Etude spectroscopique d'un jet de plasma d'argon hors d'equilibre thermodynamique local

Etude spectroscopique d'un jet de plasma d'argon hors d'equilibre thermodynamique local

J. Quant. Specfrosc. Rodiof. Transfer. Vol. 14, pp. l-18. Pergamon Press1974. Printedin GreatBritain. ETUDE SPECTROSCOPIQUE D’UN JET DE PLASMA D’ARGO...

1MB Sizes 0 Downloads 4 Views

J. Quant. Specfrosc. Rodiof. Transfer. Vol. 14, pp. l-18. Pergamon Press1974. Printedin GreatBritain.

ETUDE SPECTROSCOPIQUE D’UN JET DE PLASMA D’ARGON HORS D’EQUILIBRE THERMODYNAMIQUE LOCAL P.

RANSON

et J.

CHAPELLE

Centre de Recherches sur la Physique des Hautes Tempbatures,

45045 OrlCans, France

(Received 16 March 1973)

R&sum&-On Btudie les propri&b d’un jet de plasma d’argon contenant une faible concentration d’hydrogkne et prksentant g la pression atmosph&ique des &arts importants par rapport a I’Cquilibre thermodynamique local (E.T.L.). Les parambtres physiques du plasma (densitt Clectronique, temp&ature T) ont ttb d&termin& en utilisant 1’Clargissement et l’intensitk absolue des raies de l’hydrogkne. Les probabilit&s de transitions et les parametres d’klargissement Stark (largeur et dkplacement) d’un certain nombre de raies de AI comprises dans le domaine spectral (4OOM%OOA) ont ttC mesun%. Abstract-We have studied the properties of an argon plasmajet seeded with a few percent of hydrogen. At atmospheric pressure, significant deviations from local thermodynamicequilibrium (L.T.E.) are shown. The plasma parameters (electrondensity N, , temperature T) have been determined, from the broadening and the absolute intensity of hydrogen lines. The transition probabilities and the broadening parameters (width and shift) of some AI lines between 4000 and 6000 A have been measured.

1. INTRODUCTION L’BTUDE

des jets de chalumeau

A plasma d’Argon fortement

ionis&

(N, N 10’7cm-3, T= 13000 K) a montrt que les lois de l’tquilibre thermodynamique local (ETL) pouvaient leur Ctre appliqutes sans restriction;“’ par contre les panaches de relaxation’2’*‘3) de densit tlectronique et de temptrature plus faible (N, N 1015cm-3, T= 6000 K) qui prolongent dans certaines conditions ces jets (Fig. 1) prtsentent des &arts importants par rapport B I’ETL; la densitC tlectronique et les populations des niveaux excitts provenant des rtgions g haute tempkrature de la base du jet, ont des valeurs beaucoup plus Clevtes que celles obtenues 5 la tempirature du panache en supposant l’existence de I’ETL entre tous les niveaux excites et le fondamental; cependant nous avons pu montrer par des mesures d’kmission et d’absorption(3) qu’un ETL partiel existe entre tous les niveaux excitCs y compris les mCtastables et les Electrons. Ces panaches se prCtent bien ?I1’Ctudeexpkrimentale des raies de 1’Argon neutre; le spectre continu qwils tmettent proportionnel ti Ne2 est peu intense, ce qui permet d’6tudier un grand nombre de raies de AI, qu’il est difficile d’observer convenablement aux plus fortes densit& Blectroniques, tant leur Blargissement Stark est important et leur intensitC petite par rapport au fond continu; en outre, on a pu mesurer facilement les largeurs et les ddplacements de certaines raies issues de niveaux tlevts et trbs sensibles g l’effet Stark.

QSRT Vol. 14 No. 1-A

P. RANSONet J. CHAPELLE

f

Argon (

Argon

+‘-k

+ Hz

_

Gbnirotrlce

Fig. 1. SchCma du plasmatron.

2. MONTAGE

EXPERIMENTAL

(FIGS.

1 Et 2)

Un piasmatron de type classique (Fig. l), compose d’une anode en cuivre en forme de tuyere convergente et d’une cathode en tungstene coaxiale concentrique est utilise pour produire dans une chambre intermediaire a la pression atmospherique un jet laminaire de plasma d’Argon ayant sur l’axe une densitt Clectronique N, u 10’7cm-3 et une temperature T= 13000 K; la puissance Clectrique dissipte dans l’arc est 45 kW et le debit de gaz (Argon + 5 % d’Hydrogene) de 3 l/mn a la temperature ambiante. En injectant dans la chambre intermtdiaire un debit d’Argon convenable de 12 l/mn qui emp&che la penetration de l’air ambiant, on obtient a la sortie de cette chambre un jet d’Argon plus froid (T N 7800 K, N, N 2. 1015 cm-“) presentant un &art important par rapport a I’ETL. Les mesures spectroscopiques sont faites a l’aide d’un monochromateur SOPRA type 1150 equip6 d’un reseau de 600 traits par mm; le pouvoir de resolution est de 150000 dans le Sbme ordre et les raies sont observees entre le Sbme et le 76me ordre suivant leur longueur d’onde; le rayonnement module a une frtquence de 35 Hz est detect6 grace a un photomultiplicateur suivi d’un amplificateur stlectif a detection synchrone et d’un enregistreur

Etude spectroscopique

d’un jet de plasma d’argon hors d’kquilibre thermodynamique Detection synchrone

l

I A

Attenuoteur

Amplificateur selectif

C-

local

3

Enregisteur

*

.

I

Fig. 2. ScMmade I’installationde mesure.

Le dkplacement des raies tmises par le jet est mesurC par rapport aux raies d’une lampe spectrale basse pression &Argon; une lampe Btalon B ruban de tungstkne permet de mesurer l’intensitk absolue du rayonnement. 3. DETERMINATION DE LA TEMPERATURE ET DE LA DENSITE ELECTRONIQUE

3.1 Mesure de la tempkrature La tempkrature a Ctt d&erminBe en traGant le graphique de Boltzmann relatif aux raies de la sCrie de Balmer de 1’Hydrogkne dont les probabilitks de transition sont parfaitement connues.(4) De la mesure de l’intensitk absolue de ces raies on dkduit le coefficient d’kmission e,,(r) en chaque point du plasma par inversion d’ABEL.(‘) La population des niveaux N,(r) s’exprime en fonction de E “,,,(r) par la relation N,(r) = 4ns,,(r)lA,,

k,.

