 x 8 pr66quilibr6e, on rince par HC1 10 N. La solution obtenue ne contient pratiquement que les 616ments ci-dessus, la d6contamination est tr6s bonne ( ~ 10 -5) vis-a-vis de l'uranium, l'iode et le tellure. Par contre, il passe un peu de zirconium et d'argent qui ne sont pas gdnants. Pour cette fraction l'isotope de r6f6rence est ~4°Ba, les alcalins ne sont pas utilis6s pour la mesure des rendements de fission. Les rendements chimiques de la s6paration pour les divers 616ments sont contr616s par mesure de l'activit6 gamma, apr6s un temps de refroidissement suffisant, des diverses fractions: aliquote de la solution primitive, r6sine, fraction s6par6e. (b) Fraction cadmium, argent. La cible est dissoute dans HNOa7N, on ajoute ~°gCd et ~l°Ag qui serviront de marqueurs pour la mesure du rendement chimique. On effectue deux extractions par le TBP, la fraction aqueuse est ensuite soumise ~ l'extraction par la dithizone en solution dans CC14, une premiere lois A pH 2 pour l'argent, une deuxi6me fois A pH 12 pour le cadmium. On r6unit les deux Calcul des rendements phases organiques et on r~xtrait en phase aqueuse HCI 0.5 N oft passent Ag et Cd. 1.,¢ rendement est d'environ 50 pour La Fig. 1 repr~sente un spectre des produits de fission de cent. La d6contamination vis-a-vis du neptunium est tr~s zssu, apr~s un temps de refroidissement de 24 hr (m6thode bonne, elle est plus m6diocre pour divers produits de fission non-destructive). L'identification des raies est facilit6e par dont l'iode, la m6thode est cependant suffisante. L'isotope l'usage d'une biblioth~que de donn~s[18]. de r~f~rence est 6galement X~°Ba mesur~ sur une aliquote Le temps de refroidissement est ajust~ entre 2 hr et 60jours de la solution primitive. pour faciliter la mesure des divers isotopes suivant leur (c) Fr'action krypton, xdnon. Nous avons utilis6 la m~me p~riode. Le Tableau 1 indique, pour les produits de fission chambre de fission que Bocquet et al.[10]. Au lieu d'&re utilisables dans cette m6thode, l'6nergie des raies gamma connectee au s~parateur d'isotopes, elie est li6e a une pompe choisies, leur intensit~ absolue (hombre de gamma pour 100 A vide. Les gaz de fission krypton et x6non passent sur un d~sint6grations), la p~riode radioactive de l'isotope et du pi~ge/t charbon actif maintenu A la temp&ature de l'azote pr~curseur, et la r~f~rence oft ont ~t~ prises ces donn~es. liquide. Le pompage sur la chambre n!est effectu6 que Consid6rons les derniers termes d'une cha$ne isobarique: 1,5 hr apr~s la fin de l'irradiation. On n'obtient ainsi pratiquement que ~5"KrSTKrS~Kr:~SXe, avec une 16g~re Ya Ya Yc contamination (1 pour cent) par l'iode. L'isotope de r6f~rence est STKr. A --, B --, C --, D (stable) (d) Fraction lode. Quelques mg d'iode sous forme d'iodure les y sont les rendements ind6pendants absolus. Nous sont ajout~s/t la solution nitrique d'Uranium et de produits supposons que A e t ses pr6curseurs ont des p6dodes tr~s de fission. On ajoute 2 ml de NaC10, puis 3 ml de NH~OH, courtes devant le temps d'irtadiation T. Si Ya est le rendeHC1 (1 M). L'iode est ensuite extrait sous formeI2 par 5 ml ment cumulatif de B, le hombre de noyaux C qui se d6sde CC14, puis r6extrait en phase aqueuse contenant SO3HNa. int6grent pendant le temps de comptage, apr6s un temps de L'isotope de r~f&ence est :a:I, dont le rendement est compar~/t celui de t tOBa dans des exp&iences ind6pendantes refroidissement test, en posant Ea(t) = e x p ( - Aat): oft le rendement chimique est mesur~ directement. Y~,~c nc(T, t, ~) = Nd?a (1 - En(T))EB(t)(1 - Ea(~)) ,~d2c - 2B) (1)

M esures d 'activit~s gamma

Elles sont effectu6es sur des solutions contenues dans des cruchons plastique de 4 ml. La position de l'6chantillon devant le d6tecteur est reproductible avec pr6cision. Nous

+Ndptr( Y a + Y c Yn._~a) -2c 2c (1 - Ec(T)) Ec(t)(1 - Ec(z)).

