JOURNAL
OF NUCLEAR
KONTINUIERLICHE
MATERIALS
36 (1970)
MESSUNG
244-247.
0 NORTH-HOLLAND
DES KRIECHENS
D. BRUCKLACHER
PUBLISHING
VON UOz UNTER
und W.
CO., AMSTERDAM
BESTRAHLUNG
DIENST
Institut fiir Material- und Festktirperforachung, Kernforschungazentrum Karlsruhe, Germany Eingegangen
am
Friihere Uberlegungen 1) fiibrten zu dem Schluss, dass die Kriechgeschwindigkeit von UOz unter Bestrahlung bei Spaltungsraten ’ 1 x 1014 f/cm3 . s unterhalb von etwa 1200 “C lurch Bestrahlungseinfliisse stark erhijht wird. Die verwendeten theoretischen Abschatzungen stiitzten sich auf das Nabarro-Herring-Model1 fur das diffusionsbedingte Kriechen. Inzwischen wurde dieses Model1 folgendermodifiziert : Wihrend urspriinglich massen Korngrenzen geeigneter Orientierung zur Spannungsrichtung Quellen bzw. Senken fur die Punktdefekte im UOz-Gitter sind, sollen hier die durch Bestrahlung erzeugten Punktdefekte an spannungsorientierten, planaren DefektClustern ausheilen. Es wird also nur die gerichtete Ausheilung statistisch verteilter Punktdefekte in Betracht gezogen. Dabei bleibt das wesentliche Ergebnis aus 1) erhalten, dass die erhijhte Kriechgeschwindigkeit unter Bestrahlung vor allem auf den thermischen Effekt der thermal rods entlang der Spaltfragmentbahnen zuriickzufiihren ist. Erst oberhalb etwa 950 “C kann ein Einfluss von Punktdefekten aus Stossprozessen erwartet werden. Die Kriechgeschwindigkeit wurde fur eine Spaltungsrate von 2,5 x 1014 f/cm3 . s und eine Druckbelastung von 2 kp/mmz zu etwa 1 x IO-d/h abgeschatzt. Sie sollte dem Druck und der Spaltungsrate proportional sein und unterhalb etwa 1200 “C keine starke Temperaturabhiingigkeit zeigen. Versuchseinrichtung : Da demnach mit messbaren Kriechgeschwindigkeiten in UOz bei heliebigen Bestrahlungstemperaturen zu rechnen
16. Juni
1970
war, wurde fur den Reaktor FR 2 (Karlsruhe) eine Brennstoff-Kriechkapsel fiir Brennstofftemperaturen 2 650 “C!entwickelt. Diese Kapsel (Bild 1) gestattet bei pneumatischer Druckbelastung eine kontinuierliche Probenllngenmessung durch induktive Verlagerungsaufnehmer (Differentialtransformatoren). Sie enthalt jeweils zwei Proben mit getrennten Messvorrichtungen. Zur Gewahrleistung eines moglichst geringen Temperaturgradienten und eines
Wasserfiihrungsrohr
-
HeliumDruckkapsel
-
Bild
1.
Abschnitt
----
Thermoelement
-c
induktiver Wegaufnehmer
_
wb’rmeiibertragender AlFormktirper
.-
Druckiibertragungsstiick
-
Kriechprobenstapel
---
NaK-gefii//te Kapsel
----
3 Thermoelemente
einer Bestrahlungskapsel
zur kon-
tinuierlichen Messung der Kriechverformung
an kera-
mischen Kernbrennstoffen.
244
KONTINTiIERLICHE
guten
MESSUUNU
Zusammenhaltes
bei
RES
RRIECHENS
Rissbild~g
im
VON
u&
UNTER
In den Boden
BESTRAHLUNO
der Probenkapseln
Brennstoff werden die Kriechproben durch abwechselnde Stapelung von ca. 1 mm dicken
einseitig geschlossene Rijhrchen (Bild I), die der Einfiihrung
UOz- und Molybdan-Ringen
elementen zur Temperaturmessung
zusammengestellt
245
sind vier
eingeschweisst von Thermoim Natrium-
(Bild 2). Die Druckbelastung der Proben erfolgt in axialer Richtung. Sie wird durch einen ent-
Spelt und in der zentralen Bohrung des Probenstapels dienen. Dadurch kann die Probenober-
sprechenden Helium-Druck in einer Druckkapsel erzielt, die die gasdichten, mit einem
fllchentemperatur
Faltenbalg versehenen Probenkapsel umgibt (Bild 1). Zur Einstellung einer m~gliohst gleichim Probenmassigen, niedrigen Temperatur stapel sind die Probenkapseln mit Natrium geftillt. Die Probenoberflachentemperatur kann durch Anderung der Breite eines Helium-GasProbenund Druckkapsel spaltes zwischen variiert werden .
