Über die form von ionenimpulsen aus einer Laser-Ionenquelle

231 IftrenmriomzZ XomnaC of M&s Q

Specrromerry

21 (1976)

and Ion Ph@cs,

231-240

Ekevier Scientific FubIishing Company, Amsterdam - Printed in The Netherlands

UBER DIE FORM QUELLE

H.-J_

DIETZE,

He ZAHN

Zenfrahs~i~utJtik

VON

UXD

Isotopcn-

IONENIMPULSEN

AUS

EINER

LASER-IONEN-

\V_ SCHMIDT

tmd Sfmhknfarschng

der AdlV

dcr DDR,

Leipzig

(D-D-R-)

(Eingcgangen den 5. Dczember 1975)

Am Austrittsspalt einer Laser-Ionenquelle erh3iIt man fiir verschiedene TargetmateriaIien unterschiedliche IonenirnpuIsformen- Die Abhingigkeit der IonenimpuIsstrukturen von Piasmaparametem des LasermikropIasmas wird diskutiert- Eine AbhZngigkeit der lonenimpulsformen von den Elektronen- und Konendichten im Mikroplasma wurde -*funden_

ABSTRACI-

Different forms of ion impulse were obtained for targets of different material at the slit plates of a laser ion-source_ The dependence of the structures of the ion impulses on the parameters of the laser-micropIasma is discussed_ These structures were found to be dependent on the densities of electrons and ions in the micropIasma_

Beschiesst man eine im Hochvakuum befindliche FestkBrperoberflZche mit einer fokussierten Laserstrahlung, so erhilt man eine intensive Emission der Elektronen, Ionen und NeutraheiIchen [I], deren Anzahl, Massen- und Energieverteihmg mit HIIfe der Massenspektroskopie untersucht und zu analytischen

Zwecken ausgenutzt werden kann [Z-6]_ Der Ionisationsmechanismus fiir die bei der Wechselwirkung

zwischen einem fokussierten Laserstrahl und einer Fest-

kiirperoberfl&he entstehenden Ionen Esst sich nicht nur durch eine therm&he Oberfiichen-Xonisation erkI&-en [7], sondem Irann such durch eine Etektronenstoss- oder Ionenstoss-Ionisation beschrieben werden [8]_

232 Die Plasmaparameter

eines Laser-MikropZasmas Iassen sich durch massenspektroskopische Messungen weitgehend hestimmcn_ Fiir das VerstGrdnis und die KICung des lomsationsmechanismus im LuerMikroplasma ist nicht nur die Renntuis der AnzaZrI gebildeter Ionen, Elektronen und NeutraZteiZchen bzw- anderer Phuxnaparam$ter, wie Elektronendruck und Tempearatur, von Wichtigkeit, -oondem such der Gtliche Ablauf der lonisation im iMikropIasma, dh_ es ist uicht nurdie Inteusitgt tines registtierten Ionenimpulses van rnteresse, sondem such seine StrukturDie mit einem un,oeschaIteten Laser einer Xusgangsleistung von etwa 3 bis 5 kW erreugten Laserimpulse besitzen eine Impulsdauer von einigen hundert MikrosekzndenDie Laseremission erfoIgt in Form von vielen Eigenschwingungen dcs Resomrtors, wie sie fir FcstkZSrper-Laser-Matetialien chamkteristisch ist_ Honig [7, 9] fand, dass sich die Struktur des Laserimpulses such in der Struktur des lonenimpulses widerspr-egeIt, wenn die Energiedichte des Ionenimpuises nicht zu gross ix Ziel der hier vorgelegtcn Untersuchungsergebnissesevar, an Hand der Struktur der Ionenimpulse einen Beitra-Q tur KZih-ung der Fragen des Ionisationsmechauismus in Laser-Mikroplasmen zu Iiefem-