Distribution en masse dans la fission de 238U

497

i0 ~ o

"

o

•

,o,

0,1

_~

0,2

0,3

0,4

0,5

0,6

0,7

o

0,8

235U non destrucfif r e f - 2 4 h r ,

0,9

~

1,0

I,i

112

1,3

1,4

115

TCO Ihr de O~ 8 0 0 KeV

Fig. 1.

Tableau 1. Donn6es nucl6aires des isotopes utilisabtes Isotope KR KR KR KR KR KR SR SR Y Y SR SR Y Y ZR ZR NB ZR MO MO TC RU RU RU RU RH AG AG AG CD IN CD SB SB SB TE

85 M 85 M 87 87 88 88 91 91 91 M 92 92 92 93 93 95 95 97 97 99 99 99 M 103 105 105 106 105 111 112 113 115 M 115 117 127 127 129 129

Energie

Intensit6 gamma

P6riode 616ment

P6riode pr6curs

R6f.

151,00 305,00 402,70 845,60 196,10 834,70 749,80 1024,30 555,60 934,50 241,50 1383,90 947,00 267,00 756,70 724,20 658,10 743,00 739,70 180,90 140,50 497,20 469,40 724,20 622,10 319,20 342,10 616,80 298,00 527,80 336,20 273,30 685;70 473,00 812,80 459,50

74,00 13,30 48,30 7,30 27,20 10,30 24,50 34,00 56,00 14,00 3,57 90,00 2,20 6,40 54,60 43,00 99,00 94,00 13,80 5,80 90,00 90,00 17,50 44,50 9,80 19,60 4,60 43,50 7,40 27,50 45,00 17,00 36,80 25,10 43,50 7,70

4,39 hr 4,39 hr 1,27 hr 1,27 hr 2,80 hr 2,80 hr 9,72 hr 9,72 hr 50,00 min 3,50 hr 2,70 hr 2,70 hr 10,19 hr 10,19 hr 65,21J 65,21 J 1,20 hr 17,04 hr 2,79 J 2,79 J 6,00 hr 39,90 J 4,39 hrr 4,39 hr 1,01 AN 1,49 J 7,50 J 3,20 hr 5,30 hr 2,30 J 4,39 hr 2,48 hr 3,70 J 3,70 J 4,30 hr 1,15 hr

3,00 min 3,00 min 55,89 sec 55,89 see 15,86 sec 15,86 sec 58,24sec 58,24 sec 9,72 hr 2,70 hr 4,50 sec 4,50 sec 7,50 min 7,50 rain 10,69 rain 10,69 min 17,04 hr 1,10 sec 2,40 rain 2,40 min 2,79 J 1,20 rain 7,80 min 7,80 rain 37,06 sec 4,39 hr 22,00 rain 20,99 hr 1,40 rain 21,00 rain 2,30 J 42,00 sec 2,20hr 2,20 hr 9,02 rain 4,30 hr

19 19 20 20 (a) (a) 21 21 21 19 19 19 19 19 19 19 19 19 23 23 23 19 19 19 19 19 22 19 22 19 19 25 19 19 24 24

498

J. BLACHOT,L. C. CARRAZ, P. CAVALLINX,C. C~uvrN, A. FRRRIEUet A. MOUSSA Tableau 1--suite Isotope I I I I TE I I TE I I I I I I XE CS CS CS CS BA BA BA LA LA CE LA CE CE CE ND ND ND PM EU EU EU

Energie

130 130 131 131 131 M 132 132 132 133 133 134 134 135 135 135 136 136 137 138 139 140 140 140 140 141 142 143 144 144 147 149 149 151 155 155 156

Intensit6 gamma

536,00 739,50 637,00 364,40 852,30 667,70 772,70 228,20 875,50 529,90 884,00 846,70 1131,00 1260,50 249,60 1048,00 340,00 661,60 1436,00 165,80 162,70 537,30 487,00 1596,20 145,40 641,20 293,30 133,50 696,50 531,00 424,00 541,00 339,90 86,60 105,30 811,60

100100 79,70 6,70 82,50 25,60 98,00 75,00 88,00 4,40 89,00 66,00 96,00 22,10 29,20 97,10 80,50 44,50 85,00 76,00 22,00 6,10 24,00 46,50 96,50 49,30 46,50 46,50 11,00 1,50 13,10 8,20 6,60 24,00 33,50 22,40 10,80

