Distribution angulaire des électrons secondaires émis par des monocristaux de cuivre sous bombardement ionique

SURFACE SCIENCE 40 (1973) 31I-319 0 North-Holland Publishing Co.

DISTRIBUTION SECONDAIRES DE CUIVRE

ANGULAIRE

DES ELECTRONS

tiMIS PAR DES MONOCRISTAUX SOUS BOMBARDEMENT

IONIQUE

JOSETTE MISCHLER et NICOLE COLOMBIE Laboratoire de Physique des Solides, Assock! au C.N.R.S., Vniversite’ Paul Sabatier. 118, route de Narbonne, 31077 Toulouse Cedex, France

Received 2 March 1973; revised manuscript received 14 May 1973 Energy angular distributions of the secondary electronic emission from copper single crystals bombarded by 40 keV Ar+ ions are studied. These distributions, recorded as a function of the reception azimuth angle, with fixed polar angle, show an anisotropy which is both characteristic of the target cristalline structure and of the collected electron energy. We interpret these result in terms of bulk electron diffraction.

1. Introduction

Les distributions angulaires des klectrons secondaires tmis avec une tnergie determinte par une cible monocristalline soumise a un bombardement d’ions a donnt lieu B un nombre restreint de travaux. Dans ces Ctudes, le domaine d’tnergie explorC des Clectrons secondaires est au maximum compris entre 5 et 40 eV; les rtsultats obtenus sont parfois contradictoires et diffhentes interpretations sont proposCes1-3). Quelques resultats ont Cgalement CtCobtenus dans ce domaine sous bombardement Clectronique4-6) et bombardement par rayons X 7**). Nous prhentons ici des r&.ultats concernant l’anisotropie des distributions angulaires des tlectrons secondaires Cmis A partir de cibles monocristallines de cuivre bombardCes par des ions d’argon pour diffkrentes tnergies des tlectrons comprises entre 0 et 150 eV. Le montage exphimental ayant d6jA fait l’objet d’une publication Q),nous donnons brihement son principe (fig. 1). La cible monocristalline est bombardCe normalement par un faisceau d’ions de gaz rares d’tnergie comprise entre 10 et 100 keV. Une ouverture latkrale sur le collecteur permet le passage des electrons Cmis dans une direction don&e. Un systeme de lentilles retardatrices, placCes A 1’entrCe du sClecteur, permet d’appliquer une difErence de potentiel variable W entre le collecteur 311

312

.I.MISCHLER

Fig. I.

ET N. COLOMBIE

&h&ma de principe.

et la fente d’entree du stlecteur. Grace h ce systeme, l’analyseur travaille B Cnergie constante E avec un pouvoir de rtsolution constant meilleur que 1 eV. Les tlectrons qui, au niveau du collecteur, ont une hergie E+ W traversent le stlecteur et sont recueillis dans une cage de Faraday. - Lorsque W varie, le systeme donne directement entre 0 et 200 eV le spectre d’hergie N(E) des tlectrons Cmis dans un petit angle solide dd (3 x lo- 4 radian) autour de la direction d’angle polaire 0, et d’angle azimutal cp. - Lorsque la cible tourne autour de la normale B la surface, tandis que W reste constant, le systtime donne directement la variation du nombre d’Clectrons secondaires d’hergie E+ W en fonction de l’angle azimutal cp. Dans ce mouvement, la “source” interne des &lectrons secondaires reste constante, le faisceau d’ions frappant la cible sous incidence normale”.

2. RBsultats expbrimentaux Les rhultats que nous prhentons ont Ctt obtenus sur trois cibles monocristallines de cuivre dont les faces sont respectivement parall&les aux plans (I 1 I), (001) et (110), bombardkes normalement par des ions Ar+ de 40 keV. Les figures 2a, 2b et 2c montrent les distributions angulaires des electrons tmis sous l’angle polaire 8,= 33” en fonction de l’angle azimutal cp. Sur ces figures, les Cnergies indiqutes sont les Cnergies des electrons B l’exthieur du cristal. * Cette condition est effectivement r6aliske si le courant total d’klectrons secondaires reste constant durant le mouvement de rotation de l’objet.

