Über die wirkungsquerschnitte einiger (n, α)- und (n, 2n)-reaktionen für 14 MeV neutronen

Nuclear Physics 66 (1965) 419--428; ( ~ North-Holland Publishing Co., Amsterdam Not to be reproduced by photoprint or m i c r o f i l m without written permission from the publisher

t~BER D I E W I R K U N G S Q U E R S C H N I T T E EINIGER (n, ~)- U N D (n, 2 n ) - R E A K T I O N E N FI~R 14 MeV N E U T R O N E N A. PEIL t Ehemaliges Kernphysikalisches lnstitut der Deutschen Akademie der Wissenschaften zu Berlin, Zeuthen

Eingegangen am 19. Oktober 1964 Abstract: The cross section for the (n, u) reactions in psi KS~, C4~ and Mn 55and for the KaS(n, 2n) reaction have been measured by the activation method. The measurements were made at a neutron energy of 14.5-4-0.4 MeV. The experimental results are compared with previously published values. I E

NUCLEAR REACTIONS PaX'K't' C a " Mnbb(n' ~)' Ka'(n' 2n)' E = 14.5 MeV; measured t7. Natural targets.

I

1. Einleitung In den letzten Jahren sind zahlreiche Untersuchungen tiber Kernreaktionen angestellt worden, um zu einem tieferen Verst~tndnis des Reaktionsablaufes zu gelangen. Ein Teil dieser Untersuchungen besch~tftigte sich im Zusammenhang mit der Frage eines Beitrages direkter Reaktionen als Folge von a-Clustern in der Kernoberfl[iche mit (n, a)-Reaktionen, insbesondere mit solchen, die durch 14 MeV Neutronen ausgel6st werden. I m Vordergrund des Interesses stehen dabei die Energie- und Winkelverteilungen der Reaktionsprodukte, aber schon bei den einfacher durchfiihrbaren Messungen der totalen Wirkungsquerschnitte solcher Reaktionen treten zum Teil erhebliche Unterschiede in den Ergebnissen auf, die es betfftchtlich erschweren, aus dem Vergleich dieser experimentellen Werte mit theoretischen Vorstellungen eindeutige Schltisse auf die GriSBe des Anteils verschiedener Reaktionsmechanismen zu ziehen. Aus diesen Grtinden erschien es uns angebracht, als Teil eines umfassenden Programms von allgemeineren Untersuchungen tiber (n, a)Reaktionen auch die totalen Wirkungsquerschnitte solcher Reaktionen an den Kernen p31, K39, Ca44 und M n ss zu bestimmen.

2. Meflmethode Die Messung der totalen Wirkungsquerschnitte erfolgte mit der Aktivierungsmethode. Die Neutronen wurden tiber die D T - R e a k t i o n a m 300-kV-Beschleuniger des ehemaligen Kernphysikalischen Institutes der Deutschen Akademie der WissenNeue Anschrift: Institut liar medizinische Playsik und Biophysik der Humboldt-Universit~tt zu Berlin. 419