P6riode 616ment

P6riode pr6curs

12,34 hr 12,34 hr 8,06 J 8,06 J 1,25 J 2,28 hr 2,28 hr 3,25 J 20,99 hr 20,99 hr 52,98 min 52,98 min 6,71 hr 6,71 hr 9,08 hr 12,90 J 12,90 J 30,02 AN 31,99 min 1,42 hr 13,00 J 13,00 J 1,67 J 1,67 J 32,47 J 1,42 hr 1,38 J 284,43 J 284,43 J 11,08 J 1,70 hr 1,70 hr 1,18 J 4,91 AN 4,91 AN 15,22 J

Stable Stable 1,25 J 1,25 J 23,01 min 3,25 J 3,25 J 3,10 min 55,00 min 55,00 min 42,00 min 42,00 min 18,00 sec 18,00 sec 6,71 hr Stable Stable 3,90 min 14,62 min 9,02 min 1,07 min 1,07 min 13,00 J 13,00 J 4,29 hr 11,00 min 14,00 rain 43,00 sec 41,01 sec 12,01 min 2,30 min 2,30 min 12,01 min 23,01 min 23,01 min 9,44 hr

,R6f. 26 26 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 27 27 19 19 19 19 28 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 19 29 29 19 19 19 19

*Valeurs discut6es dans le pr6sent travail. Nest le nombre de noyaux cibles, ~ le flux suppos6 constant e t a la section efficace de fission. Si on calcule le rendement cumulatif au niveau de B Y. nm(T, t, t) ffi N~po-~ (1 - Es(T))EB(t)(1

Em(~)).

(2)

Quand on mesure l'isotope C il est n6cessaire de connaltre le rapport yc/YB. Comme nous nous trouvons en fin de chaine ce rapport est toujours petit. Nous l'avons calcul6 en admettant une distribution en charge gaussienne y~r(Z) = ~

1 fz+o,,

exp

/ (z-z,)~ ,

jdZ.

Y.r est le rendement ind6pendant fractionnel, Zp la charge la plus probable. Nous avons utilis6 les valeurs de Z~ donn6es par Meek[12], avec a = 0,56. La mSme m6thode permet d'6valuer la correction/t apporter/t YB, ou Yc = YB + Yc, pour passer au rendement total de la chaine. Cette correction est toujours faible et en g6n6ral inf6rieure aux incertitudes de mesure. L'aire d'une raie gamma du spectre mesur6 pendant

le temps z est :

S i = n(T, t, ~)ei7 i ei 6tant l'etiicacit6 absolue du d6tecteur pour cette raie et ~i l'intensit6 absolue (photon par d6sint6gration). On peut 6crire:

Y,

S~ Fi(T, t, T) ~Wl Nc~tr

Par rapport/t l'isotope de r6fgrence i, dont Y~est suppos~ connu, on a

YJ =

Y~S/el7, Fj(T, t', z') S i ejyj Fi(T, t, 3) "

(3)

Les fonctions F se d6duisent des expressions de n(T, t, ~) donnOes plus haut, elles sont calcul6es dans chaque cas au moyen d'un programme g6n6ral FORTRAN dans lequel ont 6t6 introduites les donn6es du Tableau 1. Ces calculs s'appliquent directement/t la m6thode non destructive ou aux s6parations chimiques dans lesquelles l'isotope de r6f6rence est s6par6 simultan6ment. Dans les autres cas on tient compte du rendement chimique.

Distribution en masse dans la fission de 23aU RESULTATS El" D I S C U S S I O N

Precision des mesures Les irradiations ont 6t6 r6p6t6es un certain nombre de fois, en variant leur dur6e I13 irradiations pour 2a 5U (nth, f); 20 irradiations pour 23aU (n 14 MeV, f)l. Chaque cible 6tait ensuite divis6e en plusieurs fractions pour l'emploi des diverses m6thodes d6crites plus haut. Le nombre de mesures diff6rentes pour chaque isotope est indiqu6 dans les Tableaux 2 et 3 ainsi que la moyenne des mesures et l'erreur quadratique estim6e. Lorsque le nombre de mesures est assez grand (par ex. 55 mesures pour l°3Ru dans 23Su) on peut contr61er la validit6 de cette proc6dure en 6tudiant la dispersion des r6sultats. Cependant l'incertitude de mesure est sup6rieure ~ l'estimation ainsi obtenue, car elle est en fait la r6sultante de quatre erreurs : sur sur sur sur

l'aire des raies gamma, l'efticacit6 du d6tecteur, les mesures de temps et les donn6es nucl6aires.

