Photographische Messung des U- und Th-Gehaltes nach der Auflagemethode

Geochimica et Cosmochimica Acta, 1951, Vol. 2, pp. 43 to 61. Pergamon Press Ltd., London

Photographische Messung des U- und Th-Gehaltes nach der Auflagemethode H. v. BUTTLARund F. G. HOUTERMANS II. Physikalisches Institut der UnivemitBt Gdttingen (Received

1.

15 May 1951)

EINLEITTJNG

Die modernen Kernemulsionen (nuclear research emulsions) lassen sich bequem zur Messung geringer Beimengungen an radioaktiven Elementen in irgendwelchen Substanzen benutzen [ 11. Ihr Hauptvorteil liegt in der vollstiindigen Registrierung der emittierten a-Teilchen [2] iiber langere Zeitraume, wobei die Empfindlichkeit durch hinreichend groBe Belichtungszeiten prinzipiell beliebig gesteigert werden kann. Dies wird nur begrenzt durch den bekannten spontanen Riickgang des latenten Bildes, der als Fading bezeichnet wird. Diese Erscheinung macht sich jedoch erst bei Belichtungsdauern iiber mehrere Monate storend bemerkbar. Die Aufgabe dieser Arbeit ist, zu untersuchen, wieweit die Auflagemethode, die den Vorteil der einfachen Durchfiihrbarkeit hat, zu einer quantitativen Methode der AktivitLit.smessungverwandt werden kann. Nach PICCIOTTO [3] gibt es drei Moglichkeiten fur die Durchfiihrung solcher Experimente : Man kann eine Losung der zu untersuchenden Substanz in die Platte einziehen lassen, ein Pulver auf die Plattenoberflache streuen und mit einer zweiten Emulsion (Stript Emulsion) abdecken oder einen festen K&per in direkten Kontakt mit der Plattenoberflache bringen. Die hier durchgefiihrten Experimente benutzen die letzte Methode (Auflagemethode). Empirisch kann man die Strahler, insbesondere mineralogische Objekte, grob in zwei Klassen teilen, je nachdem die Aktivitiit homogen iiber die Auflagefliiche verteilt ist oder nicht. Als nichthomogenen Strahler wtirde man etwa ein Gestein mit aktiven Einschliissen bezeichnen. Bei diesen ist eine Aktivitatsmessung schwierig, wenn sich das Material auf Gebieten von der Grogenordnung der Reichweite der a-Strahlen in seiner chemischen Zusammensetzung andert. Diese Arbeit beschaftigt sich mit dem anderen Fall, dal3die Aktivitat in Gebieten groB gegen die Reichweite homogen verteilt ist (z. B. Zirkon, Monazit, Titanit, Apatit). Es wird festgestellt, mit welcher Genauigkeit sich Aktivitiitsmessungen durchfiihren und etwa aus der Reichweiteverteilung der Spuren Schliisse iiber die Natur der im Material vorhandenen a-Strahler ziehen lassen. Unter der Voraussetzung, da13die Aktivitiit raumlich homogen iiber den Strahler verteilt ist, werden zuniichst theoretische Aussagen iiber die zu erwartende Spurendichte und die L&ngenverteilung der a-Bahnprojektionen auf die Schichtebene der photographischen Platte gegeben und diese dann experiment& geprtift und angewandt. Dabei stellt sich heraus, da13 sich durch Aufnahme einer Statistik der Langen der Bahnprojektionen auf den Uran- und Thoriumgehalt sowie das Verhaltnis [Th]/ m] s&lie&n Wt. 43

H. v.

2.

BUTTLAB und F. G. HOGANS

BERECHNUSGDERzu ERWARTEXDEX SPGRENDICHTE UND LAICGENVERTEILUNG DERBAHSPROJEKTIOXEN

(a) Allgemeine Formel ftir die GrenzfldchenuEtivitiit. Unter ,,GrenzfliichenaktivitCit“ I sei die Zahl der pro Sekunde aus einem Quadratzentimeter der Grenzflliche des strahlenden Halbraumes austretenden Teilchen verstanden

.

Betrachtet wird ein Halbraum, in dem pro Kubikzentimeter und Sekunde N elementare Emissionsprozesse stattfinden. f (x)d x sei die Wahrscheinlichkeit dafiir. daB ein emittiertes Teilchen in einer Entfernung zwischen x und x+ dx vom Emissionszentrum endet (die Funktion f(x) sei auf 1 normiert). Dann lautet die Abfallfunktion fur den Teilchenstrom eines parallelen Stra.hlenbiindels: ~(2) = Jwf(x)dx

-r Die mittlere Reichweite ist definiert als

mit

q(O) = 1.

R=rxf(x)&x. 0 I

ergibt sich durch elementare Auswertung des Integrals

wobei dlR das Raumwinkelelement und z den Abstand des strahlenden Elementes von der Grenzfliiche bedeutet, zu I==ji+R.

(1)

Dabei ist nur vorausgesetzt, daB die emittierten Teilchen fiir groBe Entfernung von der Quelle starker als l/x absorbiert werden. Die Beziehung ist vom Absorptionsgesetz unabhangig. Sie besagt : Ein Halbraum strahlt genau so viele Teilchen aus, wie in einer Schicht der Dicke R/4 insgesamt emittiert werden. (b)

Anwendung

auf a-Teilchen.

Die obige Formel gilt fiir a-Teilchen sicher, da wegen der endlichen Reichweite die Bedingung y(x)+ 0 stiirker als l/x bei x -+ oo erfiillt ist. Man kann ala Funktion q(z) eine Rechteckfunktion annehmen, d. h. die Reichweitenschwankung (straggling) vernachliissigen ; f(x) ist dann die DmAcsche &Funktion 8 (x-R). Dies ist fiir den vorliegenden Zweck erlaubt. Als Halbraum wirkt schon eine Materialschicht, die dicker als die Reichweite ist, da die weiter entfernt ausgesandten Teilchen die GrenzflLiche nicht erreichen k&men. Ebenso braucht die Probe such in der Grenzfliichenebene nicht unendlich ausgedehnt zu sein. Die Funktion I miBt die Zahl der pro Sekunde und Quadratzentimeter das Material verlassenden Teilchen, wenn man nur um die Lange einer Reichweite vom Rande entfernt bleibt. Dies liefert eine Grenze ftir die Anwendbarkeit der Rechnung auf kleine Strahler, wie sie z. B. radioaktive Einschltisse in Mineralien darstellen. Die Rechnung ist nur giiltig ftir solche Spuren, die zwischen Emissionszentrum und Photoplatte ein einziges Medium durchdringen. Die verbleibende Fliiche, mu8 allerdings gentigend viele Spuren aufweisen, urn eine Statistik aufstellen zu kiinnen. 44

