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Les travaux du sous-groupe ‘dommages d'irradiation’ du groupe de travail d'EURATOM sur la dosimétrie en réacteur de recherche
NUCLEAR ENGINEERING AND DESIGN 33 (1975) 7 - 9 . © NORTH-HOLLAND PUBLISHING COMPANY
LES T R A V A U X DU SOUS-GROUPE 'DOMMAGES D ' I R R A D I A T I O N ' DU G R O U P E DE T R A V A I L D ' E U R A T O M SUR L A DOSIMI~I'RIE EN RI~AC1'EUR DE R E C H E R C H E J.P. GENTHON Centre d'Etudes Nucl~aires de Saclay, B.P. no. 2, 91190 Gif-sur. Yvette, France
Received 23 April 1975
The EURATOM Working Group on Reactor Dosimetry is investigating the problems of the ,~¢simetry of radiation damage experiments. Papers have been published on the dosimetry of graphite and irradiation of metals: the model chosen, the quantities employed to express the fluences, numerical values, measurements and measurement techniques. The ensuing work of the EURATOM Working Group on Reactor Dosimetry in these areas will deal with the measurement methods requhred for the dosimetry of radiation damage.
1. Introduction Le Groupe de Travail d'EURATOM sur la Dosim~trie dans les R~acteurs de Recherche s'est r~uni pour la premiere fois en Octobre 1960, ~ Bruxelles. Actuellement pr~sid~ par le Professeur Farinelli (Casaccia, Rome), il regroupe des rei, r6sen~ants des diff~rents centres nucl6aires de la Communaut~ Europ~enne. !i s'est r~uni pour la tre'3te-deux.i~me lois, i Rome, en Septem. bre 1972. Son Secr6taire Scientifique est actuellement M. Liskien (BCMN ~ Mol en Belgique). Ce groupe de travail a d~cid~ en Mars 1971 ~ Petten (Pays-Bas) de traiter le probl~me de la mesure des irradiations reques par ies mat~riaux en piles. Ces activit~s ont ~t~ confi~es ~ un sous-grou?e sur Dommages d'Irradiation~ constitu~ de MM. J.P. Genthon (Saclay), B.W. Hasenclever (Jiilich), P. Mas (Grenoble) et W.L. Zijp (Petten)*. Une premiere recommandatian, approuv~e en r~union pl~ni~re du Groupe Dosim~trie ie 24 F~vr~er 1972 Geesthacht, traite du graphite [1 ]. Une deuxi~me recommandation, approuv~e le 21 Septembre 1972 ~ Rome, traite des m~taux [2]. Une synth~se de ces 0eux recommandations est en
* Et depuis 1973, S.B. Wright (HarweH) et W. Schneider (Jfilich~.
courst. Outre des ajustements de valeurs num6riques, cette synth6se comporte un sch6ma plus complet et plus logique comprenant: une introduction aux probl6mes de la dosim6trie des dommages induits en pile, destin6e en particulier a faciliter la compr6hension des textes de recommandation ('principe de d6finition de fluences'); un chapitre sur les grandeurs utilis~es; deux chapitres d'application aux m~taux et au graphite; et enfin une annexe sur des grandeurs pratiques. La suite des travaux du sous.groupe sur Dommage d'Inadiation sera relative aux m6thodes de mesures n6cessaires aux dosim6tries de dommages radio-induits. I! faut pr6ciser que notre souci premier a 6t6, et est, d'aboutir a un ensemble de conventions susceptibles d'un a~cord g6n6ral aujourd'hui, fusse au prix de reraises a jour ult6rieures. Certains choix de mod61e, ou de constante, peuvent tr6s bien 6tre quasi-arbitraire lorsqu'il n'est pas appam, aujourd'hui, de raison physique majeure de choisir celui-ci, plut6t que celui-la. On a retenu alors ce qui 6tait le plus susceptible, en
Approu'1~e en t~union pl~ni~re du Groupe Dosim~trie EURATOM ~ 3ruxeIles le 15 Mar~ 1974, cette synth~se est en cours de pubt; cation en langues allemande, anglaise, fran~aise et d .% holland~Jse [ 3]. EIIe remplace les deux prermeres recommandations!-:
J.P. Genthon, Radiationdamage pratique, d'un accord #n~ral*. On r~sume ici les conventions ~etenues. Elles sent justifi~es et d~taill~es clans |a demi~re recommandation EURATOM [3].