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schaften zu Berlin erzeugt. Auf Grund der Deuteronenenergie von 160 keV und der Bestrahlung unter 45 ° zur Deuteronenstrahlrichtung nahe dem dicken Zr-T-Target lag die Energie E, der Neutronen im Energiebereich 14.1 ~ E, _~ 14.9 MeV. Die Gesamtausbeute des Generators betrug 5 x 108 bis 5 x 109 Neutronen/see nnd wurde laufend durch Registrierung der ~-Teilchen aus der DT-Reaktion kontrolliert und konstant gehalten. Zur Aktivierung wurden spektralreine Substanzen in elementarer Form oder in Form von Verbindungen verwendet. Die diinnen Targets befanden sich w~ihrend der Bestrahlung in kleinen Plexiglaskapseln zwischen zwei Aluminium-Monitorfolien bei den kurzen Halbwertszeiten oder Eisenfolien bei den 1/ingeren Halbwertszeiten. Nach der Bestrahlung wurde die ?-Aktivit~it der umgefiillten Proben ebenso wie die der Monitorfolien mit einem Szintillationsspektrometer unter Verwendung eines NaJ(T1)-Kristalls (35 mm Durchmesser, 25 mm I-I~he) yon Zeiss Jena gemessen. Die Kristalleffektivit~it unter den jeweiligen geometrischen Bedingtmgen wurde mit dem Digitalrechner ZRA 1 des Rechenzentrums der Universit~it Halle berechnet 1). Da nur die Intensit~t geeigneter Fotolinien zur Auswertung herangezogen wurde, mttBte die Fotopeakeffektivit~it bekannt sein, fiir die Werte yon Lazar 2) zu Grunde gelegt wurden. Die auszuwertenden Peaks wurden auf Grund der Halbwertzeit und mit einem 100-Kanal-Analysator identifiziert. Die Angaben fiir die Halbwertszeit und das ?-Verzweigungsverhiiltnis wurden den Niveauschemen im Landolt-B6rnstein 3) entnommen. Die gemessenen Intensit~iten wurden je nach den Erfordernissen auf Selbstabsorption in der Quelle, Absorption in Luft, im Kristallgeh~iuse nnd in Absorbern far die fl-Aktivit~tten sowie auf die Totzeit des Analysators korrigiert. Die Bestimmung der (n, ~)-Querschnitte erfolgte relativ zum bekannten Wirkungsquerschnitt einer schon yon mehreren Experimentatoren untersuchten Reaktion in der jeweiligen Monitorsubstanz unter gleichen geometrischen Bedingungen. Dadurch traten art die Stelle der bei einer Absolutbestimmung des Wirkungsquerschnitts gemachten Fehler die statistischen Fehler der Aktivitatsmessungen der Monitorfolien und tier Proben, sehr kleine, durch die Verschiedenheit tier gemessenen ?Energien bedingte ,,relative" Fehler (wie Reproduzierbarkeit der Geometrie der 7-Aktivit~itsmessung, Ungenauigkeiten in der Effektivit~itsbestimmung und bei den Korrekturen) und der Fehler des Wirkungsquerschnitts der Monitorreaktion. Soweit sie wegen ihrer Kleinheit nicht vernachl~issigbar waren, wurde aus den ,,relativen" Fehlern zusammen mit den statistischen Fehlern nach dem Fehlerfortpflanzungsgesetz der unter den Ergebnissen aufgeftihrte Fehler des Wirk-ungsquerschnitts ermittelt. Da bei der Vielzahl der in tier Literatttr aufgefiihrten Ergebnisse fiir den Wirkungsquerschnitt der Monitorreaktion recht bedeutende Abweichungen auftreten (s. 4) und weitere dort aufgefiihrte Literatur), wurden unsere Wirkungsquerschnitte auf einen wahrscheinlichen Wert des Wirkungsquerschnitts der Monitorreaktion ohne Fehler bezogen. Nicht beriicksichtigt wurden weiterhin wegen ihrer Kleinheit oder Unkenntnis zuf/illige Fehler in den Gewichts- und Zeitbestimmungen, Ungenauigkeiten in der Isotopenkonzentration oder den Faktoren, die den Zerfalls-

(n, et) und (n, 2n)-REAKTIONEN

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schemen entnommen wurden wie Halbwertszeiten und 7-Zerfallsverhiiltnisse, Verunreinigungen in den Proben, Aktivierungen durch andere als 14 MeV Neutronen und letztlich geringe Schwankungen in der Neutronenintensit~.t. Die Bedeutung der zuletzt angefiihrten Fehlerm/Sglichkeiten wurde weitgehend eingeschr/inkt durch Verwendung spektralreiner Substanzen, friseher Targets, durch ein Minimum streuender Materialien in der Umgebung des Targets und durch m~glichst gleiche Halbwertszeiten yon Proben- und Monitorreaktionssprodukten. Aus jeweils mehreren Einzelmessungen zum Teil verschiedenen Gewichtes wurde als Mittelwert der mit dem Fehler der Einzelmessung behaftete Wirkungsquerschnitt gebildet. Die Ergebnisse der einzelnen Messungen lagen innerhalb dieser Fehlergrenze. Diese Fehlerdiskussion wurde etwas ausfiihrlicher gefiihrt als es meist iiblich ist. Nur auf eine solche Weise ist es aber unseres Erachtens nach mSglich, eine Erkliirung dafiir zu finden, dab die Werte eines Autors oft weit auBerhalb der Fehlergrenzen yon Ergebnissen eines anderen liegen wie es besonders in zusammenfassendenArbeiten iiber Wirkungsquerschnittsmessungen zum Ausdruck komrnt (s. z.B. die bereits zitierte Arbeit von Gardner 4)).