Photogmphkche Messung dea U- und Th-Gehaltea nach der Auflqemethode

Bei der Messung mit der photographischen Platte muB zweierlei beriicksichtigt werden : 1. tritt das a-Teilchen aus dem strahlenden Halbraum in ein vom emittierenden verschiedenes Medium ein, 2. kann man unter dem Mikroskop nur solche Spuren erkennen, deren Projektion auf die Plattenebene eine Mindestliinge iiberschreitet . Ftir die Messung mit der Ionisationskammer hat EVANS[4] die GrenzflLchenaktivitgt als Funktion der Restreichweite selbst berechnet. I. CURIEund H. YA~ODA iibertrugen diese Rechnung auf die Messung mit der Photoplatte. Sie ist jedoch nur anwendbar, wenn man die ganze Reichweite mil3t, was zur Aufstellung einer Statistik iiber viele Spuren schwierig ist und Konstanz sowie genaue Kenntnis des Schrumpfungsfaktors der Schicht voraussetzt, dessen Bestimmung ohnehin unsicher ist. Besonders schwierig gestalt& sich eine solche Messung fiir kurzreichweitige und steile Spuren. Die Rechnung wurde daher fiir die Restreichweiteprojektionen abgegndert, deren Messung unter dem Mikroskop einfach ist und in deren Bestimmung der Schrumpfungsfaktor nicht eingeht. Das Problem ist also, die Zahl I(r,,) derjenigen in die Platte eintretenden a-Teilchen zu bestimmen, fiir die die Projektion der Bahnspur auf die Plattenebene >r, ist. Die quantitative Behandlung verl&ft folgendermaflen : Ein a-Teilchen miige an den Rand einer Materialschicht (Reichweite &) kommen und in eine andere eindringen, in der es die Reichweite R, hat. Dabei sei vorausgesetzt, daD das BremsvermGgen [5] von der Restreichweite nicht abhlingt, was in dem hier betrachteten Interval1 der a-Reichweiten gerechtfertigt erscheint. &Ii& man den zuriickgelegten Weg des a-Teilchens in Einheiten der 1 Reichweife, so gilt / , ,’ J / / / G+&=l. (2) Fiir ein in der Tiefe z befindliches Volumelement ist 2 und es sei die Restreichweite-Projeka=---, CO8 6 Con b sin 6 = r, also (vgl. Abb. 1) 2 --__+&=l,

R, cog 6

’ r Abb. 1. Schema fiir den Durohgang einea a-Teilchens dwch Met&al und Photoplette.

R, am 6

Fiihrt man dimensionslose GraDen 5 = g

1

und x = g

~~+~COtg6=cos6.

2

ein, so folgt (3)

Getihlt werden Teilchen mit r 2 rO, d. h. x 2 x0, also nur solche von dV ausgehenden Teilchen, die in ein bestimmtes Winkelintervall 8, ~6 56% hineingestrahlt werden. Ganz steile Spuren haben eine zu geringe Rest*reichweite-Projektion, die flachen legen den gr6Bten Teil ihres Weges im Material ztick, so daB die Restreichweiten in der Platte kurz werden. Somit mu0 es also einen oberen und einen unteren Grenzwinkel fiir die zu ziihlenden Spuren geben. Diese Grenzwinkel sind die beiden im Interval1 0 bis n/2 gelegenen Nullstcllen der Gleichung 5 + ~ocotg6-cos6

= 0.

(4)

H. v. BUTTLAR und F. G. HOUTERMAXS

Das giinstige Winkelintervall ist urn so kleiner, je weiter entfernt das Vohnnelement von der Grenzflache liegt; es wird zu Null, wenn die beiden Grenzen zusammenfallen. Der zugehorige Wert von 5 ist mit [orellz bezeichnet. Aus der letzten Gleichung erhalt man durch Nullsetzen der ersten Ableitung die Beziehung [G].

Es sind also die in der Berechnung von I auftretenden Integrationsgrenzen iibel I? abhangig von 5, und das Integral iiber 5 ist von Null bis CGrclll.zu erstrecken. Das bedeutet, daB die gezahlten Spuren nur aus einer Tiefe R *tOr,.,,zkommen, was nur im Grenzfall r -+ 0 in die Reichweite selbst iibergeht. Wegen I(s) = 6(x--R) hat man also

0

0

Die Funktion I bleibt damit nur noch abhangig von der frei wahlbaren GroWe x0, das ist die Restreichweite-Projektion, unterhalb deren man die Spuren nicht mehr zhhlen will. ausgedrtickt in Einheiten der Plattenreich weite R,. Also

Abb. 2. Die Punktion K in Abhiingiykrit van der in Einhcitcn clcr Piuttenreichweite cmsged~iickten Rrstr~ieh\\~itr-Projc,kt ion.

DieFunktion K(xo) mu13nach Gleichung( 1) fiir x,,= 0 den Wert 1 annehmen und fur x0+ 1 gegen Null gehen. Sie wurde numerisch durch Ldsung der Gleichung (4) fiir angenommem Werte von x0, Bestimmung von C(;rl,,,nund graphischcr Integration der Gleichung ‘(6) bestinmlt, und zeigt, den in Abb. 2 dargest,elltcn Verlauf. Der anf~inglich fast lmeare Abfall llat die Steigung - 2. Tabelle 1

%I,

Ii (I,) Fmlktiotwwerte

0

1,000

der Funktim

(c)

tJ,O5 0,900

0,l 0,809

I<(%,),

3. Stelle

Umrechmmg

0,2 o,ti37 iluf

0,5 0,249

0,75 0,062

1,o 0

_t 1 genau.

mn MateriulreichLceite

uuf Ll~ftreichweite

VOII den bekannten or-Strahlern sind meist die Luftreicbweiten tabelliert (YA~ODA S. 71). Zur Umrechnung auf die Reichweiten im Material definiert man das relative atomare Bremsvermogen

46

Photogmphieche Mesmng dea U- und Th-G&&es

nwh der Auflegemethode

(e = Dichte, W = Atomgewicht der durchlaufenen Substanz, Index 0 bedeutet Werte ftir eine Vergleichasubstanz) und benutzt die empirische Regel von BRADS und KLEEMAN --= const. w

Daraus folgt :

Fur Molukiile und zuaammengesetzte Stoffe kann man die Formel durch Einfuhrung der ,,ct-Permeabilitiit“w=;a,yK (a,, = Anteil des Elementes mit dem Atomgewicht W,) erweitern:

Fur Luft ergibt sich p Luft= 3,839. Die Dichte der Luft ist bei 15’ C und 760 mm Hg gLUft = 1,226 * lows g/cma. Somit hiingen Luft- und Materialreichweite durch die Gleichung RMHat = _fLuftI @Lurt YMat =.3,194 * 10-a -;= RLuft QhfatYLuft

zusammen. Fiihrt man die spezifische a-Emission A = 2 1 g

ein, d.h. die Anzahl der aus

Material pro Sekunde ausgeaandten Teilchen, so lautet Gleichung (7) QJ)

= 7,985

* 1w5 W&J

.

RLuft K(Xo)

*

(8)

bedeutet, da3 die Dichte des strahlenden Materials in die Formel fur die Spurenzahl tiberhaupt nicht eingeht. Die Spurenzahl ist also unabhiingig von der Packung des Materials. Man kann sogar prinzipiell einen sehr fein gepulverten Sand mit der Auflagemethode quantitativ untersuchen. Das Bremsvermogen der

aas

Photoplatte tritt allein auf in der GriiBe x0= -Rk. PlHtt,e

x0=

i!z-. Lnft

r.