DIE MESSAXORDNUNG

Die Mcssanordnung zur Registrierun,= der Ionen- und Laserimpulse ist in Abb- 1 angegeben. Die Lasentrahlung eines Laser-Mikroanalysatots L&IA I* wird durch ein 90 * Umlenkprisma iiber ein vakuumdichtes Fenster in das fonenqueliengehiuse geTuhrt und durch das Objektiv 0 auf die Oberfliiche des Target T fokussiert- Die im Mikroplasma gebildeten lonen wverden mittels einer Ziehspannung Vz aus dem Mikroplasma in Richtung des IonenZxscZrZeunigungs- und Fokussierungssystems abgesaugt, in wclchem sie zu einem Ionenstrabl formiert und mit einer llonenbeschIeunigungsspaunung von 15 kV in das Trenusystem eines doppeifokussierender Masscnspektrogtaphen vom Mattauch-Hetzog-Typ geschossen werden [2]_ Zur Messung der LaserZeistung wird der Teil der L.aserstrahIung benutzt, der das Umlenkprisma una0geIenkt durchliiuft, Dieser Strahlungsanteil, der etwa IO % der Gesamtstrahhmg betriigt, wird mit Hilfe einer Photozelle oder eines Photo-SEV gemesse n_ Diese Anordnung diente gZeichzeitig such zur oszilIo_~-

ausgc- Dtr Lascr-1Miknxmat~or LMA 1 (VEB C- Zeus_ Jcna) ist mit cincm l%stk6rpcf~ stan.cLAk Lmtmsoaator dicnt tin ncodyKIlakLivicrKcr GIasrcscmatorund S Pumplichtquclk clue StabbIitzfampt-Resonatorund BIitzkunpesindladtnBrrnnlinfencinesellip~-~lindri Rcfkktoa cingefa Die ma&mJc Ausbctr&c ewa 1 Ws [IO].

233

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1 L

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I Abb- I_ L.ascr-lonenqueilt mit pulsen. U = Umlcnkprisma; SD Zichspantwng o-100 V. Ua = spannung 10 kVlf1 kV. l-5 = 7 = EintricrsspaIt_

Masanordnung zur Rcgistrierung van Ionen- und Laserim= Strahhmgsdctcktor, 0 = Lascrobjektiv. T = Target, Uz = loncnbeschlettnigungsspanntmg 15 kV, & = FokussierungsBachlcunigungsund Fokussiertmpssystcm. 6 = Aufinger.

phischen Registrierun,0 der Laserimpulse. Zur Registrierung der Ionenimpulse wurde vor dem Eintrittsspah des Massenspektrographen ein AufEinger angebracht, der kapazit8tsamt mit einem Ein- oder Doppelstrahl-Jinpulsoszillographen verbunden wurde_ Zur Aufnahme von Laserimpuls und Ionenimpuls wurde die Anstiegsflanke des Laserimpulses zur AusIBsun,* des Osziliographen benutzt, wiihrend zur Auslosung der Aufnahme der fonenimpulse allein die Anstiegsflanke des ersten lonenimpulses diente_

ERGEBStSSE

Die Untersuchungen wurden an 16 verschiedenen Targetmaterialien aus reinstem Material (5 N- bzw_ 6 N-Material) Al, Si, Ge. Cu, Fe. MO, Pb, W, In, Zn, Sn, Ga, Cd und einigen Legierungen, wie hochlegierter Stahl, Messing und Aluminiumlegierung, durchgefiihrt Dutch seinen hohen Reinheitsgrad war das Material in seinen physikdischen und chemischen Eigenschaften weitgehend fixiert- Zur Kontrolle der Massen- und Ladungszusamm ensetzung der Ionen-