Pour les aires des raies, celles-ci 6tant toujours sup6rieures ~ 104 coups l'erreur statistique est n6gligeable devant celle due ~ la d6termination du fond. Dans les cas les plus d6favorables diverses comparaisons ont montr6 que l'erreur pouvait atteindre 5 pour cent, mais elle est tr~s inf6rieure dans la majorit6 des cas. L'erreur des sources est n6gligeable, celle qui r6sulte de l'ajustage de la courbe d'efficacit6 physique peut atteindre 5 pour

499

cent sur toute l'6chelle d'6nergie (120-1500 KeV). La comparaison fait intervenir le plus souvent la raie de 537 KeV de 14°Ba, l'erreur indiqu6e ci-dessus est donc une borne sup6rieure. L'erreur sur les mesures de temps n'entraine qu'une erreur inf6rieure ~ 1 pour cent. L'erreur la plus difficile ~ estimer vient des donn6es nucl6aires fir, p6riodes radioactives). Un effort important a 6t6 fait dans l'analyse de ces donn6es et il est constamment poursuivi. I1 faut remarquer que si de nouvelles mesures amenaient ~t modifier les intensit6s gamma du Tableau 1, la relation (3) permettrait de corriger tr~s simplement les rendements donn6s dans les Tableaux 2 et 3. En conclusion, c'est principalement l'erreur sur les donn6es nud~aires qui intervient syst6matiquement en plus de la dispersion des mesures indiqu6e dans les tableaux. L'erreur relative sur I v e,st en g6n6ral d'autant plus faible que I v approche de l'unit6, elle peut alors 6tre inf6rieure fi 1 pour cent. Si au contraire il existe une branche fl intense au fondamental du noyau-fils les I v Sont faibles et l'erreur relative peut ~tre beaucoup plus 61ev6e. MacLaughlin[31] a donn6 une liste de valeurs de I v avec les incertitudes estim6es, qui nous paraissent quelque peu optimistes dans certains cas. Rendements de fission de 235U par neutrons thermiques Le Tableau 2 rassemble les r6sultats obtenus. Pour chaque isotope on a indiqu6 le nombre de mesures et la m6thode employ6e. Les r6sultats de Lisman et al.[33] ont 6t6 obtenus par dilution isotopique et spectrom6trie de masse. Ceux de MacLaughlin par une

Tableau 2. Rendements de fission de 235U par neutrons thermiques Isotopes 85Kr S7Kr aSKr 91Sr

92y 95Zr

97Zr 97Nb 99Mo l°SRu l°SRh

127Sb 131I lsli

1321 13ai t35I 14°Ba 14aCe 143Ce .~44Ce 147Nd ~SlPm

Rendement cumulatif absolu,

Nbre de mesures

1,37 _ 0,10 2,53 r~f. 3,44 _ 0,14 5,83 _ 0,17 5,90 + 0,37 6,55 + 0,35 6,11 + 0,35 6,18 + 0,43 6,02 ___0,54 3,42 + 0,18 1,02 + 0,05 0,14 _ 0,02 2,68 _ 0,18 2,68 r6f. 4,40 _+ 0,17 6,37 _ 0,51 5,64 + 0,15 6,34 r6f. 6,14 + 0,19 6,15 _ 0,29 5,26 + 0,18 2,31 -I- 0,13 0,37 -I- 0,03

10 6 15 6 10 20 8 13 16 12 8 16 14 15 8 12 22 4 13 19

M6thode*

(33)

(31)

(12)

(34)

B B B A&B B A A A A A A A A B A A&B A A&B A&B A&B A&B B B

1,32 __+0,01 2,54 + 0,01 3,61 -I- 0,02 5,90 + 0,03 5,95 _ 0,03 6,45 _ 0,03 5,86 __+0,03 5,86 + 0,03 6,14 + 0,10

1,36 +__0,05 2,29 + 0,18 3,73 _ 0,22 5,31 + 0,47

1,33 2,55 3,64 5,91 5,98 6,50 5,94 5,94 6,13 3,10 0,95 0,14 2,77

1,30 2,53 3,58 5,90 5,98 6,41 6,21 6,21 6,16 3,00 0,90 0,13 2,90

4,12 6,76 6,71 6,32 6,32 5,98 5,44 2,25 0,43

4,33 6,69 6,43 6,34 6,10 5,91 5,40 2,19 0,42

*A : M6thode "non destructive"; B : S6paration chimique.