wahrend
des Versuches
auf
etwa -I: 10 “C genau verfolgt werden. Da die Temperatur im verschiebbaren Kern des induktiven Verlagerungsaufnehmers fur die Genauigkeit der ~robenl~ngenmessung entscheidend ist, ist dort ein weiteres The~oelement angebracht. Messung der Liingentinderung : Die verwendeten induktiven Verlagerungsaufnehmer weisen einen Lingenanderungs-Messbereioh von & 0,5 bis 0,8 mm auf, in dem die Messspannung urn hijohstens 0,274 von der Proportionalitat mit der ProbenlangenSnderung abweicht. Die zuIassige Temperatur fur die Drahtwicklungen des Differentialtransformators betragt 250 “C. Ihre ~~ktionsf~higkeit ist bis zu einer Fluenz schneller Neutronen von 3 x 1020 n/cm2 garantier& die im Reaktor FR 2 bei einem schnellen Neutronenfluss von maximal 5 x 1012 n/cm2 (E> 100 keV) erst nach etwa zwei Jahren erreicht wird. Jeder Verlagerungsaufnehmer wurde individuel1 in einer Vorrichtung geeicht, die eine Verschiebung des Aufnehmerkernes mit einer Genauigkeit von f 2 ,um gestattete. Da die *~bh~ngigkeit Messspannung eine erhebliche von der Temperatur des Verlagerungsauf-
Bild
2.
Kriechprobenstapel
aus ringfiirmigen
Tabletten und Molybdkn (TZM]-Zwischenringen TablettenhGhe
1 mm].
UOz(UOz-
nehmers zeigte, wurde die Eichung bei verschiedenen Aufnehmerkern-Temperaturen in 25”-Stufen zwischen Raumtemperatur und etwa 200 “C durchgefiihrt. Urn Bhnliche Temperaturverteilungen wie im folgenden Bestrahlungsversuch zu erzielen, wurden der Kern und die Wicklungen des Verlagerungsaufnehmers mit einer geeigneten Vorrichtung getrennt beheizt und auf verschiedene Temperaturen gehalten. Die ~ngenauigkeit von L~ngendi~erenzmessungen betrug unter allen Eich~dingungen h&h&ens I 3 ,um. Die Summe der Spannungen an den beiden Sekundirspulen des Verlagerungsaufnehmers ist
246
innerhalb
D.
BRUCKLACHER
des oben angegebenen
UND
Messbereiches
W.
DIENST
Einzelwerte entsprach einem mijglichen Fehler des Mittelwertes von f 1,5 x lo-s/h. Sie stimmt
konstant. W&rend des Bestrahlungsversuches bestand die Mbglichkeit, diese Summenspannung
demnach
laufend zu kontrollieren Dadurch konnten Defekte
lagerungsaufnehmers (* 3 pm) iiberein, wenn die einzelnen Auswertungsabschnitte eine Ver-
und nachzustellen. erkannt und &de-
rungen der Betriebsdaten, im besonderen durch Bestrahlungseinfliisse, korrigiert werden. Der Kontrolle
mit der Messungenauigkeit
suchsdauer von je 200 h erfassen (UOz-Proben18;nge 10 mm).
von Bestrahlungseffekten
in der Mess-
Jeder Messpunkt
anzeige der Verlagerungsaufnehmer
die&e such
Ungenauigkeitsbereich
der gelegentliche Einsatz von Blindproben aus MolybdB;n als zweite Proben jeweils neben einer UOz-Probe. Eine nachtrggliche Korrektur der registrierten Messkurven erfolgte beziiglich der scheinbaren ProbenlingenLnderungen, die sich bei Schwankungen der Probentemperatur durch die thermische Ausdehnung der Probe und der Probenund Messsystem-Halterung ergeben. Die Korrekturbetrlige wurden aus dem MesskurvenVerlauf w&rend des Aufheizvorganges bei Bestrahlungsbeginn oder bei Temperaturspriingen auf Grund plijtzlicher Anderungen der Reaktorbetriebsdaten ermittelt. Die Be-
Versuchsbedingungen und Ergebnisse : Kriechversuche wurden unter folgenden strahlungsbedingungen durchgefiihrt : Probenmaterial :
UOz,
relative
95 f
1%
griisse 30-40 Axiale Druckspannung Uran-Spaltungsrate Leistungsdichte
:
(5 & 1) x10-9/s :
ProbenoberflSichentemperatur: Maximale
Proben-Temperatur
Bestrahlungsdauer
:
pm
O-3 kp/mm2
:
im UOz
Korn-
370 w/gu 250-410
& 20% “C
: ca. 400-600 1000-1500
“C h.