234 impulse wurden im Massenbereich von S bis 240 II photographisch die Massenspektren der lonenimpulse reggstriert, so dass in jedem Fail die “Reinheit” der ~oucuimpulse bezGgli& der Masscn fiir das uutersuchte Targctmaterial uud des Ladungszustandes der reggstrierten Ionen kontrolliert wurde- Von allen Targetmaterialien wurden unter den eingesteliten Versuchsbedingungen nut einfach geIadene Atomionen erhahen- ronen von Verunreinigungen des Targetmaterials oder von Obe~chenvkunreinigungen, wie z-B_ Natrium, Kalium, Sauerstoff usw_, konnten nicht nachgcwiesen werden. Wegcn des hohen Reinheitsgrades des Targetmateriats und dex OberfEche ist dies such verstSndEch_ Auf der Ober-

fJ2che des Targets absorbierte Gase bzw- anhaftende organische Schichten werden

b

R

Abb-2

235

d

f

Abb. 2. Osziilogrammc der registriertcnIonenimpukc, angekgtc Zichspannung U= = IO V. (a) Gallium-Target; (b) Blei-Target; (c) Zink-Target; (d) AI mnkium-Target; (e) MoIybdZinTarget; (t-) Nickel-Target-

bei Lztserleistungen bis zu 5 kW, wienachgewiesen werdenkonnte 121,wegenihren hohen Ionisierungsarbeiten nicht ionisiert, Die Abb, 2(a)-(f) zeigen einige der registrierten Ionenimpulseund verdeutlichendie grossenqualitativenUnterschiedein der Form und Dauer zwischenden IonenimpuIsenaus verschiedenenTargetmateriaIien. Die zur Erzeugungder IonenimpuIseangewandteLaserstrahIunghatte f”ur aIIeVersuchedie gleicheLeistung von 4 kW, und die Form der Laserimpulseund derenDauer van 450 w waren in jedem FaIIreproduzierbargleich

Abb_ 5, Inl’luifiit und Verkmf uon Pumplicht-, Laser- und Ionenimpuls der Laser-Ioncnquclk-

Abbildung 3 zeigt schematisch die F&e v-on Blitz-, Laser- und ionenimp&s. Die in den registrierten Ionenimpulsen deutlich werdenden Untcncbiede in der Form und Dauer ki5nnen in Hinblick auf Jie festgesteIIte reproduzierbare Form und Dauerder Laserimpulse ihre Ursache nur in unterschiedlichen Parametern des TargetmateriaLs oder des Laser-Mikropktsmas habenWie die Ergebnisse zeigen, erfolgt die lonenemission aus dem Mikroplasma in Form von Einze$mpuIsen, die aber nicht mit der Laseremission in Form der Eigenschwingung des Laserrzsonatots korrelieren_ Besonders ausgepfigt ist dies bei XonenimpuIsen hocbscbm eIzender Materialien und lqierter MateriaIien- Die fitgestellte Koinzidenz xwischen Laserstrahlung und lonenemission wird von der hier besprochenen IonenimpuIsstrukturierung nicht bertihrt. Es haudelt sich offen. sichtlich um zwei verschiedene Etscheinuugen.

.

237

We oszillo_~phische Messungen erg&en, setzt die Ionenemission in alien Ellen einige Mikrosekunden nach dem Aufttcten des LaserimpuIses ein. Die Liinge der Zeitintervalle zwischen dem Auftreten des Laser-impulses und dem ersten Ionenimpuls hiingt u.a vom Targetmaterial, zB_ seiner OberfXichenbeschafhenheit? der Giite der Fokussierung der Laserstrahlung und der Laserfeistung abSolche Unterschiede wurden mit der vorliegenden Versuchsanordnung nicht gemessen, da nur die Ionenemission untersucht werden soilte, fur die immer nur der erste Einzelimpuls der lonenemfssion zur Ausl%ung des Oszihographen benutzt wurde_ Dabci war die AusiBscschwelIe so niedrig tingesteltt, dass bereits intensit%sschwache Ionenimpulse die Triggerung des Oszillographen ausliisten, Unter den gewiihlten Versuchsbedingungen war die Gesamtdauer der Ionenemission bci allcn untersuchten Targetmaterialien nicht gr&ser als 100 /zs_ Obwohl die Untenchicde in der Form der Ionenimpulse der verschiedenen Targetmaterialien recht deutlich sind, ist eine quantitative Auswertung schwierig Versuche iiber eine statistische Auswertung der Vielzahl der registrierten Oszillogrammc-es wurden von jedem Targetmaterial etwa 20-30Aufnahmen gemacht-, fiihrten nur zu Teilerfolgen So erfolgt zB_ beim MolybdZn die Ionenemission in drei Hauptphasen mit maimaler Intensitiit, und zwar ergibt sich eine intensive Ionenemission etwa 5 ps nach dem Einsetzen der Ionenemiaion, tallt dann ab und ergibt nach 45 ps und 60 m zwei weitere Maxima der Ionenemission Aber nur in wenigen Fallen E&t sich eine solche AbhSn&keit ableitenDagegen hzssen sich qualitative Unterschiede leichter erkennen end zusammenfassen, und zwar Zindert sich die Ionenemission fiir die untersuchten Targetmaterialien beginnend mit den Elementen Ga, In, Cd, Pb und Ge in Form \-on Ionenimpulsen mit Halbwertsbreiten bis zu 20 ps, also recht breiten Ionenimpulsen (s-