~. Recom-nandat[ons adopt~s, aspects principaux
2.1. G~n~ralit~ (I) On recommande de fournir syst~matiquement le maximum d'informations sur spectre, densit~ de flux et fluence neutronique. (2) On dff'mit les notations ow(E) et w(E): La fonction de dommage w(E) exprime, par d~finition, une quantit~ d'effets radio-induits (~nergie c~d~e, nombre d'atomes d~plac~s, etc.) par unit~ de fluence ~ r~nergie E. La section efficace de dommage o w est la section efficace pour une quantit~ donn~e d'effet radio-induit. Si on appelle q par exemple cette quantit~ conventionnelle, on a w(E) = qOw(E). (3) On d~finit la notation • f, exprimant la fluence de fi~sion ~quivalente en ce qui concerne une r~action donn~e gouvern~e pat une section Ox(E} (ou Ow(E), ou une fonttion de dommage w(E)).
(en anglais, "rapid fluence • r', et non pas "fast fluetlce Of', notation d~ji utilis~e plus haut). La valeur choisie pour Emin dolt ctre pr~cis~e dans chaque cas; des valeurs courantes sont 1 MeV et, mieux, 100 keV. L'emploi syst~matique de ces notations devrait ~viter clans l'avenir la confusion fr~quente entre fluence de fission et fluence rapide (leur rapport varie autour de 1.5, dans des proportions qui peuvent ~tre grandes).
2.2. Graphite [1,3] L~ grandeur de base utilis~e pour exprimer les fluences est/a fluence de fission ~quivalente pour le grapMte Of (ou 4'G en notation ail~#e) d~finie suivant (3) cidessus. Soit gO
* f = l_ 0f
wC(E)CE(E)d
avec
0
Oft
¢f= 0
= Ox
fnotation a l l ~ # e )
oil
= f o( 3XE( ) ×E(E) = spectre de f'msion normalis~: OO
f x#E IE---
0
La m~me d~finition peut se faire ~ parOr des fonctions op,(E) ou w(E), utilis~es ~ la place de o(E) (la notation o~ ou wf prend alors la place de of). On d6f'mit la fluence rapide
,, = j Emin * Ces recommandations EURATOM~nt, en particulier, compc~ibles avec certesadopt~es lots de la r~union de I'AIEA Seattle (Novembre1972).
L'effet radio-induit consider6 est le nombre d'atomes d~plac~s, qui convient bien, quelle que soit la propri~t~ ~tudi~e du graphite. Le module adopt~ est le module de Thompson et Wright. La f0nction de dommage cor, respondante wG(E) exprimant un hombre de de#acements d'atomes par unit~ de fluence est donn~e darts les notes cities ci.dessus (elIe ~ confond num~riquement ici avecla 'section efficace ow(E) pour le d~placement d'un atome'). Pour une fluence • f = I cm -2, on a 720 X 10 -24 d~placements par atome-cible. L'utilisation d'uv i~'trument de mesure de rff~rence, base de graphite ~talcn, permet la mesure d'un indice: r=
r~pon~ en dommages du graphite ~talon ~ponse en activit~ du nickel "
Le tableau 1 donne des v~leur~ de r ainsi mesur~es. Ce sont des valeurs caract~ristiques, • peut varier suivant la position et le chargement local. On trouve par exemple i DIDO, • = 3.3 dens un canal vide et • = 4.0 dans un canal rempli D20, en passant par la valeur caract~ristique • = 3.6. A OSIRIS, la presence de b~ryllium accroit • de plus de 20~, alors qu'un ~loignement clans le r6flecteur la diminue, etc.