Die bisher vorliegenden Ergebnisse sind in Bild 3 dargestellt. Die Liingeniinderungsgeschwindigkeit 61/t wurde in Abhgngigkeit von der axialen Druckspannung c aufgetragen. Die positiven Slit-Werte bei niedrigen a-Werten sind auf die Spaltproduktschwellung des UOz zuriickzufiihren. Jeder Messpunkt ergab sich als Mittelwert von mehreren Einzelwerten, die durch Auswertung verschiedener Abschnitte einer Messkurve von je einigen 100 h Versuchsdauer erhalten wurden. Die Streuung dieser
ist von einem schraffierten umgeben.
Die
Breite
dieses Bereiches in o-Richtung ist im wesentlichen durch die Unsicherheit des in der Druckkapsel eingestellten Helium-Druckes bedingt. Als Parameter ist die Probenoberfl&chentemperatur angegeben ; die maximale Brennstofftemperatur liegt, wie angegeben, urn 150-200 “C h8her. Der zus8;tzlich in das Diagramm aufgenommene Messpunkt entstammt einer anderen Versuchsreihe mit LgngenSinderungs-Messungen nach Bestrahlung an in axialer Richtung federbelasteten UO&tB;bchen von ca. 2,5 mm Durchmesser und 7 mm Llnge. Die Lage der Messpunkte in Bild 3 rechtfertigt fiir die Lgngengnderung bei einer Probenoberfliichentemperatur von ca. 400 “C die Formulierung Sl/t= -(7,1
Dichte
TD,
des Ver-
x
lo-e/h.kp.mm-2)
(g-o,,).
~0 ist der Schwelldruck des UOz-Probenmaterials, bei dem die Kriechgeschwindigkeit gerade mit der linearen Schwellgeschwindigkeit iibereinstimmt. Nach Bild 3 ist hier co= O,7 i O,l5 kp/mm2. Die eigentliche Kriechgeschwindigkeit bei einer mittleren Brennstofftemperatur von ca. 500 “C kann dann in der Form &,OO0~= (3,9 x lo-l/kp
. mm+&
dargestellt werden, wenn R die Uran-Spaltungsrate in Spaltungen/U-Atom . Zeiteinheit ist. Die Proportionalitiit mit der Spaltungsrate entspricht der Annahme, dass die Anzahl der Gitter-Punktdefekte, die je Spaltung erzeugt werden und an Defektclustern ausheilen von der Spaltungsrate unabhgngig ist. Diese Annahme konnte allerdings mit diesen Kriechversuchen nicht iiberpriift werden, weil die
KONTINTJIERLICHE
MESSUNG
DES
KRIECHENS
VON
UOe
UNTER
247
BESTRAHLUNO
61/t IO -6/h
UOp-Sfiibchm
L kp/mm 2
(I-
Bild
3.
LiingenLnderungsgeschwindigkeit
der UOS-Proben unter axialen Druckbelastung.
Spaltungsrate nicht systematisch und iiber hinreichend grosse Wertebereiche variiert wurde. Die Gruppierung der Messpunkte in Bild 3 beziiglich der ProbenoberfXichentemperatur deutet darauf hin, dass die bestrahlungsbedingte Kriechgeschwindigkeit mit steigender Temperatur steigt. Die Zunahme ist jedoch gering im Vergleich zum Anstieg der rein thermisch bedingten Kriechgeschwindigkeit mit abnehmenden l/T bei hohen Temperaturen. Sie
Bestrahlung
in AbhSingigkeit
von
der
widerspricht nicht dem theoretischen Ergebnis, dass die strahlungsinduzierte Kriechgeschwindigkeit bei niederen Temperaturen nur wenig temperaturabhgngig ist. Literatur 1) D. Brucklecher,
W.
Dienst
und
F.
Thiimmler,
KFK
817 (1968) und Proc. Intern. Symp. Ceramic
Nucl.
Fuels (Am.
s.
100
Ceramic Sot.,
Columbus,
1969)