Abb- 2(a), (b)), u be r inuner differenziertere Ionenimpuise fur Fe, Zn, Ta und Al

(s_ Abb_ 2(c), (d)) b-IS zur Ionenemission in Form von schmalen Einzelimpulsen mit Halbwertsbreiten von 1 m bis 3 @ fiir die Elemente Ni, Si, W und MO (s_ Abb_ 2 (e), (f))_ Hierbei interferieren die Einzelimpulse nur wenig, meist wird zwischen EinzelimpuIsen die NullintensitZt errcicht, Die den einzelnen Targetmaterialien zuordenbaren ImpuIsstrukturen sind verhZltnism5ssig gut rcproduzierbarCharakteristisch fiir die Ionenemission fast aller Targetmateriahen ist. dass zwischen den einzelnen IonenimpuIsen mehr oder weniger Iange Intervalle existieren, in denen keine oder nur eine geringe ionenemission erfolgt, Dass die L%sache dafiir nicht in der Wirkung des Ionenbcschleunigungs- und Fokussierungss>xtems der Ionenquelle zu suchen ist, zeigten oszillo_~phische Aufnahmen, bei denen Ionenimpulse mit der Blende 1 als Ionenauffiinger registriert wurden (ohne angelegte lonenbeschleunigun~annung, siehe Abb_ I)_ Auch bei dieser Versuchsanordnung ergaben sich die gleichen Ionenimpulsstrukturen wie bei den Messungen fiber den Auffanger nach dem ionenoptischen S_ystem der Ionenquehe. Die Gesamtdauer der so gemcsscnen Ionen-

238

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TABELLE I El_ElaRox73-

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g 2i.G 31-O 43,o 43.0 45,0

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0.5 %4 3.0 3.4 Z6.0 1x0

a0

45,o -c4,0 38-O TO.0 187,O

imp&e warjedoch im Mittei urn etwa den Faktor 2 gr&ser~ Jag also bei etwa 200 p Darer- Die kCrzeren ronenimpulse nach dem ionenoptischen System Iassen sich damit erkliiren, dass nicht alle gebildcten Zonen in den Bereich des elektrischen Feides der XonenabsaugEnse gekingen, da die angeIegte Ziehspannung Uz zwischen Target und erster BIende keine fokussierenden Eigenschaften besax Die experimentelIen BZrgebnisseT%hrenzwan@5ufig zur Fra$estellung nach den Ursachen, die w den unterschiedlichen f mpuisformen fiihren, und von besonderem Interesse diirften die Griinde f%ir die, trotz fortw5hrender Photoneneinstrahfung auf die Festkzirperobexf&che, ausbleibende ionenemission zwischen zwei Ionenimpufsen sein (s- Abb- 2(e)? (f’))_ Man wird zun&hst annehmen, dass die lonenimpulsstrukturen von physikaiischen Parametem der Targetmaterialien. tie ionisietungsarhe$ Elektroneaaustrittsarbeit oder thermodynamischen Gr&sen, abhZngen_ Es wurde deshalb m in Ubereinstimmung mit den Ioniversucht, die IonenimpuIsdifferenzieruzierun, sierungsarbeiten I, den Elektronenaustrittsarbeiten IV bzw_ ihrer Differenz W-L sowie den Verdampfimgstemperaturen, Bikdungsenthaipien und WarmeIeitf?ihigkeiten der Targetmaterialien w ordnen, Es ergab sich in keinem F&e eine ubereinstimmung mit dem Trend der Lonenimpulsstrukturen, Es bleibt nun der Ver@eich tit den Plasmaparametem des Mikroplasmas, wie dem Ionisationsgrad, dem Efektronendruck, der ionen-, Elektronen- und Neutraheilchendichte, sowie der A&mgsenergie der Ioner? im ~Zu-oplasma Fiir aUe genannten i+snqarameter f&t sich ein Einfiuss auf die IonenimpuIs.strukturen nicht ausschliessen_ Am deutlichsten zeigt sich eine ICorrelation mit den aus den Messdaten [I 13 berechneten EIektronen- tmd Ionendichten zz& und nt/uz wobei n,die AmaM der