1st RLuft= 0 RPlatt,,, so

ist

ist das Luftaquivalent der Reichweite-Projektion, von der ab gemessen,

wird. Die GrijSe r0 ist experimentell gegeben. (d)

Grenzfliichenaktivittit einer Substam, in der radioaktives innerhalb der Zerfallsreihen herrscht.

Gleichgewicht

Hesteht in einem Material radioaktives Gleichgewicht innerhalb der Zerfallsreihen, so ist die Zahl der zahlbaren Teilchen eine Summe aus Anteilen jedes strahlenden Elementes, und zwar derart, da13aus dem Tochterelement pro Zeiteinheit ebenso viele a-Teilchen emittiert werden wie aus der Nuttersubstanz. Bei der Thoriumreihe ist fiir die C-Produkte das VerzweigungsverhGltnis zu beriicksichtigen. Enthllt eine Probe als einziges strahlendes Element Th im Gleichgewicht wit seinen Folgeprodukten, und zwar [Th] Gramm Th pro Gramm Material, so zerfallen pro Sekunde 4,10 * lo3 - [Th] Atome (Halbwertszeit 1,39 * 10’Oa [7]) Thorium und ebenso viele jedes Tochterelementes. Die Gesamtzahl aller pro Quadratzentimeter und Sekunde registrierba.ren Teilchen: deren Restreichweite-Projektion gr6Ber als 47

H. x-. BU~FC

I’~ ist, wird dann gegeben

(zu summieren

und F. G. HOUTERXIASS

durch

iiber alle ix-Strahler der Zerfallsreihe).

Das hei&:

Da in die Berechnung von yJInt der Gehalt [Th] noch einmal eingeht, erhailt man im allgerneinen tine in [Th] quadratische Gleichung zur Gehaftsbestimmung. NW in Fglfen ganz geringer ~onze~~t.ration des stra.hlenden Etementes spielt der ThAnteil fur y keine Rolle. Ganz entsprechend ergibt sich eine Beziehung fur den Fall, da0 eine Probe einen Reingehalt vun [U] Gramm Uran pro Gramm Material hat, das mit seinen Folgeprodukt~cn im Gleichgewicht steht. Hier mu13 man bedenken, daB das Uran aus zwi strahlcnden Mutterelementen zusammengesetzt ist, ngmlich zu 99,28 % aus TP38 und zu 0,72X aus AcU, Man erhiilt analog aie beim Th, da von 1 g Uz3s pro Sekunde f,23 9 IO4 (Halbwertszeit 4,X - lO*a, f8J) und vom AcU pro Sekundc 7,86 . 1Oa (Halbwertszeit 7.13 . 108a [8]) Atome zerfallen

Photographische

also

Messung des U- und Th-Gehaltes

Zah1‘ler ‘puren 2 TO= ems

Urangehalt

nach der Auflagemethode

.

Ylat.

Jo (a ro).

- sec.

E’iir grijl3ere Urangehalte tritt such hier [U] in der GriiBe ly auf, so da13 zur Gehaltsbestimmung eine quadratische Gleichung zu l&en ist. Die Tabellen 2a, b, c, d liefern Jr,,, JctS8, Jeicvund Ju als Funktionen von cro. AuBerdem sind in Abb. 3 die Funktionen JTh und Ju graphisch dargestellt. Tabelle 2a Element

Th

fZr.Uft in cm or,

2,50

RdTh

ThX

Tn

ThA

4,00

4,32

5,00

in cm

K (x,) 2,500 1,464 0,732 0,032

0 0,578 1,155 2,31 3,465 4,62 5,775 G,93 8,085 Die Tabelle

gibt

4,000 2,920 1,992 0,712 0,096

Werte

4,320 3,265 2,324 0,988 0,208

ThC 06% a,57

EKjRj i

J!rh

5,64

ThC 35% 4,73

5,640 4,636 3,562 1,976 0,856 0,216

1,655 1,268 0,940 0,432 0,124 0,008

5,570 4,836 4,156 2,928 1,984 1,172 0,612 0,2184 0,0444

28,686 22,180 16,636 8,616 3,760 1,466 0,612 0,2184 0,0444

9,400 7,246 6,440 2,738 1,229 0,476 0,200s 0,07 14 0,01467

. RLurt

5,000 3,900 2,940 1,448 0,492 0,060

der Funktion

J1.h((1r,)=0,328{2,5K(~)+4K(++4,32K(+)+6K(~)+ + 1,655K Graphiache

Darstellung

E. Abb.

(3)

9

+ 5,57K

3.

Tabelle 2 b

UI

UJI

2.65

3,21

Ra

Rn

3,26

4,06

10

3,ll

K (xo) 0 0,578 1,155 2,31 3,465 4,62 5,775 6.93 8,085 Die Tabelle

2,650 1,612 0,858 0,064

gibt

3,210 2,148 1,314 0,256

Werte

3,110 2,052 1,224 0,204

3,260 2,200 1,344 0,228

RaC

RaF

4,66

6,Ql

3,84

4,660 3,548 2,600 1,184 0,312

6,910 6,800 4,772 3,040 1,712 0,787 0,221 0 0

3,840 2,760 1,852 0,616 0,060

RaA

JU

- %rt 4,050 2,968 2,044 0,744 0,104

31,690 23,088 16,008 6,396 2,188 0,787 0,221 0 0

der Funktion

J~~~1((1~0)=0,984{2,65K(~)+3,21K(~)+3~11K(~)+~~~~K(~)~ + 4,05K(s)

f

4?66K($)

49 G.C.A. Vol. 211 D

-I- 6,9lK(+&)

,

+ 3,84K(

;;&)}+

31,08 22,72 16,706 6,276 2,166 0,772 0,217 0 0

und F. 0. HOUTERMAN~ H. v. B~JTTLAB Tab&

Elsmant l&n in cni

0 0,578 1,166 2,31 3,465 4,62 5,775 6.93 8,085

AcU

P8

RdAc

3.00

3.57

4.60

3,000 1,964 1,158 0,140

3,670 2,472 1,632 0,492 0,028

4,600 3,542 2,654 1,178 0,313 0,018

Die TabelI0 gibt We&

2c

AcX

AcC

x&J&

An

AcA

4.29

6,67

6,46

5.36

4,290 3,244 2,336 0,996 0,223

5,670 4,600 3,604 2,062 0,908 0,238

6.460 5,636 4,368 2,700 1,434 0,594 0,142 0 0

5,360 4,268 3,316 1,792 0,729 0.150

&V

k

32,960 25,708 18,998 9.35 3,635 1,000 0,142 0 0

206,5 161,4 119.0 58,Q 23.79 6,28 0,891 0 0

der Funktion

Als weiteres Mutterelement kommt IO in Frage, da nach URRY [9] in den Tiefseesedinienten IO ohne seine Mutterelemente abgesetzt wird. Die Formel lautet. wenn man iiber die a-&ahlenden ZerTabeUe dd fallsprodukte des IO summiert und wenn 10 6,965 - IO8 Zerfallsakte pro Gramm und Sekunde ausfiihrt.