3. Experimentelle Ergebnisse 3.1. M O N I T O R M E S S U N G E N

Die Wirkungsquerschnitte der Reaktionen P31(n, ~)AI2s und MnSS(n, o¢)V52, bei denen Aktivit/iten mit wenigen Minuten Halbwertszeit entstehen (T½ = 2.3 rain ftir A12s, T½ = 3.8 rain ftir VS2), wurden relativ zum Wirk-ungsquerschnitt der Reaktion A127(n, p)Mg 27 gemessen. Zur Auswertung wurde der 0.84 MeV Photopeak des Mg27(Tt. = 9.5 Inin) herangezogen. Fiir den Wirkungsquerschnitt der Reaktion wurde ein Wert von a = 85 mb zu Grunde gelegt, der als wahrscheinlicher Wert aus den uns bekannten Messungen folgt 4). Gleichzeitig mit der Intensitiit der Photolinie wurde deren zeitlicher Abfall geinessen. Hier wie in den folgenden Fallen best/itigte der exponentielle Verlauf, dab keine Beitriige aus anderen Reaktionen gemessen wurden. Wegen der liingeren Halbwertszeiten tier Reaktionsprodukte ClaS(T~r = 38 min) a n d mrgl(Tk -~- 110 min), die bei den Reaktionen K41(n, o0CI3s und Ca44(n, ~)Ar .1 entstehen, wurde in diesen Fallen als Monitorreaktion die (n, p)-Reaktion des zu 91.6 ~o im natiirlichen Eisen enthaltenen Isotops Fe s6 gewiihlt s): F56(n, p)Mn s6.

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Zur Auswertung wurde auch hier die ftir diese Zwecke am besten geeignete 0.84 MeV Photolinie herangezogen, die mit einer Halbwertszeit von T~ = 2.58 h abf/illt. Fiir den Wirkungsquerschnitt wurde ein Wert von a = 120 mb angenommen 4). 3.2. D I E R E A K T I O N

PaZ(n, ct)Al =a

Die Bestrahlung des zu 100% aus dem Isotop p31 bestehenden elementaren Phosphors ftihrt u.a. tiber die (n, 00-Reaktion zumA128, dessen 1.78 MeV Photolinie im y-Spektrum deutlich in Erscheinung tritt (s. Abb. 1) und zur Auswertung herangezogen wurde. y.- Ene,"g~e Me V 1.7~

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Abb. 1. Teil-y-Spektrum des A1=s a u s tier R e a k t i o n PaZ(n, u) m i t der 1.78 M e V Photolinie.

An anderen Reaktionen ist die P31(n, 2n)Pa°-Reaktion von Bedeutung, da pao durch fl+-Emission mit einer Halbwertszeit yon T, = 2.5 rain zerf~illt; der dadurch hervorgerufene Untergrund kann jedoch weitgehend durch Absorber beseitigt werden. Als gemittelter Wirkungsquerschnitt ftir die (n, 00-Reaktion ergab sich tr = 142_+17 rob. 3.3. D I E R E A K T I O N

MnS~(n, ~t)V~=

Ftir die Bestrahlung wurde pulverfSrmiges MnO2 verwendet. Auch hier wurde durch fl-Absorber ein Beitrag aus der (11,p)-Reaktion (T~r = 3.6 rain) beseitigt. Die

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(n, ~)- und (n, 2n)-REAKTIONEN