(1)

Pour les densitts IV, N 2 * 10’5cm-3 que nous avons dans le jet, les niveaux n(n 2 3) sont tous en ETL entre eux; par suite, en appliquant la loi de Boltzmann, on peut Ccrire N,(r)IN,’ (r) = 9&,’

*ev[-(4

- ~,‘)IW

(2)

pour (n, n’) 2 3; gn, 9,‘) E,, E,’ sont les poids statistiques et les Cnergies rapportkes au fondamental des niveaux n et n’. On en dCduit Log(N,(r)/g,)

- LogW,‘(r)/g,‘)

= -(E, - JG’)W

(3)

La Fig. 3 montre l’allure du graphique de Boltzmann obtenu en diffkrents rayons du jet; les points exptrimentaux sont align& avec prkision sur des droites ce qui montre que les Ctats exit&s de l’hydrog&ne, correspondant SIn = 3,4, 5,6, sont en ETL entre eux en chaque point du plasma; la distribution radiale de temperature dCduite de la pente de ces droites est port&e sur la Fig. 4.

P.

RANSON

et J. CHAPELLE

1

I

'-R=3,2 I

6 95000

Fig. 3. Graphique

I 105000

100000

I ll0000

de Boltzmann relatif aux raies de I’hydrogkne B diffkrents rayons du plasma.

0

2

I

3

R[mml

Fig. 4. Rtpartition

radiale de tempkrature

dkduite du graphique de Boltzmann.

3.2. Mesure de la densite’ des e’lectrons et des ions La repartition radiale de densite Clectronique se deduit avec une bonne precision (5 %) de la largeur a mi-hauteur de H, (6) dont le profil (Fig. 5) est obtenu en chaque point du jet par inversion ~‘ABEL. (5) Principalement sur les bords du jet oti la densitt electronique est faible (IV, N 10’4cm-3), on doit tenir compte de l’elargissement Doppler (largeur a mihauteur A&, N 0,3 A pour T = 7500 K) qui modifie notablement le profil Stark en son centre (A = &) (largeur a mi-hauteur AI., = 0,4 A pour N, = 1014 cm-“). En designant par

Etude spectroscopique

d’un jet de plasma d’argon hors d’huilibre

Il

(I, A) unit6

thermodynamique

local

5

arbitaire

x-x, r%1 Fig. 5. Emissivit6 du plasma pour la raie HD apres inversion d’Abe1.

&(A - ,I,,) le profil Stark et par F,(I - 1,) le profil Doppler, on obtient le proti rhltant F(‘(n- &)par la relation F(A - A,) =

JI,”F,(A’ -

&,)F,(A - A’)dA’.

(4)

Le calcul numhique de F(I - A,) a Ctt fait dans diverses conditions sur ordinateur IBM 360-25; sur les Figs. 6 et 7 on compare pour une m&me densit Clectronique F(A - A,) et I

Fig. 6. Profil de HB pour N. = 2,4 . 1015 crne3 et T= 7750K, Profil Stark d’aprhs GRIEM,@) 0 0 0 Profil Stark et Doppler convohb.

P.

et J. CHAPELLE

RANSON

x-x, [I] Fig. 7. Profil de Ho pour N,= 1,6. 101Scm-3 et T= 75OOK, Profil Stark d’aprb 0 0 0 Profil Stark et Doppler convolu6s.

GRIEM,(@

Fs(1&) dans deux cas distincts correspondant a T = 7750 K, N, = 2,4. 1Ol5 cmm3 et T= 7500 K, N, = 1,6. 1015 cme3. L’effet Doppler aplatit le profil Stark de H, et accroit sa largeur a mi-hauteur; pour en tenir compte, on calcule la densite electronique N, par approximations sucessives. On determine d’abord une densite Clectronique a partir de la largeur a mi-hauteur AA, du profil Stark F,(l - A,); connaissant T en chaque point du jet il est ensuite possible de calculer pour cette m&me densite Clectronique la largeur a mi-hauteur AA correspondant a F(A - A,,) et de tracer la courbe AA =f(N,) (Fig. 8) qui tient compte a la fois de la modification du profil de H, par effet Doppler et de la distribution de temperature dans le jet. Sur la Fig. 9 on a portt les repartitions de densite Clectronique obtenues avec et

0 0

I

2

Ne x lo- [cm-31 Fig. 8. Largeur totale de HP en fonction de N. pour les tempbatures

du jet.

Etude spectroscopique dun jet de plasma d’argon hors d’equilibre thermodynamique local

0

2

I

7

3

R[mml Fig. 9. Repartition radiaie de densitts Clectronique et ionique, 0 0 0 Densite Bleetronique mesurke sans effet Doppler, l @@ Densite electronique mesurke awe effet Doppler.

sans effet Doppler; en le ncgligeant, l’erreur relative sur N, est ANJN, = 0,04 au centre et AN,/N, = 0,40 sur le bord. La densite Clectronique varie de N, = 2,35 . 1Or5 cme3 a N, = 1014 cme3 en passant du centre a la peripherie du jet. A partir de NJr), T(r) et de la population N,,(r) des niveaux excites de l’Hydrogene, on peut en appliquant la loi de Saha calculer la densite NH+(r) des ions H+ (Fig. 9). La loi de Saha est N, N,+/N, = (2mnkT)3’2/n2h3 . exp[ - (RH he/n’ - AE)/kT] (5) oti AE est l’abaissement’6’ du potentiel d’ionisation de 1’Hydrogene dO au microchamp