I&

Tab+&

32,34 23.74 16,46 6,654 2,311 0,812 0,2216 0 0

30,85 22,58 15,60 t&23 2.140 O,i6i 0,2152 0 0

0

0..578 1,155 2.31 3,465 4,62 3,775 ti.93 X.085 gibt Werte

Ju = 0.0072

Jtcu

Z(a T”) = [IO] YNat7.985 x x 1O-5 - 6.965 * 108~ K [+--:I Rl ,,,,,-,. 1 1st Radium das Mutterelement der Strahlung und [Ra] der Radiumgehalt, .so gilt entsprechend (mit EinschluB des PO!) .!?(a rO) =

der Funktion

[Ha] Yap;,,7,!)85 x

x 10-j * 3.7 - 10’0~

f 0.9928 JIJ=*.

K(S)

R,““ft

.

,A ~1x1 bei Samarium Atome [lo]) :

([Snl] x &halt,

an Snl. pro Sekunde

Z (arO) = [Sm] yyHt 7,985. lo-“.

(e) Liegt eine Snbstanz

und C:ramm zerfallrll

133

133. K 11”)‘I) K,,,,,, . FJ Lott

Thorium- Uraw - Veridtnis.

vor, die sowohl Uran als au&

Thorium

z(a ro) = P~~.~(IUI*I, (a r,,) + I’W 4, 50

(0 ru))

enthbilt, so gilt (11)

Will man hier Uran- und Thoriumgehalt getrennt wissen, so mua man zuniichst da8 ThfU-VerhPltnis bestimmen. D&zu wurde in Tab. 3a die Funktion Q,= $$-# fiir trh=i,lfiBcm (d.h. bei Annshme van tr=1750[11] fiir r+,=b==&S~) fiir verschiedene Werte von Th[U d~rgestellt. Die Wahl de8 Normierungawertes b beruht darauf, da0 fiir grol3e or, der Wert von Z(ar,) so klein ist, da& der ststistische Fehler J@ grail wird, wrilhrendfiir kune Spuren der MeBfehler in8 Gewicht fiillt, der dadurch zustande kommt, d&B die steilen Spuren durch den Fixierund TrockenprozeB, bei dem die Emulsion auf etwa, % ihrer Dicke zusammenschrumpft, inein&nderg~~ho~~~ werden und dabei die Liinge ihrer Projektion auf die Plattenebene Lindern kiinnen. Empirisch hat sich erwiesen, daB man ala Optimum einen Wert in der Umgebung des oben angegebenen b = 6,6p benutzen kann. Die Sehwierigkeit der Bestimmung des Thy-Verh~itni~~ Iiegt darin begriindet, daR die ~ich~~ei~nver~ilung ziemlich unempfindlich gegen die ifnderung dea Verh~ltnia~s ist. Eine genaue Ermitt~ung verlangt daher eine grol3e. S~tistik. Der Vorteil der Methode ist darin begrtindet, daO die Probe im Verlauf der Mewang nicht zerst6rt zu werden braucht. Wie man sieht, enthiilt Gleichung (11) die beiden Unbekannten [U] und [Th], die man aus zwei Messungen bei verschiedenem rObestimmen kann, Wiihlt man &I einen der re-Werte den ~ormie~ngswe~ r@=b fhier: 6,8 F), 80 gibt es fiir jeden Wert des Thou-Verh~ltnis~s &en ~nstigs~n zweiten Wert raptI fiir den man da8 Verhiiltnis mit dem geringsten Fehler angeben kann. Denn zwei Fehlerquellen wirken gegeneinander: Einmal vergriil3ert sich der s~tistis~he Fehler mit wachsendem r,, da Z(trr,) abnimmt, andererseits aber ist wegen de8 Unterschiedes der J-Kurven die Bestimmung des Th/U-Verhlltnisses urn so genauer, je griiCk?rarO wird (vgl. T&belle 3a). ThjU \\’ r,

0 0

0,OQOQ

0,1667

t,443 1,000 0,404 0,1403 0,0493 0,0134U 0 ft

1,438 1,000 0,4065 0.1428 0.0504 0,01418 0,000418 0,0~8~

1,431 1,427 r,OOo 1,000 0,4106 0,419 0,1465 0.1525 0,0617 0.0547 0,01490 0,01678 O,OOO814 0,001861 0.~0168 0,0~380

61

092

W 0,3333

1

0.5000

2 0,8687

ii 0,8333

10 O,%OQO

I,398 f,Om 0,447o 0,1744 0,0644 0,02277 0,00522 0,~108S

I,372 I,OQO 0,472 0,1937 0,073o 0,02801i 0,00817 0,00167

1,358 I,000 0,488Fi 0,206 0,0785 0.0314 0,0107 0,002065

I,&

in p

3.3 6.6 f3,2 19,8 26,4 33,O 39,6 4tj,2

Die Tabelle gibt W&e

1,414 l,OOO 0,4305 0,161fz ‘$0588 a&O1935 0,00326 0,~066~

der Funktiw~ &b, IF> - $$$

1,33f 1,OOQ 0,612 0,228 0,0872 0,036Q O,Of32 0,00288

fiir rs= 1750. b = 8,s~ und ver-

.whiedeue Werte von W.

Definiert man eine GriiOe w = ~~~~~~~~, die den Ant4 von Th an dem Gesamtgehalt strahlender Elemente mif3t, -so lassen sich die in T&belle 38 Funktionen 4 dar&ellen durch den Auadruck fvgl. Gleichung (ll)]

#Qq,

u”) =

$$jf = -(1(1 -W)JIJfmTO) -w)~rq(ab) 51

+WJTh(ao) +rjPJTh(bb,

’

H. V. BUTTLAX und F. G. HOUTERMANY 1st A die Anzahl

der am Normierungspunkt

d(A@=m d er statistische Fehler. Angabe vnn IY gemachte Fehler

T~=I) gemessenen

In erster

Ntiherung

Spuren,

so ist

ist, dann der bei der

nru(ar,,w)=qA*. I

Diesrr

Ausdruck

hat sein Minimum

fiir rO==T,,,,, , dort muR gelten

Ausrechnung dieser Gleichung fiihrt auf eine das giinst,igste rapt also noch vom Th/U-Verhgltnis lassen sich Tctbelle 3 b durch die Th/U

IV

roDt in p

p

. AU’

Beziehung rapt= roPt(6, W), so daB abhgngt. In ganz grober N&herung die Funktionen J,(or,) und JTl, (UT,) Exponentialfunktionen J, (a ro) = 48 . e- Om ’ rn JTh(u ro) = 12,4 - e-“,a7n”o