Erzeugung 1/ingerlebiger Aktivit/iten in nennenswertem Umfang wurde durch die kurze Bestrahlungszeit yon wenigen Minuten verhindert. Der ausgewertete 1.434 MeV Photopeak fiel ebenso wie das Gesamtspektrum mit der erwarteten Halbwertszeit des V s2 von T~ = 3.8 rain ab. Diese fiir den Photopeak und das Gesamtspektrum gleiche I-Ialbwertszeit l~tBt ebensowenig wie das Gesamtspektrum der Abb. 2 selbst das Entstehen eines VS2-Isomers erkennen, das mit einer Halbwertszeit von 2.6 rain zerfallen sollte 6). Aus diesem Grunde schreiben wir den ermittelten r -r~rg~ ~ v I

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Abb. 2. y-Spektrum des V52 aus der Reaktion Mn"(n, ~). Wirkungsquerschnitt von a = 25___3mb ganz der zum Grundzustand des V 52 fiihrenden (n, ~)-Reaktion zu und neigen dariiber hinaus zu der Ansicht von Weber 7) und Le Blanc 8), die die Existenz des behaupteten isomeren Zustandes iiberhaupt in Frage stellen. 3.4. D I E R E A K T I O N

C a " ( n , c¢)Ar4x

Eine Betrachtung aller in Frage kommenden bekannten radioaktiven Isotope zeigte, dab von den Ca-Isotopen nur vom Ca 44, das zu 2.1 ~ im natiirlichen Ca enthalten ist, als Folge einer (n, c0-Reaktion eine 7-Aktivit/it zu erwarten war. Die Halbwertszeit und der geringe Isotopenanteil erforderten eine Bestrahlungsdauer

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von eirtigen Stunden; die nachfolgende Aktivit~itsmessung ergab eine langlebige, anscheinend aus einer Verunreinigung durch A1 stammende Aktivit/it, da sie von keinem der bekanrtten, aus einer Ca-Reaktion stammenden radioaktiven Kerne herriihren konnte. Die beobachtete Halbwertszeit und der rnit dem Mehrkanalanalysator bei 1350_+30 keV ermittelte Peak lassen sich der 1.368 MeV Linie des Na 24 aus der A127(n, p)-Reaktion zuschreiben. Diese Linie l~iBt sich aber leider nicht eindeutig v o n d e r interessierenden 1.29 MeV Linie des Ar 'H trennen, so dab die Intensit~tt dieser Linie fiber den zeitlichen Abfall in der Abb. 3 bestimrnt wurde. Nach Subtraktion des vort der langlebigen Aktivitat herriihrenden Anteils, fiir den I

800 600

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t~00 t rru'o Abb. 3. Abfall der ~,-Aktiviflit nach der Bestrahlung von Calzium.

ein Abfall mit tier 15 h Halbwertszeit des Na 24 eingezeichnet ist, ergibt sich ein zweiter Anteil, der auf Grund des ebenfalls eingezeichneten 110 min Abfalls dem Ar 41 aus der Ca44(n, 00-Reaktion zugeschrieben wird. AuBerdem tritt noch ein dritter Anteil auf, der von h/Sherenergetischeren Linien des aus der Ca44(n, p)Reaktion stammenden K 44 herriihrert kiSnnte, das mit T~ = 22 min zerf/illt. Aus dem Beitrag der 110 min Aktivit~it ergab sich ein Wirkungsquersclmitt yon tr = 29+ 6 mb f'tir die Ca44(n, ~)Ar41-Reaktion. 3.5. D I E R E A K T I O N K41(n, ~)CI s8

Ftir die Kalium-Aktivierung wurde KNO3 verwendet. Die (n, 0t)-Reaktion des zu 6.9 ~ im natiirlichen Kalium enthaltenen K41-Isotops fiihrt zu C138, dessen 2.16 MeV Linie besser als die 1.6 MeV Linie zur Auswertung geeignet ist. An anderen Reaktionen waren bei den Bestrahlungszeiten yon 1-2 Stunden noch die K 41 (n, p)Ar 41-