6,40 + 0,16 6,17 +_ 0,11 6,15 +_ 0,11 3,22 + 0,09

2,79 _ 0,04

2,68 + 0,07

4,16 + 0,06 6,73 ___0,04

4,38 _+ 0,12 6,59 + 0,19 6,31 ___0,51"

5,50 5,90 5,42 2,12 0,41

5,76 5,76 5,79 2,29

-I- 0,34 + 0,03 _ 0,02 + 0,04 + 0,01

___0,11 +__0,48 ___0,43 + 0,09

J. BLACHOT,L. C. CAR~Z, P. CAVALLINI,C. CHAUVlN,A. F1LRRIEUet A. MOUSSA

500

Tableau 3. Rendernents de fission de 23sU par neutrons de 14 MeV Isotopes ssKr S7Kr SSKr 91Sr 91y

92Sr 92y 93y 95Zr 9"tZr 97Nb

99Mo l°3Ru X°SRu l°SRh , 112Ag a~3Ag ltSgCd 11S~In x17gCd

127Sb 129Sb 131I 131I 131'aTe

132I 1331 x35I 14°Ba 14aCe 142La

143Ce 147Nd 149Nd 151pm

Rendement cumulatif absolu, 0,98 + 0,07 . . . . . 1,63 r6f. 1,95 + 0,15 3,64 + 0,27 3,60 _+ 0,23 3,95 _+ 0,40 3,82 + 0,29 4,48 + 0,39 4,72 _+ 0,36 5,05 +__0,48 4,79 ___0,44 4,96 + 0,50 4,54 ___0,34 3,57 __. 0,32 3,21 + 0,38 1,03 _ 0,08 0,97 _+ 0,10 0,98 _ 0,09 0,95 _ 0,09 0,47 _ 0,05 1,46 _+ 0,16 1,87 ___0,15 3,85 ___0,40 3,85 0,60 _ 0,06 4,97 _+ 0,35 6,00 ___0,21 4,90 5:0,30 4,60 _ 4,53 _ 0,64 4,45 + 0,40 3,83 + 0,28 2,11 + 0,16 1,37 _+ 0,18 0,68 _ 0,07

Nbre de mesures 7 .... 7 37 22 19 14 13 28 20 20 25 55 11 15 16 7 16 11 50 7 42 4 53 14 37 6 39 21 9 31

M6thode* B B B A&B A&B A&B A&B B A A A A A A A A&B A&B B A&B B A A A B r6f. A A&B A&B A&B A&B A&B A&B B B A&B

[11]

3,35

4,30 5,10 5,38 5,92 3,00 2,30 3,23 0,81 0,78 1,52 1,30 4,37 4,60 2,60 5,00 4,60 5,80 3,67

[12]

[6]

1,01 1,85 2,23 3,24 3,24 3,96 3,96 4,11 5,09 5,31 5,31 5,74 4,48 3,36 3,36 1,24 0,97 0,88 0,88 0,84 1,51 2,30 4,04

1,12

4,79 6,10 5,87 4,56 4,31 3,91 3,76 2,28 1,32 0,85

[7]

El0] 1,63 1,77 3,60

3,66

3,94 4,55 5,27 5,50 5,15

5,60 4,40 3,00

4,02 4,94 6,08 5,89 4,54 4,84 4,26 2,03

*A : M6thode non destructive; B : S6paration chimique. m6thode absolue, dans laquelle l'activit6 gamma mesur6e par spectrom&rie G e - L i (anti-Compton) est compar6e au nombre de fissions mesur6 pendant l'irradiation, au moyen d'une chambre /t fission impulsions, dans une cible mince d'uranium accol6e/t l'6chantillon, les masses de la cible et de l'6chantillon &ant mesur6es dans une autre exp6rience. On a indiqu6 ¢nfin d a m le Tableau 2, les valeurs recommand6es pour les rendements de la chaine d a m deux compilations r6eentes : Flynn et Glendenin[34] et Meek et Rider[12]. En examinant ce tableau on constate un accord satisfaisant en g6n6ral ~ la pr6cision des mesures,/t l'exception des cas discut6s ci-dessous : SSKr. La valeur adopt6e pour I v (Tableau 1) est tr~s diff6rente de la litt~rature, par exemple Lycklama et al. [32]. Elle a 6t6 choisie de mani~re ~ ajuster le mieux possible les rendements mesur~s pour cet isotope, aux valeurs dej/L publi6es, aussi bien pour 235U (nth, f ) que pour 23sU (n 14 MeV, f ) (voir plus loin), l°3Ru. La valeur obtenue semble nettement trop grande, mais une erreur sur Ir est peu probable. Le