Clectrique du plasma AE = e2/4rrs, pr,

(6)

et p. est la longueur de Debye. Connaissant N, et N H+ , la condition de neutralite Clectrique permet d’obtenir en chaque point du jet la densitt NA+des ions argon: N, = NH+ + NA+ . Le niveau fondamental de A+ est un doublet dont les composantes 3p5 2P1,2 et 3p5 2P3,2 sont separees par une faible difference d’energie (1431,4 cm-‘); les ions A+ sont essentiellement repartis entre ces deux niveaux, qui compte tenu de leur energie t&s voisine, peuvent &tre suppods en ETL relatif. On a NA+ = NA+ 3,2 + NA+ 1,2. On obtient la repartition radiale de NA+ 3,2 (Fig. 9) en appliquant la loi de Boltzmann N A+3/2 avec

gA+1/2

=

2,

gA+

3/z

4. ECARTS

= =

NA+i[i

+

gA+1/2/gA+3/2

’ exP(-1431

WWI

(7)

4. A L’EQUILIBRE

THERMODYNAMIQUE

LOCAL

Connaissant le coefficient d’tmission .a,, d’une raie spcctrale en valeur absolue et la probabilitc de transition A,, correspondante, on peut calculer dans l’hypothtse de 1’ ETL

P. RANSON et J. CHAPELLE

8

entre tous les niveaux y compris le fondamental, N, du plasma B l’aide des relations suivantes

la tempkrature

E“VII= N( T)g, A,, hc/Z,(T)4&,, p = (N(T)

T et la densitt

ilectronique

exp( - E,/kT)

(8)

+ 2NJkT

Ne2/N(T) = 2Z,(T)/Z,(T)

(9) . (2mnkT/h2)3’2

. exp[ - (E,

- AE,)/kT]

(10)

oti p est la pression du jet, N(T) la densitk des atomes d’Argon B la tempirature T, Z,(T) et Z,(T) les fonctions de partition de I’Argon une fois ionisC et de I’Argon neutre, et E, l’knergie d’ionisation de 1’Argon. I1 n’est pas nkessaire de tenir compte en premikre approximation de la faible concentration d’Hydrogkne dans le jet, qui ne change pratiquement pas la composition du plasma d’Argon. En utilisant la raie % = 4158 A de AI de probabilitt de transition A = IO,2 10” s-l issue du niveau 3p6(E3ps= 117 184 cm-‘, gJP6 = S), on calcule au centre du jet une tempkrature TY 10000 K et une densitt N, N 5 . 1015 cmm3. Ainsi, en supposant l’existence de 1’ETL complet, on obtient une tempkrature environ I,3 fois plus grande que la temperature tlectronique dtduite du graphique de Boltzmann et une densitk tlectronique deux fois plus grande que la densitt rtelle (N, = 2,35 . 1015) mesurke B partir de l’tlargissement de HB ; dans ce jet en relaxation, les densit& des niveaux excitks et des Clectrons (temptrature d’excitation TN 10 000 K) sont beaucoup plus tlevkes que celles qui correspondent B 1’ETL complet g T = 7800 K; cette superpopulation des ttats excitts et des tlectrons peut s’expliquer par la prksence dans le jet d’une grande densitk de niveaux rksonnants et mktastables,(3) qui proviennent des rkgions chaudes (T = 13 000 K) en ETL de la base du jet, I’tquilibre relatif entre les niveaux excitks et les tlectrons ttant assurC B T = 7800 K par les collisions tlectroniques. Ces rtsultats mettent clairement en Cvidence l’importance des erreurs qui peuvent entacher les valeurs de la densitt Clectronique et de la temptrature dCtermin6es en supposant l’existence de I’ETL complet. 5. MESURES 5.1

DES

PROBABILITES

DE

TRANSITION

Principe de la me’thode

En un point (n -9 m) s’krit

du jet, le coefficient

d’tmission

E,,(r) = N&M,,

d’une

raie correspondant

g la transition

W4~&,,

(11)

oti A,, est la probabilitk de transition, ;I,, la longueur d’onde. La densit& Nn des niveaux tmetteurs en Cquilibre partiel avec les niveaux Clectrons, est donnte par la loi de Saha, N, NA+3121Nn = 2gA+3,z{gn. (2mnkT/h2)3’2

. exp[-(E,”

suptrieurs

et les

- AE)/kT]

(12)

dans laquelle E,” est l’knergie d’ionisation du niveau n et AE l’abaissement de la limite d’ionisation calcult par la relation (6). En Climinant Nn entre les relations (11) et (12) on obtient A,, = 8wA + 3/2 A,, &,,(r>(271mkT(r>>3’2/gn soit numdriquement A,,

dans le systtme

= 1,223 * 1033~,,&,,(r>T(r)3’2/g,

s,,,(r) se dCduit par inversion

h4cN,(r)N,+

3j2(r)

* exp[-

6%”

-

WlWr)l

cgs N,(r)N,+,,,(r)

d’Abe1 de la distribution

* exp[ -(E,” transverse

- AE)/kT(r)]

de l’intensitt

I&x).

(13)

Etude spectroscopique

d’un jet de plasma d’argon hors d’kquilibre thermodynamique

local

9

Sur les Figs. 10 et 11 on a port6 les rapports Z,,(x)/Z,,(O) et En,,,(r)/Znm(0) pour 4 raies (3948, 4158, 4200 et 4702 A) toutes issues des niveaux 5p. Afin d‘kviter la dbtermination fastidieuse par inversion d’Abe1 du rapport e(r)/Z(O) pour chaque raie, nous avons calcult pour divers niveaux le rapport X = &,,(O)/Z,,(O) qui permet d’obtenir directement ~~~(0)a

l

3948

A

‘4158

%

+4200

i

’ 4702

i

x[mml Fig. 10. &partition

transversale

0

de I’intensitd des raies de l’argon provenant 5p + 4s.

R

Fig. 11. Rbpartition

2

I

des transitions

3

Imml

radiale de I’dmissivitk du plasma pour les raies de l’argon provenant des transitions 5p + 4s.