msmmuTI0~

ANGOLAIRE

~16s fi~cTR0Ns

313

SECONDAIRES

L’anisotropie observte pour une tnergie don&e des Clectrons est caract&-istique de la structure cristalline de la cible; cette anisotropie depend de l’hergie des Clectrons recueillis. La variation relative du nombre d’klectrons, maximum B 13 eV pour les faces (111) et (OOI), est de l’ordre de 10%. Les courbes de distributions angulaires des Sectrons secondaires en fonction de cp prksentent des pits larges de l’ordre de 20”. Ces rhultats confirment ceux obtenus, dans des conditions expkrimentales identiques, par Hliscs dans un petit domaine d’knergie (10 h 23 eV). Appelt et

9

10

13

13

24

20

27

12 25 30

23 23.

55 60 65 75 60

65

105 115 118

120

4 0I

900

azimut q (0)

*1800 (degres)

b

0

900

azimut q (b)

f80° (degrk)

125

0

900

180°

azimut 9 fdegrh) (cl

Fig. 2. Distribution angulaire des electrons second&es de diverses Cnergies &, emis Z$ part5 de monocristaux de cuivre bombard& sous incidence normale par des ions Ar+de 40 keV. L’angle polaire de la direction de rhption est 6, = 33”. (a) face (11 l), (b) face (OOI), (c) face (I 10).

314

J. MISCHLER

ET N. COLOMBIE

Begrambekov observent des maximums ayant une largeur beaucoup plus faible: de l’ordre de 2”. Signalons toutefois que ces largeurs sont observees sur des courbes de distribution angulaire des electrons en fonction de l’angle polaire 0,, l’angle azimutal cp n’etant pas spCcifi.5; par consequent, ces mesures ne sont pas directement comparables aux notres. 3. InterprCtation 3.1. POSITION

DU

PROBLBME

Nous allons considerer successivement les diverses causes possibles de I’anisotropie observee et nous montrerons que c’est un phenomtne de diffraction des electrons qui semble le mieux l’expliquer. Le processus d’tmission secondaire electronique peut Ctre decompose en trois phases: emission d’un electron par un atome lors de la collision ion-atome, transport jusqu’a la surface, et passage de la surface. Si nous comparons a la phototmission ou a l’emission sous bombardement Clectronique, le transport jusqu’g la surface et le passage de celle-ci correspondent aux memes phtnomenes; seule l’emission de l’electron par I’atome correspond a un mode d’excitation different. (a) Considerons d’abord l’emission de l’electron par l’atome. 11 existe peu de modtles theoriques concernant le processus d’emission electronique secondaire sous bombardement ionique. D’apres Parilisio), Ie mtcanisme de transfert d’tnergie aux electrons lies dans un metal au tours d’une collision ion-atome implique une distribution angulaire a symetrie spherique des electrons excites. C’est l’hypothese que nous retiendrons *. Parmi les electrons secondaires qui, a l’exterieur du cristal, ont l’energie E,, certains ont ttC tmis au niveau de l’atome avec l’tnergie E, + V. = Ei, V. Ctant le potentiel reel interne du cristal, et n’ont subi que des collisions quasielastiques, tandis que d’autres ont CtCemis au niveau de l’atome avec l’energie E,+ V,, +AE et ont perdu l’energie AE au tours de collisions intlastiques pendant le transport vers la surface. Certains auteurs *) considerent que seuls contribuent a l’anisotropie des distributions angulaires les electrons n’ayant subi que des collisions quasielastiques. Pour la suite de cet expose, il suffit d’admettre que les electrons recueillis B l’exterieur du cristal avec l’energie E, et ayant une repartition spatiale anisotrope sont Cmis par une source interne isotrope d’energie E+ V, que celle-ci corresponde a l’atome tmetteur ou au dernier choc intlastique. (b) Considtrons maintenant le phenomene de transport jusqu’a la * Notons cependant qu’une tentative d’explication de l’anisotropie de l’bmission des &ctrons Auger due B une emission anisotrope au niveau de l’atome a Ctb faite par Holland 6).