(za,~)- und (n, 2n)-REAKTIONEN

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Reaktion (T½ = 110 rain) und die Reaktion K39(n, 2n)K aai von Bedeutung. Der Beitrag der erstgenannten Reaktion wurde durch Absorber beseitigt. Bei der (n, 2n)Reaktion wurde wegen des 7.7 rain Zerfalls des K 3a~ die S~ttigungsaktivit~it praktisch r - f~org~ /~V 7.60

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~l~h! Abb. 4.. Teil-~-Spektrum des C I " aus der Reaktion K ~ ( n , e). 7"70

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Abb. 5. Abfall dcr ~,-Aktivitiit nach der Bestrahlung von Kalium.

erreicht. Der fl+-Zerfall des KaS-Isomers fiihrt zum gleichen 2.16 MeV Niveau des Ar 38 wie der Zerfall des C138- aus der (n, e)-Reaktion. Aus diesem Grunde wurde

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die alas der (n, ~)-Reaktion stammende Photopeakeffektivitiit auf zwei Weisen bestimmt: a) Die Messung mit dem 70-Kanal-Analysator wurde erst begonnen, nachdem die KaS-Aktivitiit abgeklungen war. Das Ergebnis zeigt die Abb. 4. b) Mit dem auf die 2.16 MeV Linie eingestellten Einkanal-Diskriminator wurde der zeitliche Verlauf des Aktivit/itsabfalls der Abb. 5 aufgenommen. Die beiden Zerfallskurven liefern, auf das Bestrahlungsende extrapoliert, ein Verh/iltnis der aus den beiden Reaktionen stammenden Aktivifftten, aus dem auf die Beitr/ige zur PeakIntensit/it geschlossen werden kaml, die mit dem Mehrkanal-Analysator wiihrend einer bestimmten Zeitspanne gemessen wurde. Beide Messungen kOnnen unabhiingig voneinander gleichzeitig durchgefiihrt werden, so dab bei der EKD-Messung auf grSBere statistische Genauigkeit, bei der Mehrkanalanalysatormessung auf genauere Bestimmung der Linien-Intensit/it geachtet werden konnte. Beide Methoden ergeben einen Wirkungsquersctmitt von a = 394-8 Inb ftir die K*l(n, ~)Cl3a-Reaktion, die zweite Methode ergibt auBerdem einen Wirkungsquerschnitt yon a = 3.34-0.7mb fiir die K39(n, 2n)K3Si-Reaktion. 4. Diskussion der Mellergebnisse

In dcr Tabelle 1 sind die Ergebnisse zusammengestcllt. Z u m Verglcich werdcn die von andercn Autorcn gcmessenen Wirkungsquersclmitte soweit sie uns bekannt geworden sind zusammcn mit der jeweiligen Neutronenencrgie mit angcfiilart. TABELLE 1

Zusammenstellung der MeBergebnisse und bisher bekannter Wirkungsquerschnitte Wirktmgsquerschnitt (mb)

Monitorreaktion

pSi(n,~)AI~a

1424-17

A ~ Z 7 ( n , p ) M g 27

85

Mn56(n, ~)V 6~

254-3

AW(n,p)Mg ~

85

Reaktion

a der Monitorr. (mb)

Ca"(n, ~)Ar'I K'I(n,oc)CP8

294-6 394-8

Fe6e(n,p)Mn 5e FeSe(n, p)Mn se

120 120

KS*(n, 2n)Kasl

3.34-0.7

FeSe(n, p)Mn 5e

120

tr anderer Autoren (rob) 146 4-30 153 4-20 117 4-14 96 4-15 89 4- 9 52.54- 8 27 4- 5 33 35 ± I 0 31.44-11 12 4- 5 10.04- 5.5 6 4- 0.9

Neutronenenergie

Lit.