P. RANSON et J. CHAPELLE

10

partir de la mesure de I,,(O). On a I,,,(x) = 2 I” c,,(r)/(r’ x

En utilisant

les relations

1nm(X) = g,, h4cA,,/4rrg,

- x’)~”

. r dr.

(14)

(11) et (12) on obtient + 3/2 4,,(2nmk)3'2

'

R lf

x

-

N,(r)N,+3,2(r)exp[-(E,"

AE)/kT(r)]/T(r)3’2(r2

- x’)“~

. r dr

(15)

dr.

(16)

et l/X = 2

jR~~(r)Nlt3,2(r)/~~(0)~~+3,2(O)[~(r)/~(O)l-3~2 0

. exp([E,“(I/T(r)

- l/Z’(O)) + AE(O)/T(O) - AE(r)/T(r)]/k}

Connaissant les distributions radiales de densit& (Fig. 9) et de tempkature possible de calculer X en fonction de E, (Fig. 12).

de

100000

dens&e

12. Rapport

de I’tmissivitk

et de temperature

120000

110000

E, Fig.

B I’intensitk

(Fig. 4), il est

cm

mesurt5e au centre E.

du jet pour des raies provenant

d’un niveau d’hergie

Pour le niveau 5p, la valeur mesurte est en bon accord avec la valeur calculke B partir de l’expression (16): X mesurt = 3,68 et X calculC = 3,52, soit un Ccart relatif AX/X = 4,5 9;. L’incertitude AX/X sur la valeur calculCe de X g partir de I’expression (16) provenant g la fois des erreurs relatives sur N, et 7’, est certainement plus importante que celle qui rtsulte de la d&termination directe de X par inversion d’Abe1. Nous avons done prCf&C utiliser pour &valuer le rapport &(0)/I(O) qui intervient dans le calcul des probabilitks de transition, la courbe en pointilk! X =f(E) (Fig. 12) qui correspond aux valeurs mesurees. 5.2 Rbultats Les probabilites de transition que nous avons obtenues sont comparkes (Tableaux 1, 3) aux mesures de divers auteurs,(7-16*2’) ainsi qu’aux valeurs sClectionnCes par wIESE’4’ et aux valeurs thtoriques calcultes dans l’hypothkse du couplage intermkdiaire par GARS-

Etude spectroscopique

d’un jet de plasma d’argon hors d’kquilibre thermodynamique

local

11

TANG(“) et JOHNSTON: nous avons v&it% que les raies ainsi CtudiCes ne sont pas autoabsorbtes par le plasma. En valeur relative, les diffkrentes probabilitCs de transition mesurCes prCsentent entre elles en g&&al un accord assez satisfaisant; par contre, des &arts relativement importants subsistent sur les valeurs absolues. (a) Transitions du type 4s + 5p (Tableau 1 et 3). Apr&s critique des conditions expCrimentales, WIESE a retenu en les renormalisant les valeurs de CORLISet SHUMAKER”~)qui recoupent convenablement les mesures de durCe de vie T” des niveaux excites T,, = xlr._” l/A,, Tableau 1. Probabilitts

Transitions (Notations de Paschen)

Ul

3947,50 3948,98 4044,42 4158,59 4181,88 4190,71 4191,03 4198,32 4200,67 4259,36 4266,29 4272,17 4300,lO 4510,73 4522,32 4596,lO 4628,44 4702,32

3p3 3pz 3~3 3~6 3~2 3p, 3p4 3~5 3p, 3p, 3p, 3p, 3p* 3p5 3p,, 3p, 3ps 3~,~

-

Is5 Is5 1.~4 lss 1.~3 lsg lss lsq lsS 1s~ ls., ls‘, lsq ls2 1~3 1~ 1s~ 1~2

par

de transitions et forces d’oscillateurs des raies de AI. Transitions sp + 4s

f4s--5p x 103

A5p-+4sx

Ce travail 0,105 0,408 0,905 2,65 3,24 0,555 3,lO 2,14 3,12 2,40 1,06 1,62 1,27 0,77 0,60 0,21 0,ll 0,285

0,450 2,91 2,21 10,2 4,12 2,12 3,95 24,4 8,44 26,5 2,33 5,92 2,77 7,62 0,650 0,661 0,204 0,895

0,63 4,67 3,46 14,5 5,80 2,54 5,60 27,6 10,3 41,5 3,33 8,40 3,94 12,3 0,94 1,025 0,425 1,13

10-5s-’

Ref. (15)

Ref. (10)

Ref. (12)

Ref. (13)

0,54 3,74 2,56 11,6 4,36 2,03 4,44 20,8 7,75 33,4 2,89 6,96 3,ll 9,44 0,75 0,77 0,31 0,85

0,592 4,45 3,25 12,42 4,87

0,44 3,5 2,8 11 4,6

2,3 2,6 13,3 3,4

24,2 8,Ol 36,65 2,65 6,88 3,18 10,12 0,876 0,844 0,347 0,913

22 8,2 32 2,3 6,3 3,l 10 0,75 0,74 0,32 0,92

Ref. (14)