0

0 0,0909 0,1667 0,3333 0,50000 0,6667 0,8333 $9090 1

24,ii 24,l 23,8 23,1 22,s 21,7 20,9 20,5 20,o

13,9 12,3 11,l 8,8 696 4,s 3,2 2Ji 290

darstellen, was bis etwa uro = 4,6 cm, d. h. T,,= 26 p gestattet ist. Eine analytische Darstellung fiir IJP+~ > 4,6 cm eriibrigt sich, da die giinstigsten Werte rapt wegen des Anwachsens 2 des statistischen Fehlers fiir groBe r. nicht 5 10 hiiher liegen. 00 Bei u = 1780 erhiilt man die in Tabelle 3b aufgefiihrten Werte roDt in Abhgngigkeit von Die Tabelle gibt dns giinstigste r,, IV. Ebenfalls finden sich dort die Fehlergrenzur Bestimmung des Th/U -Verhiiltnisses zen A W, in denen das gefundene W bei Mesund den bei der Messugg von 2 an der sungen an den Stellen b und rapt, angegeben Stelle b und rapt in der Angabe der GriiDe W gemachten Felller A W. A ist werden kann. die Zahl dcr Spuren Init r,> b. Praktisch wird man zur Bestimmung des Th/U-Verhgltnisses so vorgehen, daB man durch Aufnahme einer geringen Statistik und Vergleich mit Tabelle 3a sich griiBenordnungsmliI3ig fiber den Wert von Th/U und damit von W orientiert und dann eine gr6Bere Statistik i.iber alle Spuren 2 6 und 2 rapt aufstellt. Die Bestimmung von Th/U wird urn so genauer, je griiBer die Spurenstatistik ist und kann prinzipiell beliebig gesteigert werden. Zum Beispiel betrligt bei einem Th/U-Verhiiltnis von 5: 1 bzw. 1: 2 ruPt= 20,9p bzw. 23,l p. Der Fehler in W ist also fiir A = 3600 Spuren W=O,O53 bzw. 0;147, demnach der Fehler in Th/U (5 f 1,9) bzw. (0,5 f 0,33). 091

O,2 0,s 1

Die van EVANS, GOODMAN und KEEVIL ausgearbeitete und von HURLEY, LARSENu. a. weiterentwickelte a-He-Methode zur Altersbestimmung an schwach aktiven Mineralien und Gesteinen erfordert nur eine verhiiltnism3iBig ungenaue Dieses l&fit sich, wenn die eingangs erwghnten Kenntnis des Th/U-Verhiiltnisses. Voraussetzungen hinsichtlich der Homogcnittit der untersuchten Materialien erfiillt sind, in der bier beschriebenen Art auf einfache Weise photographisch ermitteln. 52

3. EXP~RI~E~~ELLE NACHPR~~PUNG DER BERECHNETEK FUNKTIONEX Die Llngenverteilung der Bahnprojektionen wurde fur Ur -+-U,r + AcU mittela eines Stiickes Uranmetall, fur U bzw. Th im Gleichgewicht mit seinen Folgeprodukten mittels einer Pechblende bzw. eines Monazitkristalls gepruft. Urn eine miiglichst gute Auflage der Materialien auf der Platte zu erreichen, wurden diese einseitig angeschliffen. Die tibrige Oberfllche wird zweckmafiig in Paraffin eiugegossen, urn Storeffekte der von dort ausgehenden Teilchen zu vermeiden. Die so pr~I)arierten Strahler wurden auf je eine Ilford-&Platte (Schi~htdicke 60 EL)gepreI3t und eine gemessene Zeit exponiert (Uranmetall 10 min, Pechblende 35 min, Honazit 9,s Stdf. Die Entwi~kl~lng der Platten geechah mit ID 19-Entwickler, Verdunnung I :2 hei 21” C (Entwicklungsdauer 40 min, dann 20 min in Natriumbisulfit 5 % als Stopbad, anschlieI3end 24 Std Fixierbad, schlieBlich wassern und trocknen). Unter dem Mikroskop sieht man bei geeigneter Vergrijl3erung die einzelnen cc-Spuren als schwarze Striche unterschiedlicher Lange. Das Zlhlquadrat, das fur die meisten der vorliegenden Messungen benutzt wurde, hatte die GroBc 132 p. x 132 v. Die Ergebnisse der Auszlihlung der Ura.nplatten sind in Tabelle 4 und 5, Spalte 3 zusammengestell~. Zur Umre~hnung auf die Zahl der pro Sekunde und Quadratzentixneter ent,st~ndenen Spuren miissen diese Zahlen beim Uranmetall mit I __-~-1 ~____ = 1O~fiOsec 60. (132[*)*

1,592 . 10-l see-l cme2

und bei der Pechblende mit 1

I

4,56. 10-2sec-lclll-2

-;= 35.60~~~ 60.(132&"

mu1tipliziert werden . Fur das Uramnetr.11ist ein Vergleich der Absolutzahlen mit der Theorie miiglicth, weml man annimmt, da3 das Metal1 aus 100 %igem Uran besteht. Die Erwa.~ungswerto sind in Tabelle 4? Spalte A eingetrageil. Man erkennt. die gute Best,~tigun~ der Theo&, Die Peehblende wurde dazu benutzt, den Kurvenvrrlauf J,; (UT”)zu kontrollieren und gleichzeitig den Urangehah in unmittelbarer Nrihe der Auflagefl&che zu bestimmen. Urn in Tabelle 5 die experimentelle Langenstatistik (Spalte 4) mit der theoretiwchen der Spalte 5 vergleichen zu kiinnen, wurden in Spalte 6 die Werte der Spalte 4, multipliziert mit einem Normierungsfaktor (hier : 0,178), eingetragen, so da8 der Wert bei rO= 66 mit dem der Spalte 5 zur Deckung kam. Naeh dieser Normierung ist der Vergleich moglich; es zeigt sirh eine gute fjbereinstimmung zwischen Experi~nent und Theorie. Aus dem Wert des Normierul~~sfaktors la& sich der Uraugehalt der Ptchblende bestimmen. Nach Gleichung (10) ist, mit. den Werten (r= 1750, rO= 6,6 lo 2 to l.J -- [I-J1Ysli\t J,: (a ro) 1 = 0,178 [U] Y)MaL. Der C:chalt ]U J geht au& in die sc-Permeabilitat ein. Nimmt man ~1, daU pro Gramm .I’echblende [U] Gramm U und (1 [U]) Gramm Beimengungen des durchschnittlichen Atomgewichts 25 enthalten Rind, so ist ‘fl)?&,t=lU] ’ 15,4 + (1

lU]) 5 = 10,4 [VI -i 5. 53

l’abelle Projektion Reatreichweite it&LuJtiiquivdent aru in cm

rv Gr t* bei a = 1750

0,578 1,155 2,31 3,465

3,6 6,G 13,2 19,u

clw

i Spuren pro cnLZ und aec

Wie Spcdte 4, theoretischet dbsolutwcrt fiir reinerr IJrm *

56,3 32,4 4,98 0

1235 709 109 0

58,6 33,9 4,89 0,125

Abwcichu~~~ % 399 4,6 1,s -

* Berechnet nach der Yormel Z = {O,Q928 (Ju, + Ju,,) + 0,0072 J&v}. l&4. Vergleich von Experiment und Rechnung an einem Stiick Uranmetali. Der Nulleffekt (Zahl der Spuren auaerhalb

des Strahlers)

ist vernachliissigbar l’abelle

der Reatreichuxitc in Luftiiqwivalent

0,578 1,155 2,31 3,465 4,62 5,775 6,93

393 696 13,2 19,8 26,4 33,0 39,6

klein. vest = lz

= 15,4

der Platte

. u .= 1750.