J.P. Genthon, Radiation damage Tableau 1. Valeurs caract~ristiques de r, indice g,aphite/nickel mesu~& R~acteur
•
D20
T~pe DIDO: PLUTO (Harwell, FRJ2 3.60* (Jfil~ch) G BRI - mod~rateur - coeur (Mol) 7.25 • DRAGON(RHT) - combustible 5.75 coeur (Winfrith) . BEPO(TE 10) (HarwelI) 8.2 H20 . HFR - coeur (Petten) 3.62 • MELUSINE- coeur (Grenoble) 2.93 . OSIRIS et ISIS - coeur (Saclay) 3.41 . BR2 - coeur (Mol) 3.24 . PEGASE - boucle r~flecteur (Cada3.54 roche) . TRITON - r~flecteur (Fontenay-aux2.46 Roses) R~acteur RAPSODIE - limite coeur-r~flecteur 12"[" rapide Spectre de f i s -
Interpr&ations calcul6es
9
2.3. M raux [2,3] La fluence de fission 6quivalente pour le m6t',d z consid~r~ peut ¢tre utilis~e: ~fz- Comme dans le cas pr~c& dent, l'effect radio-induit consid~r~ est le non~bre de d~placements, qu'on admet comme ~tant une bonne me~ure des fluences en ce qui concerne ces propri~t~s. En fait, les m~tallurgistes ont coutume d'expdmer leurs fluences en nombre de d~placements (ce qui, on l'a vu, est rigoureusement proportionnel a ~[). On d~f'mit d le nombre de d~placement par atomecible*. On a d = ER/E 0 avec E 0 = 100 eV par convention, et E R est I'~nergie cdd~.e au rdseau, suivant le module de Lindhard. Les notes cities ci-dessus donnent, pour divers me~taux, les fonctions de dommage w(E) correspondantes, exprimant une quantit~ d'~nergie c~d,~e par unit~ de fluence; on a
2.0
ER = f
sion
0
* Mcsures corr~es et ramen~es ~ ia d~finifion recommand~e ici de~ oEND (wEND = 1300 X 10-24 d~p. pour I n. cm-2). Tt~s variable suivant la position.
d'oit @f -" ER/Wf (valeurs w f donn~es dans la note cit~e).
La valeur de r f = 2 exprime l'~talonnage de la mesure issu d'un grand nombre de comparaison entre calculs de f f @G/ONi et mesures de r. On trouvera plus de d~tails sur la mesure r et les r~sultats obtenus dans le rapport Genthon et Salon [4]. On a, dans un emplacement donn~ j, caracteris~ par la mesure rj,
I~f'~rences
(~G/~Ni)j =rj/r f. On retrouve, par exempie, pour DIDO, la valeur caractSristique de 1300 X 10 -24 d~placements/atom pour Cl,Ni = 1 cm - 2 , corresponda:t ~ r = 3.60. (OG/ONi)Dn)O = 3.60/2.0 = 1.8 P
soit 1.8 X 720 X 10 -24 = 1300 X 10 -24 d~p./atom. De la m~me fa~on, on peut retrouver la valeur de Cl,Ni dans tout autre emplacement k, caract~ris~ par r k. Soit ~ OSIRIS r k = 3.41. (@G/@Ni)OSIRIS = 1,705 pour ,bNi = 1 c m - 2.
svit 1225 X 10 - 2 4 d 6 p . / a t o m
[ 11 J.P. Genthon, B.W. Hasenclever, P. Maset W.L Zijp, Recommandation sur les ,nesures des irradiations reques les mat6riaux de structure de piles-l~re pattie, graphite, EUR.4867 (1972). [2] J.P. Genthon, B.W. Hasenclever, P. Maset W.L. Zijp, Recommandation rut les mesuxes des irradiations refues pax les mat~fiaux de structure de piles - deuxi~me pattie, m&aux, EUR.5035 (1973). [3] J.P. Genthon, B.W. Hansenclever, P. Mas, W. Schneider, S.B. Wright et W.L. Zijp, Recommandation sur les mesures des ina~iations revues par leo mat~fiaux de structure de piles, EUIL5274 (1974). (Annule, zemplace et complete les 2 rapports ci-dessus; pent etre obtenu en langue abemande, angle.he, franfa~e et hollandaise). [4] J.P. Genthon et L. Salon, D~termination des param~tres d'irradiatinn de mat~riaux de structtue en pile, Compte rendu de la r~union AIEA de Seattle, Nov. (1972). * Une premiere vc-~ion pr~voyait un traitement particufier en ce qui concerne les propri&~s m&aniques des aL.~ers,et reco~dait de consid6rer le nombre de primaires d'6nergie sup~rieure ~ 3 keV. Nous y avons renonc~ depuis et ies donn~es conespondantes ne sont done pas repmduites ici.