15,9

590 7,95 29,5 6,4 3,14 8,9

43,5 3,6 8,7 4,ll 12,6 190 1,2 0,5 1,21

Ref. (17) 0,16 0,88 5,2 17 9,3 6,6 14 22 23 21 4,6 15 13 1,4 0,23 2,6 2 0,029

Ref. (18) 0,17 0,98 5,8 19 10 7,6 14 24 26 22 5,2 17 14 1,4 0,25 2,7 2,2 0,028

KLOSE(19)). Nos mesures sont en accord avec celles de COATESet GAYDON,@) et if. et CHAPELLE(‘~) (sauf pour la raie A = 4158 A); il est tgalement inGressant de comparer les temps de vie des niveaux 4p (2p9 et 2p, en notation de Paschen) que LANDMANN. a mesurCs en utilisant l’effet Hanle & ceux calculks & partir des valeurs des probabilitks de transition proposSes dans la 1ittCrature; 1’Ccart relatif entre les durCes de vie mesurkes et calculkes en prenant les probabilitks de transition de WIESE(~) est de 0,13 pour le niveau 2p, et de 0,09 pour le niveau 2p,. D’aprb ces rCsultats, il semble que les forces d’oscillateur propostes par WIESE pour les transitions (np + 4s) sont un peu fortes (facteur 1,l) alors que nos valeurs et celles d’autres expCrimentateurs(‘T 12*15) sent, compte tenu du bon accord qui existe entre les valeurs relatives des diverses forces d’oscillateur un peu faibles (facteur 0,9). (b) Transitions nd + 4p et ns + 4p (Tableau 2) Pour ces transitions nos rCsultats sont compares aux valeurs expCrimentales de BuEs,(~~) DESAIet CORCORAN(“)et aux valeurs sClectionnCes par WIESE.(4) Notre comparaison s’ttend Bgalement aux valeurs thCoriques de JOHNSTON(“)pour lesquelles 1’Ccart g quelques exceptions prbs est de l’ordre de 40 pour cent; nos probabilitts de transition sont en bon accord avec celles de WIESE(&art relatif effectuCes WENDE,(“)

BUES

P. RANSONet J. CHAPELLE

12 Tableau 2. Probabilitts

de transitions et forces d’oscillateurs des raies de AI transitions nd + 4p et ns + 4p

f4p - ne

Transitions (Notations de Paschen)

Ce travail

64 - 2PI0 6& - 2P,, 5Sl” - 2PIL-l 7d,’ - 2Pg 5s5 - 2P, 43s - 2PI0 6&’ - 2Pg 6& - 2PS 5Sl”( - 2PS 5d, - 2PI0 5d, - 2PIO 5S”l” - 2p, 4s5 - 2P, 4Sl’ - 2PIO 5d,’ - 2Pg 5& - 2Ps

5151,39 5162,29 5187,75 5221,27 5421,35 5451,65 5495,87 5506,ll 5572,54 5606,73 5650,70 5739,52 5888,58 5912,09 6032,13 6043,22

4p x 10m5 set-’

Ad+

x 103

3,13 7,05 9,47 5,63 2,57 4,55 10,5 3,15 5,47 10,4 4,65 6,94 5,15 69’3 19,3 11,o

Ce travail

Ref. (4)

Ref. (15)

Ref. (11)

23,6 17,6 14,l 10,7 8,15 6,13 18,l 4,95 8,37 22,0 29,l 8,44 13,8 11,4 27,5 14,3

24,9 19,8 13,8 9,2 672 4.9 17,6 337 6,9 22,9 33,3 9,l 13,4 IO,5 24,6 15,3

19,9 15,8 11,l

26,2 20,9

3,9 14,l 2.93 5,55 18,3 26,6 7,27 10,7 8,Ol 21,3 12,2

Ref. (8)

Ref. (21)

Ref. (18) 14 12

625 28,5 2,55

16 14 0,36 15 16 0,39 17 0,079 18 15

28,6 15,7 21,3 15,2 33,2 19,6

19,8

31

infkrieur g 0,lO); par contre, elles sont supkieures en valeur relative de 25 pour cent g celles de BUES et infkrieures de prb de 40 pour cent a celles de DESAI et CORCORAN. Notons

que pour la raie 2 = 6032 A, notre rksultat est supkrieur de 45 pour cent g celui de

COATES et GAYDON@) et infkrieur de 10 pour cent & la mesure de LARCHER”” qui a dktermint les caractkristiques transition

de son plasma

d’Argon

en utilisant

des raies dont les probabilites

de

sont donnkes par WISE.

5.3 Pr&ision

des re’sultats

D’aprks la formule

(lo), l’erreur relative AA/A

sur la probabilitt

de transition

A mesurke

peut se mettre sous la forme

AA/A

= A&(O)/&(O) + 2ANJN, + (312 + E,“lkT)AT/T.

La grande stabilitk du jet et la faible valeur de son tmission des intensitCs Z de raies trts reproductibles

et facilement

(17)

continue,

mesurables;

permettent les &arts

Tableau 3. ProbabilitCs de transitions des raies de AI. Transitions Autres valeurs

Ml 4044,42 4158,59 4181,88 4i59,36 4266,29 4272,17 4300,lO

Transitions (Notations de Paschen) 3P3-ls4 3~6-1s~

3Pz-Is, 3P,-lsz 3P6-1&

3P,-ls4 3Ps-1%

A5p+4sx

Ce travail 2,21 10,2 4,12 26,5 2,33 5,92 2,77

Ref. (7)

636 24,6 397

Ref. (8)

IO,2 4,12 31 2,53 6,79 3,17

d’obtenir

relatifs cons-

5p + 4s

10-Ssec-l Ref. (9)

Ref. (16) 435 16,0

28,9 3,08

44 994 4,ll

Etude spectroscopique

d’un jet de plasma d’argon hors d’kquilibre thermodynamique

local

13

tat& sur un grand nombre de mesures sont de l’ordre de AZ/Z< 0,03. La temperature du filament de tungsttne de la lampe Ctalon est mesuree au pyrombtre optique avec une trts grande precision (AT/T I 0,02) ce qui permet de connaitre l’intensite Z, emise par la lampe avec une erreur relative AZE/ZEI 0,03; l’erreur relative introduite sur s(0) par le gain et la non linearite de la chaine de mesure, est inferieure a 1 pour cent; en outre, lorsque les enregistrements des profils transverses d’intensite des raies sont symetriques et reguliers, comme c’est le cas dans nos experiences, les techniques d’analyse numerique permettent d’effectuer la transformation d'ABEL,("avec une erreur relative certainement inferieure ii 2 pour cent; compte tenu des ordres de grandeur de ces diverses erreurs, on peut admettre Aa(O N 0,lO. La densite Clectronique N, a CtCdeduite directement de la largeur Stark a mi-hauteur A& de ZZ,en tenant compte de l’tlargissement suppltmentaire du a l’effet Doppler. La bonne qualite des profils enregistres et la precision des theories actuelles d’elargissement Stark de ZZB,permettent d’obtenir N, a partir de AI, avec une erreur relative ANJN, I 0,05. Le trace du graphique de Boltzmann (Fig. 3), effectue en utilisant les intensites relatives des raies de 1’Hydrogbne (ZZ, , H, , Z-I,, H,) de probabilites de transition parfaitement connues, montre qu’il est possible de determiner T avec une erreur AT/T 5 0,05 ; il en rtsulte d’aprts l’expression (18) que AA/A I 0,3. De cette discussion, il ressort qu’il est difficile d‘obtenir a partir des mesures d’intensite absolue des raies, les probabilites de transition avec une precision suptrieure a 30 pour cent ce qui explique probablement les &arts existant entre les diverses valeurs experimentales proposees dans la litterature scientifique; bien que cette precision ne soit pas excellente, il est inttressant de noter qu’elle permet d’effectuer sur les arcs en ETL des mesures de temperature T avec une precision convenable AT/T I 0,03. 6. LARGEURS