5

Zahl der yeztihhlten Spuren

Spuren pro cm2 und set

Jr (0 1.“)

844 580 229 79 28 8 0

134,3 92,4 36,4 12,58 4,46 1,275 0

23,74 16,46 6,654 2,311 0,812 0,2216 0

Vergleich zwischen Experiment. und Rechnung an einer Pechblende. 0,178 kann man auf den Urangohalt der Pechblcnde schlieaen.

Werte der Spa&e 4, multipliziert mit 0,178 23,92 16,46 6,48 2,24 0,794 0,227 0

Abweichung der Spalte 6 von Spalie J’ %

098 2,6 391 292 2,4 0

Aus dem Wert des Faktors

Daraus folgt [U] = 0,533 g U pro g Mat. Die Pechblende enth< also etwa 53,3% Uran. Unter der Annahme, dafi das Uran in der Verbindung U,O, vorliegt, die ihrerseits 84,8% Uran enthlilt, ist der Gehalt der untersuchten Probe an U,O, etwa 63 %. Dieser Wert befindet sich in Einklang mit chemischen Untersuchungen, z. B. liefert Mittelbildung iiber 20 analysierte Probe der Pechblende Joachimsthal [12], woher such die vorliegende Probe stammt, einen U,O,-Gehalt von (65,705 & 16,8) %. Der Urangehalt variiert in weiten Grenzen, da mit dem Zerfall chemische Wertigkeitstinderungen verkniipft sein kijnnen und das urspriingliche Kristallgitter dadurch zerstijrt wird. Bei dem Monazitkristall ist zunLchst von Interesse, wie die Aktivitiit iiber die AuflageflBche verteilt ist, d. h . ob iiberhaupt Homogenitiit des Einbaus des Strahlers in das Gefiige des Mischkristalls aus CePO, und ThSiOl besteht. Fiir einen vollkommenen Mischkrist,all miiBte iiber F&hen, die groIj sind gegen das Quadrat der Reichweite, eine rein statistische Verteilung der Spuren zu erwarten sein, wie man sie etwa bei einem Uranglas erhalten wiirde. Urn dies zu priifen, mu0 man die Spurenverteilung iiber die gesamte FlZiche aufnehmen. Dies geschah, indem van jcdem l/,, mm2 der Fliiche ein Quadrat der GriiBe l!M p x l!bO p herausgegriffen 5-4

Photograph&he Mcammg dee U- und Th-&halt-

naeh der Auflagemethode

und darin mit einem Ziihlnetz die Zahl der Spuren > 4,75 g ausgeziihlt wurde. Dieses Quadrat kann man im statistischen Mittel als Repriisentant des ganzen 1/I mm” ansehen. Die so gewonnene Verteilung aller Spuren iiber 4,75 Liingenprojektion ist in Abb. 4 dargestellt. Wie man sieht, ist die Verteilung der Spuren jedenfalls fiir die natiirliche Grenzflliche nicht statistisch, sondern zeigt langsam veriinderliche Schwankungen. Abgesehen von einer einzigen Stelle 4mal h6herer Aktivit~t von etwa 200~ Durchmesser finden sich ,,Aktivitltswolken“, aus denen sich eventuell R~ckschl~~ auf die Bildung des Kristalla, Verarmung der Umgebung an Thorium u. dgl. ziehen lassen. Jedoeh gibt es immer noch gr6Bere Fllchen, auf denen die Aktivitiit homogen verteilt ist. Zur Feststellung des Gehalts an strahlenden Elementen wurde wiilkiirlich ein gr&rea, zusammenhiingendes Gebiet herausgegriffen und zunichst gepriift, ob die Verteilung der Aktivitiit dort homogen ist. Als Kriterium dafiir wurde die Tatsache benutzt, da8 die von einem homogenen Strahler ausgesandten Teilchen in geniigend kleinen Fl~~heneinheiAbb. 4. Aktivit&tnve&&l~ Bber dii F&he &nw Monazitten nach dem Poissongesetz kristalle. Ein Punkt bedeutet 3 BahneintrittasteUen, d. h. der Wahrscheinlichkeitstheoeine Spur im Quadrat = 0 Punkte, 2-4 Spuren = 1 Punkt, rie verteilt sein miissen. Abb. 5 b-7 Spuren = 2 Punkte usw. Der Tb-Gebalt wurde in dem Gebiet zwiwhen den eingezaichnetan Grenslinien bentimmt. zeigt die H~ufigkei~ver~ilung der insgesamt 337 Quadrate iiber die darin geziihlten Teilchednahlen. Die ausgezogene Kurve ist die fti den Mittelwert 27,083 berechnete Poissonverteilung. Wie man aus dem Vergleich sieht, ist die ~~reinstimmung gut, nur ist die Verteilung in der Niihe des Maximums etwas steiler ; dies erkliirt sich ohne weiteres dadurch, daD durch die nech AugenmaB durchgeftirte Auswahl einer ZuEammenhiingenden homogeneu Flliche eine leicht unternormale Wahrscheinlichkeitedispersion bewirkt wurde. Diese Unstimm~gkeit St&t jedoch nicht wesentlich. 4b

Oooehlm. Vol. 2

55

H. v. BU~-~LAR und F. G. HOUTERMANS

Innerhalb dieses Gebietes la& sich nun die Aktivitiit bestimmen und die Reichweiteverteilung untersuchen. Dazu wurden in 100 willkiirlich herausgegriffenen, aber iiber das ganze Gebiet verstreuten Quadraten alle enthaltenen Spuren geziihlt und eine Rei~hweitenstatistik aufgenom. men. Das Resultat zeigt Tabelle 6, Spalte 3. Die Spalte 4 gibt die mit dem Umrech* nungsfaktor 1 1 li 9,5.60. 60 sea 100. (132 u)% l

l

=

I,68 +10es 8ec@ cm-*

auf 1 cma und 1 set umgerechneten Me13werte. Spalte 5 gibt den theoretischen Wert von Jrh, d. h. fur einen Thoriumgehalt von 100 % und ylat = 1. Wie im Falle der Pechblende mu&en die experimentellen Werte in Spa&e 4 mit einem Faktor (hier 2,96) multiphziert werden, urn sie mit denen der Spalte 5 vergleichen zu kiinnen. Es zeigt sich eine gute Ubereinstimmung mit der theoretisch fiir reines Th gewonnenen I I I D 75 20 30 35 25 w n Verteilung der Bahnprojektionen. Die a-AkAbb. 5. Zur Homogenitat der Aktivitcitsvertivitlt des Monazits la& sich also in ihrer teilung in einem Monazitkriatall. n = Zahl Lgingenstatistik durch einen. reinen Thoder in ein&m Qusdrat geziihlten Spuren. riumgehalt verstehen. Eine Diskussion der Fehlergrenzen auf Grund des hier gezlhlten Spurenmaterials ergibt nach Tabelle 3b

A+8_-

=. ‘_,

1444

also W>E

d. h.