(MeV) 14.5 14.7 14.4 14.8

*) lo) n) :e) a~)

14.5 14.5 14.7 14.9 14.5 14 14.5 14.8

D) x,) xx) xs) *) 1.) *) so)

(n, :~) und (n, 2n)-REAKTIONEN

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Unser Wirkungsquerschnitt fiir die pa 1(n, a)-Reaktion stimmt sehr gut mit dem yon Paul und Clarke 9) fiir eine Neutronenenergie von 14.5 MeV gemessenen Wirkungsquerschnitt und dem von Kantele und Gardner 1o) ermittelten Wert iiberein. Lediglich bei dem yon Gabbard und Kern 11)gemessenen Wirkungsquerschnitt zeigt sich eine geringfiigige Abweichung, die nicht ohne weiteres erkl~irt werden kann. Trotz tier Annahme eines abweichenden Wertes in einer Arbeit yon Grimeland 12) darf der Wirkungsquerschnitt aber als recht zuverl~issig feststehend angesehen werden, was anscheinend auch in den Obersichtsarbeiten von Facchini et aL 13) und Chatterjee 14) beriicksichtigt wurde. Nicht so zufriedenstellend ist auf den ersten Blick die Obereinstimmung der Werte fiir den Mn55(n, a)-Querschnitt: Die Ergebnisse weichen betr~tchtlich, maximal um einen Faktor 5 voneinander ab. Aber auch bier daft trotz der in refs. 13,14) angefiihrten Wirkungsquerschnitte der yon uns gemessene Wert zusammen mit dem yon Weigold 15) und dem von Gabbard 11) als zuverlassiger angesehen werden, wenn man folgendes in Betracht zieht: Die Messungen yon Kumabe 1~) wurden mit Photoplatten durchgeftihrt, bei denen die aus verschiedenen Reaktionen, also auch (n, na)-Reaktionen starnmenden a-Teilchen nicht voneinander unterschieden werden k/Snnen. Die gleiche Argumentation trifft f'tir den Wert yon Kaul 17) zu. Paul und Clarke haben die absolute fl-Aktivit~it mit einer Halbwertszeit von 3.9 rain gemessen und der (n, a)-Reaktion zugeschrieben. Wie bereits Weigold 15) festgestellt hat, ist die 3.6 rain Aktivit/it des Cr s5 mit einer IvIaximalenergie von 2.85 Me¥ (gegeniiber 2.47 MeV bei V 52) erst sp~ter bekanntgeworden, so dab der von Paul und Clarke angegebene Wirkungsquerschnitt den der (n, p)-Reaktion einschlieBen sollte. Unser Ergebnis fiir den Wirk'ungsquerschnitt der Ca44 (n, a)-Reaktion ist wegen der unsichereren Bestimmung der Peak-Intensit~it im Vergleich zu unseren anderen MeBergebnissen mit einem relativ groBen Fehler behaftet. Trotzdem stimmt dieses Ergebnis gut mit einem Resultat iiberein, das yon Hille is) durch Bestrahlung eines Kalkspatkristalls erhalten wurde. Im Falle des K41(n, a)-Querschnitts ist die Situation bisher recht unbefriedigend: Vor unserem Resultat lagen nach unserer Kenntnis zwei voneinander abweichende, trotz groBer Fehlergrenzen nicht iiberlappende MeBergebnisse vor. Ihre Ursachen k6nnten die groBen Fehler in der jeweils angewandten MeBmethode haben: Paul und Clarke erhielten den Wirkungsquerschnitt aus der iV[essung der fl-Aktivit~it, w~ihrend Bormann et al. 19) einen KJ(Tl)-Szintillationskristall der Bestrahlung aussetzten und das Abklingen der verschiedenen Aktivit~iten im Kristall beobachteten. Unsere Messung scheint das von Paul und Clarke erhaltene Ergebnis mehr zu stiitzen. Ohne ¢ingehendere Kenntnis der jeweiligen Messungen lassen sich die aufgetretenen Unterschiede jedoch ebenso wie beim K39(n, 2n)-Querschnitt, bei dem unser Wert betr~tchtlich unter dem uns bisher bekannten liegt 2o), schwerlich erkl~iren.

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A. PEIL Literatur

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