ET DEPLACEMENTS

DES RAIES

DE AI

6.1 G&nPralitb Nous avons mesurt l’tlargissement et le deplacement d’un certain nombre de raies de AI provenant des transitions (nd + 4~) et (ns + 4~) dues en grande partie aux collisions des atomes Cmetteurs avec les particules chargees du plasma (electrons et ions). Cependant, compte tenu des densites electroniques assez faibles de notre jet (N, N lOi cme3), il est utile d’envisager les autres causes d’elargissement. (a) Elargissement Doppler. La demi-largeur AI, a mi-hauteur d’une raie due h l‘effet Doppler est

A/$, = (2kTLog 2/Mc*)“*~

(18)

pour T = 7800 K et 1 = 5500 8, on obtient A&, = 0,03 A. Cette valeur est petite par rapport aux Clargissements Stark 81, N 0,3 A; il est cependant possible d’en tenir compte en utilisant les resultats de DAVIES et VAUGHAM(*') qui ont calcule la demi-largeur d’un profil de Voigt en fonction des demi-largeurs Stark A& et Doppler A&, (Fig. 13). (b) Elargissement de Van der I/ah. Cet tlargissement est dti aux collisions de l’atome Bmetteur avec les autres atomes du plasma; la demi-largeur a mi-hauteur A&, correspondante s’ecrit A&,,= 0,65 NA C,2i5fi3/5J2/c (19) oti NA est la densite des atomes neutres, ij la vitesse moyenne d’agitation thermique, C, = CI la polarisabilite de 1’Argon (a = 1,65 A3)(23) et r?et r,?les rayons e*a(r,2 -rT)/h,

P. RANSONet J. CHAPELLE

14

0,6

0,8

I

AXS AA Fig. 13. Contribution d’un profil Gaussien et d’un profil Lorentzien au profil compos6. Ah: largeur du profil composk, AX,: largeur du profil Lorentzien, A/\,: largeur du profil Gaussien.

car& moyens des orbites tlectroniques Pour un niveau hydrogenoide de nombre 1^2 ” = n*2[5n*2

correspondant aux nombres quantiques n et m. quantique effectif et orbital n* et I, on a

+ 1 - 31(1+ 1)]/2(2 + 1) unites

atomiques

(20)

2 represente la charge de l’ion (2 = 0 pour un atome neutre). En appliquant cette relation aux transitions 7d --f 4p, on obtient Ai, = 0,05 A; dans tous les cas cette valeur est petite devant les largeurs observees et peut se soustraire sachant que l’elargissement de Van der Valls est independant de l’elargissement Stark et qu’en premiere approximation les collisions avec les atomes entrainent un les profils correspondants sont lorentziens; deplacement d,,, positif qui s’exprime en fonction de la largeur AA, par la relation d, = +0,728 A1, (c) Elargissement des niveaux par chocs rPsonnants. Cet Clargissement des niveaux excites couples radiativement avec le niveau fondamental est du au choc resonnant d’un atome excite A* avec un atome A dans l’etat fondamental du type A + A* ti A* + A. Done pour 1’Argon dont le niveau fondamental est une sous couche 3p6, seules les raies dont les niveaux de depart sont des niveaux s et d, peuvent etre Clargies par effet resonnant; en fait, parmi les raies que nous avons Ctudiees, les rbgles de selection limitent cet effect aux trois raies suivantes: 5162,5606 et 5912 A. La demi-largeur a mi-hauteur A& d’une raie provenant d’une transition entre les niveaux i etj dont le niveau de dtpartj est tlargi par effet resonnant, s’ecrit 65

= e2/8 mc2 . Aji2N, Ajrfrj .

(21)

Iji Ctant la longueur d’onde de la raie observee resultant de la transition entre le niveau i et le niveauj, Ajf la longueur d’onde de la raie de resonance provenant de la transition entre le niveau j et le niveau fondamental f dont la force d’oscillateur est frj et NA la densite des

Etude spectroscopique d’un jet de plasma d’argon hors d’kquilibre thermodynamique local

15

atomes neutres. Pour les trois raies susceptibles d’&tre Clargies par effet rksonnant, les forces d’oscillateur f,j sont inconnues et nous avons calculk A& en prenant une valeur relativement Clevte pour f,-j soit ffjN 0,l. Dans ce cas, on trouve A& = 0,202 A et nous nkgligerons ce processus. 6.2 Rbultats Les profils des raies CtudiCes ont CtC enregistrts 9 diffkentes distances de l’axe du jet et les dkplacements sont mesurts par rapport aux raies kmises par une lampe spectrale Philipps basse pression g atmosphbre d’Argon. En effectuant une inversion d’Abe1 sur ces profils nous avons pu mesurer leur largeur B mi-hauteur et leur dkplacement en chaque point du jet. Les rtsultats obtenus (Tableaux 4 et 5) ont CtCramenks pour faciliter les comparaisons g une densitt Clectronique de rtfkrence N, = 1Ol6 cmm3. Tableau 4. Largeurs des raies de AI

JU& 5451,65 5888,58 5421,35 5912,09 5650,70 5606,73 5558,70 5187,75 6032,13 6043,22 5572,54 5739,52 5151,39 5162,29 5495,87 5506,ll 5254,47 5559,66 5221,27 5252,79