19 ’

19

~PJI

1TiJ.I

< 0,05 .

Tabelle 6 r,

in &I. bei

5=

1750

Abweichung der Spa&e 6

Zshl ler geztihltera

van &a&e 5 96

Spzlrerr L t

0,578 1,165 2,31 3,465 4,62 6,775 6,93 8,085

393 696 13,2

1444 1057 561

19,s 26,4

259 97

33.0 39,6 46,2

41 17 3

2,42 1,775 0,943 0,436 0,163 0,0688 0,0286 0,00503

7,245 5,440 2,783 1,229 0,476 0,2005 0,0714 0,01457

Vergleich von Experiment und Reehnung an einem Monazit~~taIl. 2,96 kann man auf den Thoriumgehalt schlie6en. 56

7,160 5,250 2,783 1,289 0,482 0,2036 0,0846 O,OI49 Aus dem Wert

192 395 4,Q 1,6 ,1z, 2:3 doe Faktore

l’hotographische

Messung des U- und Th-Gehaltes

nach der Auflagemethode

Aus dem Wert des Faktors 2,96 kann man auf den Thoriumgehalt in unmittelbarer Nachbarschaft der gezlhlten Fliiche schliefien: Nach Gleichung (9) ist mit den Werten fur r,,= 13,2 p 2 (0 r,,) = [Thl viuut4-1,b ~0) 1 = [Th] ylMat* 2,96.

Abb. 6. Aktivitiitsverteilung iiber die Fkiche eines Zirkonkristalls. Ein Punkt bedeutet 2 Bahneintrittsstellen im repriisentierenden Quadrat (a. Text). Das Auge erhiilt durch die Tatsache ein etwas falsches Bild, da13 alle ungeraden Zahlen aufgenmdet wurden.

Monazit ist chemisch ein Mischkristall aus CePO, und ThSiO,. ergibt sich zu wet = 8788 + 324 [Thl.

Die cc-Permeabilitat

Damit ergibt sich insgesamt [Th] = 0,038 g Th pro g Mat. Der Kristall enthalt also im untersuchten Gebiet 3,8% Tb. Eine ZLhlung aller mehr als 1 mm von der Kristallbegrenzung entfernten Spuren ergab ftir denThoriumgehalt 3,94 % . Diese Angaben beziehen sich selbstverstiindlich nur auf eine dtinne Schicht iiber der Auflagefliiche. Chemische Analysen von Monaziten der gleichen Herkunft Brasilien) ergaben 5,091% Th [14] und 5,167% Th [13]. 57

(Divino

de Uba,

H. v. BC~R

und F. G. HOUTERMAXS

4. AKT~VITBTSANALYSE AK EINEMZIRKON-EINKRISTALL Als Anwendungsbeispiel wird die Untersuchung eines Zirkonkristalls gezeigt. Die Zirkone verdienen in der Mineralo~ie besonderes Interesse, da Zirkoneins~hl~e sowohl in Eruptiv- als such in Sedimentgesteinen die Tr@er eines grol3en Prozentsatzes der G&amtakt%&t sind [ 151. Diese Zirkone besitzen ihrerseits relativ hohe Gehalte an den radioaktiven Elementen Th und U, die von der Gr~Benordnung einiger Prozente sein konnen. Es besteht daher die Hoffnung, die Zirkone ebenso wie andere Lhnlich hochaktive Schwermineralbestandteile in den Gesteinen als ,,radioaktive Leitmineralien“ bei Gesteinsanalysen zu benutzen, und zwar in zweierlei Hinsicht : 1. zum Zwecke der Altersbestimmung etwa nach der Bleimethode, 2. urn aus der spezifischen Aktivitlt der Zirkoneins~hl~se in Gesteinen etwas iiber lokale und genetische Zusammenhlnge zu erfahren, da der U- und Th-Gehalt bzw. das Th/U-Verhaltnis in den Zirkonen ein verhiiltnismiil3ig leicht meDbares Charakteristikum derselben darstellt . Es wurde daher eine Arbeit in Angriff genommen, die zum Ziele hatte, den U- und Th-Gehalt sowie das Th/UVerhBltnis an Zirkoneinschltissen in verschiedenen Gesteinen zu messen mit dem Ziel, zu priifen, wieweit diese Abb. 7. Zur Homogenitst der Akti~it~ts~e~eil~Ing GrGl3en fiir Zirkoneinschl~sse im gleider ausgew&hlten FeIder in einem Zirkonkristali. then Gestein variieren’[lS]. Bei Durchn = Zahl der in einem Quadrat gezkhlten Spuren. fiihrung dieser Arbeiten erwies es sich als erforderlich, zunlchst die Aktivitlitsverteilung an gut ausgebildeten, groden Zirkoneinkristallen zu messen, urn zu sehen, wieweit diese sich als homogen voraussetzen l&St. Zur Verfiigung stand ein Einkristall von etwa 5 cm Durchmesser (Near Eganville, Renfrew County, Ontario Canada), von dem eine natiirliche Kristallfliiche (Prismenfliiche p-Achse) bei einer Belichtungszeit von 449,5 Std die in Abb. 6 dargestellte Aktivitiitsverteilung lieferte. Fur die Ausziihlung der Spuren wurde ein Quadrat der SeitenlZinge 135 p als Repriisentant eines ‘I&mm% gewiihlt, wobei in der Aktivit~~kar~ je 2 ~hnspur~n des ~pr~sentierenden Quadrats durch einen Punkt angedeutet sind. Daher bedeutet jeder Punkt 2 - (#)” = 2?,4 Spuren. Wie beim Monazit zeigen sich such hier - im Gegensatz zu den radioaktiven Einschltissen, wie man sie z. B. in Graniten findet [15], [17] - Aktivitattswolken, 58

Photographische

r”

Messunp drs !J- und Th-Cehaltes

nach der Auflagemethode

in p

3.3 (i,(r 13,2 19,s 2ti,4 33,0 39,(i 46,l

1 Iti1 795 324 111 40 7 2 0

1,461 1,000 0,405 0,139H 0,0503 0,0088 0,00252 0

L)araw ?‘l,N %ahl cler pezSlrlte1

0

iS

1,&w 1,000

I ,57a 1,000 0,39x 0,13H2 NJ,0393 (I,00727 0,00140 1~,0014(i

0,441 0,180 o,ocio4 U,O169 0.00121 0

0

75

200

Felclw Tabolltt zur Bextimnnmg des Th/U-Vcrhliltniww3ux eines Zirkonkrist~alls. Gilt: ontstammcn cinenl Vergleich mit Tabellc 38.