surface. Si I’anisotropie est IiCe au transport elle sera due soit a une diffraction par le volume, soit a une diffraction par la surface, suivant la profondeur de la source interne. Si la source interne est situee a une distance suffisante de la surface Tnombreuses couches atomiques), on aura un phenomtne de diffraction par Ie volume. Dans I’approximation des electrons presque Iibres, Ies maximums d’electrons sont alors repartis a I’interieur du cristal sur des cones appelts cones primaires de Bragg ayant pour axes Ies vecteurs G du reseau rtciproque et pour demi-angle au sommet I’angle u tel que 2d cos a =kil, d&ant la distance entre Ies plans reticulaires correspondants et 1 la longueur d’onde de Broglie associee a I’electron dans le cristal. Les cones Ies plus intenses sont ceux pour Iesquels I’angle cxest Ie plus grandti). - Lorsque la source se rapproche de la surface, on passe de fapn continue de la diffraction de volume caracterisee par un reseau reciproque ponctuel a une diffraction par la surface caracterisee par un rtseau en “aiguilles” perpendiculaires a la surfacet2). La symetrie observee dans la distribution spatiale des electrons secondaires sera dans Ie premier cas la symttrie du volume, c’est-a-dire celle du reseau reciproque ponctuel, dans le second cas la symetrie du reseau en “aiguilles”. En nous reportant aux resultats experimentaux relatifs au monocristal (111) du cuivre, nous voyons que la symetrie observee est la symttrie trois (fig. 2a), caracteristique du reseau rtciproque ponctueI* alors que la symetrie du reseau en “aiguilles” est six. Done, Ie modele de diffraction par la surface est a exclure et nous allons considtrer le modele de diffraction par Ie volume. Les figures 3 (i), (ii) et (iii) representant a I’inttrieur du cristal les traces des cones primaires de Bragg de bas indices sur Ies projections gnomoniques de reference (ill), (001) et (110). Pour un cristal cubique a faces centrees, Ies cones classes par ordre d’importance decroissante sont les cones 111,001, et 110. A faible Cnergie, nous n’avons represent6 que Ies cones 111 ** (en traits gras); a plus haute energie, nous avons en plus represent6 Ies cones 001 (en traits fins). (c) Nous considererons le modele de surface Ie plus simple: le potentiel V(z) (z &ant la distance a la surface) dans lequel se dtplace I’electron, est Cgal a V,, a I’interieur du cristal (zO). Un modele plus prtcis tiendrait compte dune zone intermediaire dans laquelle le potentiel passe progressivement de la valeur 0 a la valeur V,, appelee potentiel interne, mais pour les electrons d’energie comprise entre 10 et * Ou du r&au rhiproque en segments de droites. ** Pour un the donnb, I’intensitk est une fonction croissante de l’dnergie.

316

3. MISCHLER ET N. COLOMBIE

4 , '(011)

I'r--.. \ ,' 111) 'i

(i)

\ \

,I

,(llO)

+$t~

30

Cili)

f.~-*

50

90

<;;*

\ b-E,=

a_EiZ33cV,Ec=13cV 9iZ21"

43 eV_E~23eV

6i.23O

(ii)

a_Eiz33cV,Ee=l3eV e;.210

(001) m+ 90"

0-E;.

(001) .- + 9r

33cV_,Ee=13&

0i:Zl'

Fig. 3, Projections gnomoniques de rkfkrence d’un cristal cubique et trace des canes primaires de Bragg ?I l’intkrieur du cristal pour diffkrentes Cnergies des tlectrons. (i) face (ill), (ii) face (OOl), (iii) face (110).

DI~TRIB~TI~NANGULAIREDESBLECTRONS

100 eV, l’approximation

d’un potentiel

317

SECONDAIRES

apparent

constant

est generalement

admise. Dans ces conditions, le passage de la surface conserve la composante parallele a la surface de la quantite de mouvement et tree une discontinuite pour la composante perpendiculaire. Les electrons sont refractts suivant la loi n sin Bi = sin8, oti ei et 8, sont respectivement les angles polaires de l’electron a l’interieur et a l’exterieur du cristal et n= [(E, + vo)/EJf, E, Ctant l’energie des electrons a l’exterieur du cristal. En conclusion, nous admettrons que les electrons secondaires recueillis a l’exttrieur du cristal avec I’energie E, proviennent d’une source interne isotrope d’electrons d’energie E, + V,. 11s subissent un phenomene de diffraction de volume et sont rtpartis a l’interieur du cristal sur les cones primaires de Bragg de demi-angle au sommet c1 tel que 2 d COSCL=kl, un cone &ant d’autant plus intense que l’angle c( est plus grand. Les electrons sont ensuite refract& par la surface suivant la loi n sinor = 8, et sortent avec l’energie E,. 3.2. CONFRONTATION