LES T R A V A U X DU SOUS-GROUPE 'DOMMAGES D ' I R R A D I A T I O N ' DU G R O U P E DE T R A V A I L D ' E U R A T O M SUR L A DOSIMI~I'RIE EN RI~AC1'EUR DE R E C H E R C H E J.P. GENTHON Centre d'Etudes Nucl~aires de Saclay, B.P. no. 2, 91190 Gif-sur. Yvette, France
Received 23 April 1975
The EURATOM Working Group on Reactor Dosimetry is investigating the problems of the ,~¢simetry of radiation damage experiments. Papers have been published on the dosimetry of graphite and irradiation of metals: the model chosen, the quantities employed to express the fluences, numerical values, measurements and measurement techniques. The ensuing work of the EURATOM Working Group on Reactor Dosimetry in these areas will deal with the measurement methods requhred for the dosimetry of radiation damage.
1. Introduction Le Groupe de Travail d'EURATOM sur la Dosim~trie dans les R~acteurs de Recherche s'est r~uni pour la premiere fois en Octobre 1960, ~ Bruxelles. Actuellement pr~sid~ par le Professeur Farinelli (Casaccia, Rome), il regroupe des rei, r6sen~ants des diff~rents centres nucl6aires de la Communaut~ Europ~enne. !i s'est r~uni pour la tre'3te-deux.i~me lois, i Rome, en Septem. bre 1972. Son Secr6taire Scientifique est actuellement M. Liskien (BCMN ~ Mol en Belgique). Ce groupe de travail a d~cid~ en Mars 1971 ~ Petten (Pays-Bas) de traiter le probl~me de la mesure des irradiations reques par ies mat~riaux en piles. Ces activit~s ont ~t~ confi~es ~ un sous-grou?e sur Dommages d'Irradiation~ constitu~ de MM. J.P. Genthon (Saclay), B.W. Hasenclever (Jiilich), P. Mas (Grenoble) et W.L. Zijp (Petten)*. Une premiere recommandatian, approuv~e en r~union pl~ni~re du Groupe Dosim~trie ie 24 F~vr~er 1972 Geesthacht, traite du graphite [1 ]. Une deuxi~me recommandation, approuv~e le 21 Septembre 1972 ~ Rome, traite des m~taux [2]. Une synth~se de ces 0eux recommandations est en
* Et depuis 1973, S.B. Wright (HarweH) et W. Schneider (Jfilich~.
courst. Outre des ajustements de valeurs num6riques, cette synth6se comporte un sch6ma plus complet et plus logique comprenant: une introduction aux probl6mes de la dosim6trie des dommages induits en pile, destin6e en particulier a faciliter la compr6hension des textes de recommandation ('principe de d6finition de fluences'); un chapitre sur les grandeurs utilis~es; deux chapitres d'application aux m~taux et au graphite; et enfin une annexe sur des grandeurs pratiques. La suite des travaux du sous.groupe sur Dommage d'Inadiation sera relative aux m6thodes de mesures n6cessaires aux dosim6tries de dommages radio-induits. I! faut pr6ciser que notre souci premier a 6t6, et est, d'aboutir a un ensemble de conventions susceptibles d'un a~cord g6n6ral aujourd'hui, fusse au prix de reraises a jour ult6rieures. Certains choix de mod61e, ou de constante, peuvent tr6s bien 6tre quasi-arbitraire lorsqu'il n'est pas appam, aujourd'hui, de raison physique majeure de choisir celui-ci, plut6t que celui-la. On a retenu alors ce qui 6tait le plus susceptible, en
Approu'1~e en t~union pl~ni~re du Groupe Dosim~trie EURATOM ~ 3ruxeIles le 15 Mar~ 1974, cette synth~se est en cours de pubt; cation en langues allemande, anglaise, fran~aise et d .% holland~Jse [ 3]. EIIe remplace les deux prermeres recommandations!-:
J.P. Genthon, Radiationdamage pratique, d'un accord #n~ral*. On r~sume ici les conventions ~etenues. Elles sent justifi~es et d~taill~es clans |a demi~re recommandation EURATOM [3].