Transition 2P104Ss 2~,-4~ 2~9-5~~ 2P,lASl’ 2~,0-5d, 2pl o-5d5 2p, ,-5d, 2P,o-5s1” 2P,-5&’ 2P,-5& 2p,-5s, w 2p,-5s1 w 2P10-6d, 2P10-6& 2P,-6&’ 2P,-6& 2p,-6sl w 2~4-6~1 M 2p,-7d,’ 2ps-7&

Ce Travail (I)

Ce Travail (II)

0,92 & 0,ll 1,20 * 0,14 2,08 & 0,25 0,68 f OJO 0,63 + 0,08 0,85 * 0,lO 0,68 * 0,lO 1,20+0,14 0,90*0,11 1,05*0,13 1,18&0,14 1,02*0,12 1,33 & 0,16 1,30* 0,16 1,85 & 0,22 2,15 * 0,26 3,o & 0,7 2,1* 0,6 3,40 f 0,40 3,0 f 0,7

0,81 1,04 1,89 0,59 0,50 0,72 0,55 1,09 0,75 0,90 1,05 0,88 1,18 1,15 1,68 1,98 2,85 1,9 3,18 2,8

BUES

SCHULTZ

GRIEM

BENNETTet GRIEM

(15)

(24)

(6)

(25)

0,85 0,92 0,46 o&O 0,62 0,72 1,28 0,81 0,95 1,07 0,99 1,34 1,34 1,61

0,55 0,56

1,24 2,55 0,47 0,86 0,93

0,83

I,12

l,OO 0,98

0,80

1,50

1,Ol

2,45

Ce Travail (I): RCsultatsexpkrimentaux. Ce Travail (II): Rksultats corrigks de l’effet Doppler et Van der Walls.

La premibre colonne des Tableaux 4 et 5 donne les largeurs et les dkplacements directement mesurks et la seconde ccs m&mes grandeurs corrigk des effets Doppler et de Van der Walls; ces valeurs sont comparkes (Tableaux 4 et 5) aux valeurs expkrimentales de BUES & une temet al.(“) et de SCHULTZ et WENDE, (24) les rksultats de BUES et al. correspondent pkrature de 9600 K, lkgtrement plus Clevke que celle de nos expkriences (T = 7800 K); en fait, une telle diff&ence de temptrature n’introduit qu’un &art trbs minime sur les largeurs et dkplacements observks et on peut estimer que dans l’ensemble l’accord entre nos valeurs et celles de BUES est trts satisfaisant. Pour donner une idBe de la qualitC de nos rksultats expkrimentaux, nous avons port& sur la Fig. 14 les profils de la raie 5495 8, obtenus en diffkrents points du plasma et sur la Fig. 15 les valeurs des demi-largeurs et des dkplacements rapport&s

P. RANSONet J. CHAPELLE

16

Tableau 5. D&placements des raies de AI

Ul 5451,65 5888,58 5421,35 5912,09 5650,70 5606,73 5558,70 5187,75 6032,13 6043,22 5572,54 5739,52 5162,29 5495,87 5506,ll 5254,47 5559,66 5221,27 5252,79

Transition

2P,&SS 2P, +5 2P, -5s, 2P,&S,’ 2Pw5d, 2Pw-5& 2P, o-5& 2~,,-5sl’ 2pg -5d4’ 2~s -5d., 2p, -5s1” 2p, -5s, Mw 2P10-N 2Pg -6&’ 2PS -6d, 2~7 -6~1”” 2~4 -6s,” 2pg -7d,’ 2~s -7%

Ce Travail (1)

Ce Travail (II)

1,02 * 0,20 1,41 k 0,28 2,50 + 0,50 0,45 & 0,lO 0,50 f 0,lO 0,58 & 0,12 0,60 & 0,15 -0,lO f 0,lO 0,92 f 0,18 l,lOrtO,22 0,79 zt 0,16 0,70 * 0,14 0,00+0,10 1,30 * 0,26 2,13 * 0,43 0,80 f 0,25 1,0*0,4 2,l i 0,4 3,0 i 0,9

0,92 1,29 2.36 0;38 0,42 0,49 0,51 - -0,18 0,81 0,99 0,70 0,60 - -0,lO 1,18 2,Ol @,70 0,90 1,9 2,8

BENNETet BUES

GRIEM

GRIEM

(15)

(6)

(25)

1,31 I,29 0,50 0,39 0,56 0,78 PO,12 0,91 1,lO 0,89 0,77 0,O 1,56

I,23 2.22 0;38 0,12 0,74 0,83

0,70 0,74 0,68

1,48

Ce Travail (I): Rdsultats expkrimentaux. Ce Travail (II): Rtsultats corrigks de l’effet Doppler et Van der Walls.

l

(r, A ) unitis

orbitraires

Fig. 14. EmissivitC du plasma pour la raie de l’argon h = 5495 8, aprks inversion d’Abe1.

Etude spectroscopique d’un jet de plasma d’argon hors d’tquilibre thermodynamique local

?Tl_l-L 0

17

2

R[mml Fig. 15. Demi-largeur et dkplacement de la raie h = 5495 A, aprbs correction de 1’Clargissement Doppler et de Van der Walls, rapport& A une densite ilectronique de lOI crnm3 et mesurCs sur le rayon du jet.

