Réduction enzymatique de U(VI) dans des eaux souterraines

0 Acadbmie Gosciences

des sciences

/ Elsevier, Paris

de surface / Surface Geosciences

Reduction enzymatique de U(Vl) dans des eaux souterraines Enzymatic reduction of U(V) in groundwaters Abdesselam Abdelouasa*, Jean-Louis Crovisier’

Werner Lutzeb, Eric Nuttallb,

Weiliang

Gong”,

Bertrand Fritz’,

a Advanced Materials Laboratory, Center for Radioactive Waste Management, 1001 University Blvd., SE-Suite 201, Albuquerque, NM 87106, USA b University of New Mexico, Department of Chemical and Nuclear Engineering, Albuquerque, NM 87131, USA c Centre de gbochimie de la surface, UMR 7517 CNRS, kole et observatoire des sciences de la Terre, 1, rue Blessig, 67084 Strasbourg cedex, France (ReGu le 12 octobre

1998, accept6

aprk

revision

le 18 janvier

1999)

Abstract - The use of enzymatic reduction of U(W) in remediation of groundwater contaminated with U(VI) is receiving considerable attention. Certain strains of bacteria can combine the oxidation of an organic compound to the reduction of U(VI) to U(W), which precipitates as uraninite. In the present study, we tested the reduction of U(VI) in groundwaters with various origins and compositions. In all groundwaters UCVI) was reduced by sulfate reducing bacteria that had been activated by ethanol and trimetaphosphate. The reduction rate of U(W) depends on sulfate concentration in water and the abundance of bacteria in the system. This work shows that bacteria capable of U(VI) reduction are ubiquitous in nature, and suggests the possibility of a large application of the enzymatic reduction of c‘(VI) for in situ clean up of groundwaters contaminated with uranium. (0 Acad&mie des sciences / Elsevier, Paris.) indigenous

bacteria

/ reduction

/ uranium

/ groundwaters

RCsumC - La reduction enzymatique de I’uranium (VI) est I’une des techniques Gmergeantes pour la dkcontamination d’eaux contenant de I’uranium. Certains types de batteries peuvent combiner I’oxydation d’un compose organique 2 la reduction de U(VI) en U(IV), qui prkcipite sous forme d’uraninite. Dans cette etude, nous avons test6 la rkduction de U(VI) dans plusieurs eaux souterraines d’origine et de composition variables. Dans toutes les eaux, U(VI) a ktb rkduit par des bactkries rbductrices des sulfates, qui ont GtG activkes par I’ethanol et le trim&aphosphate. Le taux de rkduction de l’uranium (VI) dkpend de la concentration en sulfates dans les eaux et de l’abondance des bactkies dans le sys@me. Cette ktude montre que les bactkies capables de reduire I’uranium (VI) sont abondantes dans la nature, et suggPre done une large application de la rbduction enzymatique de U(VI) pour la dkontamination in situ d’eaux souterraines contenant des teneurs elevbes en uranium. (0 Acadkmie des sciences / Elsevier, Paris.) bacthies

indighes

/ rkduction

/ uranium

/ eaux souterraines

Note prCsentCe par Georges Pedro. * Correspondance [email protected]

et tires a part

C. R. Acad. Sci. Paris, Sciences 1999.328.321-326

de la terre

et des planhtes

/ Earth & flonefary

Sciences

321

A. Abdelouas

et al.

Abridged version Introduction

Results

Recent studies have demonstrated that micro-organisms can survive and even grow in high concentrations of toxic elements including heavy metals (Barton et al., 1994) and radioactive elements (Brainard et al., 1994; Abdelouas et al., 1998a, b). Micro-organisms can affect dissolution or precipitation of a variety of toxic metals through several mechanisms, including oxidation-reduction reactions, changes in pH, bioaccumulation and sorption (Francis, 1994). These bio-catalyzed processes can be used to clean up contaminated groundwaters. For example, under anaerobic conditions, certain strains of bacteria can catalyze the reduction of the highly soluble U(VI) to U(IV), which precipitates as uraninite with low solubility. Recently, several authors proposed the enzymatic reduction of U(VI) as a technique for in situ clean-up of groundwaters contaminated with U(VI) (Gorby and Lovley, 1992; Lovley et al.. 1992; Barton et al.. 1996; Abdelouas et al., 1998a, b). In situ bioremediation is cheaper than ex-situ techniques such as “pump and treat aboveground”. Moreover, in situ bioremediation preserves the groundwater supply, which is injected back into the host rock and can be used by the population (Quinton et al., 1997). In the present work we studied the reduction of U(VI) in groundwaters with various geochemistries. The ubiquitous presence of bacteria capable of U(VI) reduction in nature is fundamental to consider the broad use of this technique to clean up groundwaters. In previous studies we showed that U(VI) was reduced by indigenous bacteria in groundwaters collected from a mill tailings site (Abdelouas et al., 1998a, b).