nombre de valeurs publi6es jusqu'/t pr6sent est faible et notre valeur est compatible avec celle de MacLaughlin. I1 est aussi possible que la contribution des fissions non thermiques ne soit pas n6gligeable. 1351. La valeur adopt6e pour I vest calcul6e/t partir des intensit6s relatives gamma et du sch6ma de Macias et al.[27], l'erreur est probablement faible, vu l'absence de branehement beta au fondamental de laSXe. D'autre part, Denschlag[30] a mesur6 le rendement cumulatff fractionnel de 13sI: Y,z = 0,97 d'o~ un rendement de chaine 5,64/0,97 = 5,81, valeur inf6rieure /t celles des compilations. La divergence peut ~tre due aux erreurs darts la mesure de laSCs par spectrom6trie de masse, introduites par la capture de neutrons par les produits de fission. Elle peut ~tre due aussi / t u n e anomalie de la distribution en charge, ce qui ne semble pas ~tre le cas d'apr~s les mesures de Denschlag, enfin elle peut ~tre due/t l'existence d ' u n isom&e de 1351 qui n'alimenterait pas la raie gamma de 1260 keV. Des mesures de rendements ind6pendant et cumulatif de 135Xesont en projet. Les premieres mesures effectu6es

Distribution en masse dans la fission de 238U apr6s irradiation en cruchon polyth~ne donnaient des r6sultats de rendement faibles et n o n reproductibles. Ceci peut &re d 0 / t une perte incontr61able d'iode l'ouverture du cruchon, ou b, une modification de la g~om6trie de la source, provoqu6e par le passage de l'iode clans la phase gazeuse surmontant le liquide. Nous avons donc irradi6 en ampoule de quartz scell6e de tr6s petit volume, et mesur~ le rendement de ~3s I sur les raies gamma de 1351( 1260 keV) et du 91Sr (1024 keV). Rendements de fission de 238U par neutrons de 14 MeV

Le Tableau 3 rassemble nos r6sultats de la m6me mani6re que le Tableau 2. Quelques mesures r6centes ont 6t6 indiqu6es, ainsi que deux compilations, celle de Von G u n t e n [ l l ] et celle de Meek et Rider[12]. Les remarques suivantes peuvent ~tre faites : (i) SaKr, d6j~ discut6 plus haut; (ii) 91Sr, notre r6sultat, nettement plus 61ev6 que la valeur compil6e, confirme celui de G o r m a n et Tomlinson [6] obtenu par spectrom6trie de masse. Pour les chalnes 97 et 105 o/t deux isotopes sont mesur6s on peut prendre la moyenne des valeurs obtenues, dont l'6cart n'est pas significatif; (iii) 99Mo, notre valeur est tr6s inf6rieure b. celles recommand6es dans les deux compilations, mais compatible ~tla limite de la pr6cision avec les mesures les plus r6centes[6, 7]; (iv) l°3Ru, la valeur obtenue est en accord avec celle de Gevaert E7] et celle recommand6e par la compilation de Meek[12]; (v) 131roTe, le rendement indiqu6 est le rendement cumulatif au niveau de ~a ~Te. CONCLUSION La m6thode d6crite pr6sente l'avantage d'une adaptation facile/t divers types de fission, m~me pour des cibles fissiles rares ou de faibles sections effieaces. Ses progr~s sont conditionn6s par ceux de la spectroscopie nucl6aire des produits de fission et les r6sultats peuvent toujours &re corrig~s lorsqu'on est amen6/t modifier les dormdes nucl6aires. Des mesures sont en tours sur la fission de 23sU par des neutrons de r6acteur, et aussi par des neutrons de 2,5 MeV, en utilisant la m~me m6thode pour 6tudier l'effet de la variation d'6nergie d'excitation du noyau fissionnant. Remerciements--Nous remercions la Direction du C.E.N.-GRENOBLE, et le D6partement de Recherche Fondamentale pour les moyens mis/t notre disposition. Nos remerciements s'adressent aussi ~t la Section des Acc~16rateurs et au Service des Piles.

501 REFERENCES

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