& une den&C Clectronique N, = 1016 cme3 en fonction du rayon r; on peut noter la faible dispersion de ces valeurs autour d’une valeur moyenne. Nous avons Cgalement confront6 nos Gsultats (tableaux 4 et 5) avec les valeurs thCoriques de GRIEM(‘) et de BENNETet GRIEM”), qui ont calcult les demi-largeurs AI, et les dCplacements d, Stark des raies de AI en appliquant aux Clectrons la thtorie de l’impact et aux ions la thCorie quasi statique

w est la demi-largeur de la tempirature

A& = [l + 1,75a(l - 0,75r,)]w

(23)

d, = [d/w + 2a(l - 0,75r,)]w

(24)

g mi-hauteur T, E le rapport

due aux Clectrons proportionnelle du dkplacement

Clectronique

a N, et d&pendant peu g la demi-largeur

w ne

dependant que de la temptrature T, a un coefficient caracterisant I’tlargissement quasi statique des ions, proportionnel B (NJ II4 et fonction de T, et r, le rapport entre la distance moyenne entre ions B la distance de Debye. Dans nos conditions (N, = 2,35 . 1Ol5 cme3, d T = 7800 K), rs = 0,370; w, -, a ont ttC calcults

par GRIEM(~“‘)

en fonction

de T pour une

W

densitt Clectronique de rtf&ence N, = 1Ol6 cm- 3. Dans les Tableaux 4 et 5, pour que les divers rtsultats soient comparables, les dCplacements et demi-largeurs thCoriques ont CtC calculCs pour N, = 2,35.10’ 5 cmm3 et T = 7800 K et seulement ensuite rapport& & la densitC Clectronique de rtfirence N, = 1Ol6 cme3. L’Ccart entre les valeurs expCrimentales et thCoriques ne dCpasse pas 25 pour cent aussi bien pour les largeurs que pour les diplacements. Pour les raies 5495, 5650 et 5558 A, les largeurs de GRIEM semblent surestimies; par contre, l’accord entre nos valeurs et celles de BUES et de

QSRT Vol. 14 No. 1-B

18

P. RANSONet J. CHAPELLE

SCHULTZ est excellent; pour la raie 5650 A, le diplacement calculk en utilisant les paramktres d’klargissement de GRIEM est d, = 0,125 A, alors que nous avons mesurt un d&placement d, = 0,42 A assez voisin de celui de BUES d, =AO,39 ; d’aprks les valeurs de GRIEM, le dkplacement de cette raie varie trks rapidement en fonction de la tempkrature et change de signe aux basses temptratures (TI 2500 K), ce qui peut expliquer en partie les &arts existant entre les diverses valeurs obtenues. Pour les raies 5162 et 5187 A, les dCplacements sont t&s faibles et difficilement mesurables (Id, / I 0,20 A) avec prkision; toutefois, on peut prtciser en accord avec BUES que le diplacement de la raie 5187 A est stkement nCgatif. 7. CONCLUSION

Les valeurs des probabilitk de transition que nous avons obtenues prtsentent dans l’ensemble compte tenu des erreurs expirimentales, un accord assez satisfaisant avec les autres valeurs mesurles et avec les valeurs thkoriques; ce dernier r&&at particulitrement encourageant, montre que les mtthodes utilikes peuvent &tre itendues avec sucds au calcul des probabilitks de transition d’ions B structure Clectronique complexe que I’on rencontre en Astrophysique et pour lesquels il est encore impossible de faire des mesures. En outre, nous avons pu dkterminer les largeurs et dtplacements encore ma1 connus d’un certain nombre de raies de Al issues de niveaux Clew%; les valeurs obtenues confirment dans la majoritl des cas, la validitt des calculs d’llargissement de GRIEM pour les raies de AI. Nous remercions vivement Monsieur C. LAURE qui a participC de trts prks au montage expkrimental et ?I l’enregistrement des rkultats. REFERENCES

1. D. BOURASSEAU,F. CABANNESet J. CHAPELLE, Astron. Asfrophys. 9, 339 (1970). 2. A. CZERNIKOWSKI,J. CHAPELLEet F. CABANNES,C.R.Acad. Sci. 270, 54 (1970). 3. RANSONet J. CHAPELLE,J. Physique 32, Fast. 10, C5b, 39 (1971). 4. W. L. WIESE, M. W. SMITHet B. M. MILES, NSRDS NBS 22 (1969). 5. C. FLEURIER,Rapport interne, Centre de Recherches sur la Physique des Hautes TempCratures, 45Orleans-la-Source France. 6. H. R. GRIEM,Plasma Spectroscopy. McGraw-Hill, New York (1964). 7. H. N. OLSEN, JQSRT 3, 305 (1963). 8. P. B. COATESet A. G. GAYDON,Proc. R. Sot. A293, 452 (1966). 9. D. VAN HOUWELINGEN et A. A. KRINTHOF,JQSRT 11, 1235 (1971). 10. B. S. MALONEet W. H. CORCORAN,JQSRT6, 443 (1966). 11. S. V. DESA~,W. H. CORCORAN,JQSRT 8, 1721 (1968). 12. B. WENDE,Z. Physik 213, 341 (1968). 13. J. CHAPELLE,A. SY, F. CABANNESet J. BLANDIN,JQSRT 1201 (1968). 14. C. H. CORLISSet J. B. SHUMAKERJR., J. Res. natn. Bur. Stands 69A, 495 (1965). 15. I. BUES,T. HAAGet J. RICHTER,Technical Report Inst. Experimental physik Kiel Universittit (1966-67). 16. C. H. POPENOEet J. B. SHUMAKER,J. Res. natn. Bur. Stands 69A, 495 (1965). 17. R. H. GARSTANGet J. VAN BLERKOM,J. opt. Sot. Am. 55, 1054 (1965). 18. P. D. JOHNSTON,Proc. Phys. Sot. London 92, 896 (1967). 19. J. Z. KLOSE, J. opt. Sot. Am. 58, 1509 (1968). 20. D. A. LANDMAN,Phys. Rev. 173, 33 (1968). 21. G. LARCHER,Thtse 1972, Universitk de Rouen, France. 22. J. T. DAVIESet J. M. VAUGHAM,Astrophys. J. 137 1302 (1963). 23. J. W. BOND, K. M. WATSONet J. A. WELCH, Atomic Theory ofGas Dynamics. Addison Wesley, Reading, Mass. (1965). 24. P. SCHULTZ et B. WENDE, Z. Physik 208, 116 (1968). 25. S. M. BENNETTet H. R. GRIEM, Technical Report 71-097 Center for theoretical physics of thedepartement of Physics and Astronomy, University of Maryland.