DU MOD~LEPROPOS~ET

DESR~JLTATSEXP~RIMENTAUX

Les electrons recueillis exttrieurement a l’angle polaire 8, constant et a des azimuts differents se trouvent a l’interieur du cristal a l’angle polaire &=f(E,, V,, 0,). Cet angle ei est done constant pour une Cnergie donnte des electrons et varie lorsqu’on passe a une tnergie differente. Dans le calcul de Bi nous avons pris comme valeur du potentiel interne V, = 20 eV, valeur qui permet de verifier au mieux nos resultats experimentaux et qui est de l’ordre de grandeur des potentiels internes utilises en diffraction d’electrons lentsls). Le domaine explore durant la rotation de l’objet est done a l’interieur du cristal represent6 sur les figures 3 (i), (ii) et (iii) par des cercles en pointilles dont le rayon est fonction de l’tnergie des electrons comptetenu d’un angle 8,=33”. En consequence, les maximums d’electrons doivent apparaitre pour les angles azimutaux correspondant a l’intersection des cercles pointillts et des traces des cones de Bragg. A titre d’exemple, les figures 3 (i), (ii) et (iii) permettent l’analyse des courbes experimentales de la figure 2 pour deux energies E, differentes et cela pour chacune des faces (ill), (001) et (110). L’analyse des resultats relatifs a la face (111) met en evidence sur la figure 2a des maximums importants a 13 eV pour les angles azimutaux +c, 7c et $r, La figure 3a montre que pour cette tnergie, et pour les mCmes azimuts, les intersections des traces de deux ‘cones de Bragg se trouvent exactement sur le cercle en pointilles. Lorsque l’tnergie augmente, les courbes experimentales de la figure 2a

I. MISCHLER

318

ET N. COLOMBIE

montrent que l’importance de ces maximums diminue. Representons nous l’evolution correspondante de la figure 3(i)a: le demi-angle au sommet des cones de Bragg augmentant, les points d’intersection des traces des cones passent a l’interieur du cercle en pointilk. Cependant, &ant donne la largeur angulaire des phenomenes observes, les courbes experimentales presentent 3 maximums jusqu’a 22 eV. Pour une tnergie de l’ordre de 23 eV, les courbes experimentales montrent un dedoublement des maximums; la figure 3(i)b tracee A cette tnergie permet d’observer que les points d’intersection des traces des cones sont maintenant situ& nettement a l’inttrieur du cercle en pointilk. Les 6 maximums correspondent alors a l’intersection de chacune des branches des traces des cones avec le cercle. L’interpretation proposte pour les maximums importants observes a 13 eV sur la face (111) reste valable pour les resultats obtenus sur la face (001) a cette m&me Cnergie [fig. 2c et 3 (ii)a]. Quant aux 4 maximums observes sur cette derniere face, a 60 eV, nous les attribuons aux points d’intersection des traces de 3 cones situ& pres du cercle enpointilles [fig. 3(ii)b]. La faible anisotropie observee a 13 eV sur la face (110) (fig. 2c) s’explique par l’absence d’intersection des traces de cones de Bragg avec le cercle en pointilles. I1 faut atteindre l’energie de 35 eV pour obtenir des maximums importants qui sont attributs aux 6 points d’intersection des traces des cones situ& pres du cercle [fig. 3(iii)b]. 11 reste a expliquer la largeur importante des pits observes. Si la source interne ttait tres profonde, le rtseau reciproque serait rigoureusement ponctuel, le demi-angle au sommet des cones primaires de Bragg Cli serait parfaitement defini, et la largeur des maximums observes faible: c’est le cas des lignes de Kossel observees par diffraction des rayons X. Dans la gamrne d%nergie des electrons analyses et pour le metal consider& la profondeur de la source interne est limitte a quelques couches atomiques par le libre parcours moyen des electrons pour les collisions inelastiques electrons-electrons. Dans ce cas, le rtseau reciproque nest plus ponctuel mais constitue de petits segments normaux a la surface. Tant que ces petits segments ne se recouvrent pas les uns les autres, le phenomene observe aura la symttrie du rtseau reciproque en volume, mais les cones de Bragg auront un demi-angle au sommet compris entre Cli- dai et Cli+ AN,, Aq &ant engendre par la longueur du segment du reseau rbciproque. Ce phtnomene participe certainement a l’elargissement des pits. 4. Conclusion Le modele