~. Recom-nandat[ons adopt~s, aspects principaux
2.1. G~n~ralit~ (I) On recommande de fournir syst~matiquement le maximum d'informations sur spectre, densit~ de flux et fluence neutronique. (2) On dff'mit les notations ow(E) et w(E): La fonction de dommage w(E) exprime, par d~finition, une quantit~ d'effets radio-induits (~nergie c~d~e, nombre d'atomes d~plac~s, etc.) par unit~ de fluence ~ r~nergie E. La section efficace de dommage o w est la section efficace pour une quantit~ donn~e d'effet radio-induit. Si on appelle q par exemple cette quantit~ conventionnelle, on a w(E) = qOw(E). (3) On d~finit la notation • f, exprimant la fluence de fi~sion ~quivalente en ce qui concerne une r~action donn~e gouvern~e pat une section Ox(E} (ou Ow(E), ou une fonttion de dommage w(E)).
(en anglais, "rapid fluence • r', et non pas "fast fluetlce Of', notation d~ji utilis~e plus haut). La valeur choisie pour Emin dolt ctre pr~cis~e dans chaque cas; des valeurs courantes sont 1 MeV et, mieux, 100 keV. L'emploi syst~matique de ces notations devrait ~viter clans l'avenir la confusion fr~quente entre fluence de fission et fluence rapide (leur rapport varie autour de 1.5, dans des proportions qui peuvent ~tre grandes).
2.2. Graphite [1,3] L~ grandeur de base utilis~e pour exprimer les fluences est/a fluence de fission ~quivalente pour le grapMte Of (ou 4'G en notation ail~#e) d~finie suivant (3) cidessus. Soit gO
* f = l_ 0f
wC(E)CE(E)d
avec
0
Oft
¢f= 0
= Ox
fnotation a l l ~ # e )
oil
= f o( 3XE( ) ×E(E) = spectre de f'msion normalis~: OO
f x#E IE---
0
La m~me d~finition peut se faire ~ parOr des fonctions op,(E) ou w(E), utilis~es ~ la place de o(E) (la notation o~ ou wf prend alors la place de of). On d6f'mit la fluence rapide
,, = j Emin * Ces recommandations EURATOM~nt, en particulier, compc~ibles avec certesadopt~es lots de la r~union de I'AIEA Seattle (Novembre1972).
L'effet radio-induit consider6 est le nombre d'atomes d~plac~s, qui convient bien, quelle que soit la propri~t~ ~tudi~e du graphite. Le module adopt~ est le module de Thompson et Wright. La f0nction de dommage cor, respondante wG(E) exprimant un hombre de de#acements d'atomes par unit~ de fluence est donn~e darts les notes cities ci.dessus (elIe ~ confond num~riquement ici avecla 'section efficace ow(E) pour le d~placement d'un atome'). Pour une fluence • f = I cm -2, on a 720 X 10 -24 d~placements par atome-cible. L'utilisation d'uv i~'trument de mesure de rff~rence, base de graphite ~talcn, permet la mesure d'un indice: r=
r~pon~ en dommages du graphite ~talon ~ponse en activit~ du nickel "
Le tableau 1 donne des v~leur~ de r ainsi mesur~es. Ce sont des valeurs caract~ristiques, • peut varier suivant la position et le chargement local. On trouve par exemple i DIDO, • = 3.3 dens un canal vide et • = 4.0 dans un canal rempli D20, en passant par la valeur caract~ristique • = 3.6. A OSIRIS, la presence de b~ryllium accroit • de plus de 20~, alors qu'un ~loignement clans le r6flecteur la diminue, etc.