239

Elektronen, n* die Anzahl der Ionen im Mikroplasma

und o das Volumen

des

sind, die in Tab&e 1, nach steigenden Teitchendichten geordnet, zusammengefasst wurden. Die aufgcfilhrte Reihenfolge der Elemente cntspricht such im wcscntlichen dem bcscluiebcnen Trend der Ionenimpulsdifferenzierung Bemerkenswert ist der hohe Oberschuss an negativen Ladungstr5gern im Mikroplasma hei EIektronendichten bis zu 10zo cme3, dem eine besondere Bedeutung bci dcr Ionization undvermutlich such bci derAusbiIdun,o der Ionenimpulse tuzuschreiben ist_ Ahnhche, aher nicht so anusgepfigte Korrelationen mit den gefundenen Impulsstrukturen zeigcn der Ionisierungsgrad n’/n, nund die Anfangsenergie der Ionen- Die Anfangsenergien der Xonen 5ndem sich z_B_ van 0,3 eV fur Gat-Ionen his zu 0,7 eV fiir Moi-Ionen und wurden aus den mit NiIfe dcr Saha-Gleichung Kraters

im Festkikper

bestimmten

lemperaturen

des Mikropiasmas

errechnet [I I]_

SCHLtESH)LGEfWKGE

Die gefundenen Ionenimpulsstrukturen und ihre Abl5ngigkeit von den Elektronen- und Ionendichten kbnnten eine weitere Bestitigung dafiir sein, dass es sich bei der, durch Photonenbeschuss von Festk6rperoberfl5chen. ausgeliisten Xonisation urn eine Stossionisation im Mikroplasma handelt_ Dafilr spricht such, dass sich die Impulsstrukturen, ebenso wie der Ionisations~rzxi, der durch den Photonenheschuss einer FestkBrperoherfl~che ausgelosten Ionisation, nicht mit physikalischen Grijssen des Targetmaterials, wie EIektronenaustrittsarbeit, Icnisierun~arheit, W&tueIeitfZhigkeit, Verdampfungsenthalpie u-a., verkniipfen Iasscn. Eine Kl&ung der ein_mgs aufgeworfenen Fragen zur Deutung der gefundenen differcnzierten Ionenimpulsstrukturen scheint unter diesen Umstiinden mit den derzeitigen Kenntnissen iiber Lasermikroplasmen nicht moglich. Die vorhegenden Ergebnisse Iassen Iediglich folgende Schlussfolgeruugen ZUI unter den gewshlten Versuchshedingungen erfolgt die fonenemission, je nach Targetmaterial, in Form von verschicden strukturierten Impulscn, dercn Form unabh5ngig von der Koinzidenz zwischen Laserstrahhmg und lonenemission ist_ Je hBher die Elektronen- und Ionendichten im Mikroplasma sind, urn so dii%xenziertere Ionenimpulatrukturen ergeben sich,

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