que

nous

proposons

semble

interpreter

correctement

les

~rs~~uwnoNAN~ULAIRE DESELECTRONS

SECONDAIRES

319

courbes experimentales, tant sur la position des maximums que pour leur evolution en fonction de l’energie des electrons. La largeur importante des pits observes est peut-etre like au fait que les electrons recueillis ont Ctt Cmis pres de la surface. Le rtseau reciproque n’est alors plus rigoureusement ponctuel, mais il est constitue de petits segments de droite normaux a la surface. C’est sans doute a cause de la largeur de ces pits qui masque Cventuellement des phenomtnes plus fins, que la theorie cinematique et l’approximation des electrons presque libres est Suffisante pour rendre compte des rtsultats obtenus. On retrouve ceci dans les experiences de diffraction d’electrons lents12pr3), ou les maximums principaux sont expliques par les pits de Bragg, la theorie dynamique etant ntcessaire pour expliquer des phtnomenes plus tins. Nous avons ttt conduits a choisir une valeur F’,,= 20 eV pour le potentiel interne. En prenant cette valeur, tous les resultats exptrimentaux obtenus sur le cuivre sont interpret&s avec le modtle dtcrit, quelle que soit la face du cristal et l’energie des electrons. Des experiences analogues effectutes sur des cibles monocristallines de nature differente devraient permettre de determiner les potentiels internes correspondants. Nous comptons poursuivre nos experiences sur des corps prtsentant des pits Auger intenses sous bombardement ionique (aluminium, magnesium). A l’energie des electrons Auger, la majoritt des electrons recueillis n’ont subi que des collisions quasi Clastiques, les electrons Auger sortant avec une energie caracteristique de la transition qui leur a donnt naissance. Par comparaison de l’anisotropie de la repartition des electrons appartenant au pit Auger et de ceux appartenant au continuum du spectre d’tnergie, nous esperons obtenir des renseignements sur le processus d’emission secondaire et tventuellement sur la cause de l’anisotropie. Bibliograpbie 1) V. E. Yurasova, V. M. Buchanov et M. 0010, Phys. Status Solidi 17 (1966) K 187. 2) L. B. Begrambekov, V. A. Kurnaev, V. H. Sutnikov et V. G. Tel’kouskii, Soviet Phys-Solid State 13 (1971) 1365. 3) R. Hliscs, et H. J. Binder, Phys. Status Solidi 38 (1970) K 27. 4) J. Burn, Phys. Rev. 119 (1960) 102. 5) G. Appelt, Phys. Status Solidi 27 (1968) 657. 6) B. W. Holland, L. McDonnell et D. P. Woodruff, Solid State Commun. 11(1972) 991. 7) K. Siegbahn, U. Gelins, H. Siegbahn et E. Olson, Phys. Letters 32A (1970) 221. 8) C. S. Fadley et S. A. L. Bergstrom, Phys. Letters 35A (1971) 375. 9) J. Mischler, N. Colombie et J. Ferre, Compt. Rend. (Paris) (1973) (a paraitre) 10) E. S. Parilis et L. M. Kishinevskii, Soviet Phys-Solid State 3 (1960) 885. 11) G. D. Mahan, Phys. Rev. B2 (1970) 4334. 12) P. J. Estrup et E. G. McRae, Surface Sci. 25 (1971) 1. 13) Groupe d’Etude des Surfaces, Surface Sci. 32 (1972) 197.