J.P. Genthon, Radiation damage Tableau 1. Valeurs caract~ristiques de r, indice g,aphite/nickel mesu~& R~acteur
•
D20
T~pe DIDO: PLUTO (Harwell, FRJ2 3.60* (Jfil~ch) G BRI - mod~rateur - coeur (Mol) 7.25 • DRAGON(RHT) - combustible 5.75 coeur (Winfrith) . BEPO(TE 10) (HarwelI) 8.2 H20 . HFR - coeur (Petten) 3.62 • MELUSINE- coeur (Grenoble) 2.93 . OSIRIS et ISIS - coeur (Saclay) 3.41 . BR2 - coeur (Mol) 3.24 . PEGASE - boucle r~flecteur (Cada3.54 roche) . TRITON - r~flecteur (Fontenay-aux2.46 Roses) R~acteur RAPSODIE - limite coeur-r~flecteur 12"[" rapide Spectre de f i s -
Interpr&ations calcul6es
9
2.3. M raux [2,3] La fluence de fission 6quivalente pour le m6t',d z consid~r~ peut ¢tre utilis~e: ~fz- Comme dans le cas pr~c& dent, l'effect radio-induit consid~r~ est le non~bre de d~placements, qu'on admet comme ~tant une bonne me~ure des fluences en ce qui concerne ces propri~t~s. En fait, les m~tallurgistes ont coutume d'expdmer leurs fluences en nombre de d~placements (ce qui, on l'a vu, est rigoureusement proportionnel a ~[). On d~f'mit d le nombre de d~placement par atomecible*. On a d = ER/E 0 avec E 0 = 100 eV par convention, et E R est I'~nergie cdd~.e au rdseau, suivant le module de Lindhard. Les notes cities ci-dessus donnent, pour divers me~taux, les fonctions de dommage w(E) correspondantes, exprimant une quantit~ d'~nergie c~d,~e par unit~ de fluence; on a
2.0
ER = f
sion
0
* Mcsures corr~es et ramen~es ~ ia d~finifion recommand~e ici de~ oEND (wEND = 1300 X 10-24 d~p. pour I n. cm-2). Tt~s variable suivant la position.
d'oit @f -" ER/Wf (valeurs w f donn~es dans la note cit~e).
La valeur de r f = 2 exprime l'~talonnage de la mesure issu d'un grand nombre de comparaison entre calculs de f f @G/ONi et mesures de r. On trouvera plus de d~tails sur la mesure r et les r~sultats obtenus dans le rapport Genthon et Salon [4]. On a, dans un emplacement donn~ j, caracteris~ par la mesure rj,
I~f'~rences
(~G/~Ni)j =rj/r f. On retrouve, par exempie, pour DIDO, la valeur caractSristique de 1300 X 10 -24 d~placements/atom pour Cl,Ni = 1 cm - 2 , corresponda:t ~ r = 3.60. (OG/ONi)Dn)O = 3.60/2.0 = 1.8 P
soit 1.8 X 720 X 10 -24 = 1300 X 10 -24 d~p./atom. De la m~me fa~on, on peut retrouver la valeur de Cl,Ni dans tout autre emplacement k, caract~ris~ par r k. Soit ~ OSIRIS r k = 3.41. (@G/@Ni)OSIRIS = 1,705 pour ,bNi = 1 c m - 2.
svit 1225 X 10 - 2 4 d 6 p . / a t o m
[ 11 J.P. Genthon, B.W. Hasenclever, P. Maset W.L Zijp, Recommandation sur les ,nesures des irradiations reques les mat6riaux de structure de piles-l~re pattie, graphite, EUR.4867 (1972). [2] J.P. Genthon, B.W. Hasenclever, P. Maset W.L. Zijp, Recommandation rut les mesuxes des irradiations refues pax les mat~fiaux de structure de piles - deuxi~me pattie, m&aux, EUR.5035 (1973). [3] J.P. Genthon, B.W. Hansenclever, P. Mas, W. Schneider, S.B. Wright et W.L. Zijp, Recommandation sur les mesures des ina~iations revues par leo mat~fiaux de structure de piles, EUIL5274 (1974). (Annule, zemplace et complete les 2 rapports ci-dessus; pent etre obtenu en langue abemande, angle.he, franfa~e et hollandaise). [4] J.P. Genthon et L. Salon, D~termination des param~tres d'irradiatinn de mat~riaux de structtue en pile, Compte rendu de la r~union AIEA de Seattle, Nov. (1972). * Une premiere vc-~ion pr~voyait un traitement particufier en ce qui concerne les propri&~s m&aniques des aL.~ers,et reco~dait de consid6rer le nombre de primaires d'6nergie sup~rieure ~ 3 keV. Nous y avons renonc~ depuis et ies donn~es conespondantes ne sont done pas repmduites ici.