Die Wertv

tier wrlel~zten

d. h. langsam verSnderlichc Verteilungeu der Aktivitlt auf Entfernungen, die grol3 gegen die Reichneitc sind. Man unterscheidet leicht zwei Teile, deren Grenzlinic: man aueh schon mit den1 bloBen Auge an etwas unterschiedlicher Oberfllichenbeschaffenheit (Reflexionsvermiigen und Farbe) erkennen YbbeUe 8 k ann . F ~mnffeyehaft i.16 Zw quantitativen Untersuchung wurdeu aus IYrKJ &id 9 u pro !, &I. der Ge~amt,fl~che vier zusammenh~n~ende Teil.gebiete ausgew~hlt und gepri.ift, oh sich diese 0 3,3 * IO 4 der jeweils giiltigen ~oissonverteilun~ an~)assen. ,t 0 2,88 10 4 Wie man aus Abb. 7 sieht, ist dies in alien 4 Fiil2,o * 10 4 it1 o-5 2 len mit geniigender Genauigkeit der Fall, was heIv i,75 f 10-s deutet, daI3 dieAktivitB;t in jedem Gebiet als homoUrahgehalt sowieTh/CJ-Verhilltnis pen angesehen werden kann. In jedem Teilgebiet auf den Teilgebieten der natiirlichen wurde nun eine LLIngenstatistik der BahnsyurKristallflBrhe eines Zirkoneinkristalls. projektionen aufgenommen und die Ergebnisse in Die MeOwerte wurden auf den Wert bei r0 = B,ti p Tabelle 7 zusammengestellt. normiert und erlauben so in Verbindung mit Tabelle 3a eine Absohiitzung des Hiermit l&l’% sich dann nach Gleichung (11) auf Thorium-Uran-Verhiiltnisses. die spezifische AktivitLt eines jeden Feldes sohlieBen. Dazu wird angenommen:

59

Hieraus ergeben sich die [U Ji, wenn man

V(%rRiO,) = 6996

Beliehtungszeit = 449,s Std = 1,618 * lo@ seu Flhiche = Feldzahl - 132 * 132 * IO-* cm2 Mellwerte fi.ir r,, = 6,6 p zugrunde legt (8. T&belle 8). Die uneinheitliche Kristallnatur kommt weniger stark in der Spurenverteilung liber die Fl&che zum Ausdruck, sondern besondera deutlich im Thoriumgehalt der Komponenten. Der Uranpehalt nimmt deutlich von der einen Seite des Kristalls her ab, w&hrend der Thoriumgehalt gleichzeitig von Null auf einen endlichen Wert anw~chst. Es liegt also der SchluB nahe, da0 die beiden Teile des Kristalls zu verschiedexlen Zeit,en gebildet sind. urld die

5.

Z~SAMMIENYASSUXG

1. Es wurde fi.ir ein homogenes Material fiir die Auflagemethode die Hgufigkeit der austretenden Bahnspuren in AbhZingigkeit van der Projektion der Restreichweite berechnet. 2. Es werden Formeln angegeben, urn aus der Dichte der Spuren auf den Gehalt an strahlenden Elementen zu schlieBen. Durch Untersuchung von einem &tick Ura nmetall, einer Uranpechblende und einem Monazitkristall wurden die gefundenen Formeln fiir die L~ngens~tistik der Bal~nspurprojektionen best%igt und dabei der spezifische Gehatt von Uran in der l’echblende und von Thorium im Monazit bestimmt. 3. Es wird eine Metbode entwickelt., die erlaubt, wenigstene die GrriiUtnordnung des Uran-ThoriumverhLltnisses in einem homogenen Mat.erial aus der L&ngenstatistik der Bahnslmrprojektionen zu ermitteln. 4. An zwei groRenKristallen (einem Monazit und sinem Zirkon) wurde durch Vergleich der Bahnsyurdichte mit einer statistischen Poissonverteilung fiir begenzte Gebiete der GrGDenordnung einiger Quadratmillimeter die Homogenitiit des Einbaues strahlender Element,e festgestellt. Fcrner wurden bei beiden Krystallen langeam verlinderliche Schwankungen in der Aktivitgt und beim Zirkon im Th/U-Verhlltnis gefunden. Den Herren l%of, Dr. C. W. C~~~~NS, Prof. Dr. H. SCHUMANNund Prof. Dr. H. W~NKLERvom ~ineralogiscllei~ Institut der Universit&t Gijttingen sind wir dankbar fiir die aberlassung der untersuchten Mineralien und ihnen sowie Herrn Dr. E. PICCIOTTO fiir zahlreiche anregende Diskussionen, Herrn Dr. M. TEUCHEKvom MaxPlanck-Institut fiir Physik, Giittingen, fti seine wertvolle Hilfe durch technische Ratschltige und den Optischen Werken Ernst Leitz, Wetzlar, insbesondere den Herren LUDWIG LEITZ und Dr. H. CLAUSSEN,fiir die groflziigige Untcrstiitzung der Arbeit mit ol)t,isrhen Hilfsmitteln.

~ho~graphi~he

Meaaung des U- und Th.Gehaltee naeh dar Auflagcmethode

1949. 123 Im Rahmen dor Arbeit werden nur d&se hetrachtet. 133 PICCIOTN), E.; Bull. de la SOC. beige de GBol., de PalBontol. et d’Hydro1. LVIII 1 S. 75. [4] EVANS, R..D. u. GOODMA%C.; Phys. Rev. 1944 66 216. [5] Definition siehe 21% [SJ Diese Formel ist weiterhin von Nutzen, wenn es sich d&urn handelt, etwe einen Diinnschliff zu untersuchen, deasen Dioke geringer ist als die maxim& Reichweit,e der emittierten Teilchen. Man wird dann nach der Formel ein minimales r,, finden ktinnen, oberhalb desstm sich die Lilngenstatistik der Bahnspurprojektionen und die Aktivitiitsbestimmung durchfiihren l&i&. [7] KOVARIC II. ADAMS; Phys. Rev. 1938 64 713. [S] NIER; Phys. Rev. 1939 65 153. [9] URRY; Trans. N. 9. Acad. Sei. II, 1948 10 63. [lo] PICCIO~O, E.; C. R. 111J Dieser Wert wird iibereinstimmend von den Ilfard-Werken (Ilford RFreh L&oratories, June 27th 1947) und von YA~ODA S. 132 fiir C,-Emulsionen angegeben. 1123 DOELTER;Handbuch der Mineralogie, IV 2 6. BlOff. [13] GurMALES, I).; Bull. de la Soc. mol. de France 1949 1s 657. [14] FENBE=; J. Am. Sci. 1928 1$382. [lrj] Pnxxono, E.; Bull. du Centre de Phys. Nucl. de 1’Univ. Libre de Brusellea Note No. 16 (1960); Vgl. a. : MORGAXC, I. 33. u. Av~a, M. I.; Am. J. of Sci. 1949 %ttS No. 1. EVANS, R. D. u. WILLIAMS, H.; J. Am. Sci. 1935 2% 441. KEEVIL, N. D., LARSEN, E. S. u. WANIC, F. J.; Am. J. of Sci. 1944 %% 346. [IO] BUTTLAR, H. v.; Diplomarbeit Giittingen, IT. Phys. Inst. d. Universititt (1960). [17] HOUTERMANS, F. G.; Naturw. (1961).

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