Materials

and methods

In addition to the mill tailings site studied by Abdelouas et al. (1998a, b), we studied four more sites for U(VI) reduction: two of them are mill tailings sites where uranium occurs in the waters as a result of acid/alkaline leaching of the ore (t&e fi. Two other sites are a former farm site and a dairy site, respectively. In these latter sites uranyl nitrate, U0,(N03),.6H,0, was added to the water to reach a U(VI)-concentration up to 11 mg,L-’ (table 0. Groundwaters from the tailings were contaminated with uranium with concentrations up to 50 mg.L-’ In this study we attempted to identify bacteria by their functionality and not by strain. In some experiments we added sulfate salts (FeS0,.7H,O or Na,SO,) to reach a sulfate, SO:-, concentration of about 1 g.L-i to study the effect of sulfate concentration on U(VI) reduction. Batch experiments were conducted in 160 mL serum bottles using 100 mL of water and 8 g of sediment. Indigenous bacteria were activated by ethanol, C,H,OH, and sodium trimetaphosphate, Na,P,O,, at 24 “C. In all experiments ethanol was added to reach a ethanousulfate ratio of 2/3 according to equation 1. Sodium trimetaphosphate was added to obtain a final concentration of phosphate, PO:-, of 20 mg.L-‘. The activation of sulfate reducing bacteria is necessary to reduce uranium because U(VI) concentration is too low to sustain the growth of bacteria. Sulfate was measured by liquid chromatography with an error of j %. Uranium was measured by laser fluorescence with an estimated error of 15 %.

322

Effect ofgroundwater

composition

on U(W) reduction

The results of LJ(VI) reduction in a variety of groundwaters are shown in figure 1. Regardless of the origin, the depth, and the geochemistry of groundwater, U(VI) was reduced within several weeks. This result suggests that bacteria capable of U(VI) reduction are ubiquitous even in oxygen-rich groundwaters. The chemical composition of groundwaters after the reduction of U(VI) is given in table II. There was no significant change in pH. Sulfate was partially reduced to sulfide (S2-). A fraction of Fe(II1) and Mn(IV) from the sediment was also reduced. Reduced Fe and Mn can be easily reoxidized and precipitated in contact with oxygen and do not present a health hazard (Seelig et al., 1992). This observation shows that similar reactions occur when conditions are favourable. Under anaerobic conditions these reactions are enhanced by the activity of sulfate reducing bacteria. Effect ofsulfate

concentration

on U(W) reduction

To test the effect of sulfate concentration on U(VI) reduction we added sulfate to groundwaters with low initial concentration of sulfate. These waters originate from the former farm site. Results of U(VI) reduction in groundwaters with low and high sulfate concentrations are given in figure 2. Reduction of U(VI) took longer in groundwater with low sulfate concentration Reduction of U(VI) was completed within 12 to 21 d in water with 1 g,L-’ of SO%, while in water with low sulfate concentration (105 mg,L-‘) U(VI) was reduced within 41 d. The high sulfate concentration stimulates the growth of sulfate and uranium reducing bacteria. Effect of soil treatment

on U(W) reduction

We conducted experiments with groundwater and in situ untreated or sterilized sediment that did not contain viable bacteria. The water and sediment originated from the mill tailings site in Germany. The results are given infigure 3. U(VI) was reduced within 13 d in the experiment with in situ untreated sediment, while it took 33 d to completely reduce U(VI) in the experiment using sterilized soil. This result can be explained by the abundance of viable bacteria in the untreated sediment, which contributes to the rapid growth of bacteria that reduce U(VI). In the experiment with sterilized sediment, only groundwater contains viable bacteria, which impede the rapid growth of bacteria and the reduction of U(VI).

Conclusions This work shows that bacteria capable of U(VI) reduction are ubiquitous in nature. These micro-organisms are primarily sulfate reducing bacteria and can be stimulated by adding nutrients to sulfate-rich groundwaters. Bacteria can also be stimulated in groundwater without sulfate by adding nutrients and highly soluble sulfate salts. These results suggest the potential broad application of enzymatic reduction of U(VI) for in situ clean-up of groundwaters.

C. R. Acad. Sci. Paris, Sciences de lo terre et des plan&es

/ Earth & Planetary Sciences 1999.328.321-326

RBduction

1. Introduction

I. Composition

Chemical

composition

chimique

des eaux souterraines

of groundwaters

utiliskes

used in the experiments

Site uranif&e (Allemagne)

U so;Mn (total) NO;

souterraines

2. Matkriels

et methodes

En plus du site uranif&e dkrit par Abdelouas et al. (1998a, 1998b), nous avons etudie quatre nouveaux sites : deux d’entre eux sont des sites uranifkes dont les eaux souterraines contiennent des concentrations blev@es en uranium, provenant du lessivage acide ou alcalin des roches uranifhres. Les deux autres sites sont une ancienne ferme 5 legumes et un site d’industrie laitiere, repectivement (tableau f~. Dans les eaux souterraines des deux derniers sites, qui ne sont contaminees que par des nitrates, I’uranium a &G ajoute au laboratoire sous forme de nitrate d’uranyle, UO,(N0&,.6H,O, pour atteindre des concentrations de 11 mg.L-‘. Les eaux souterraines circulant dans les deux sites uranifkes sont contaminees par I’uranium, avec une concentration qui peut atteindre 50 rng.L-’ Dans certaines expkiences, nous avons ajoute FeS0,.7H,O ou Na,SO, pour augmenter la concentration en sulfates I’uranium.

SO:-,

afin d’btudier

leur effet sur la reduction

concentration des bactkies

dans les experiences of U(W) reduction

finale de PO:- de 20 mg.L-‘. L’activation reductrices de sulfates est nrkessaire

de reduction by indigenous

Site uranifke New Mexico (USA)

de U(W) bacteria

par les bactkies

indig&nes

(mgl-‘).

Site d’industrie New Mexico

laitike (USA)

(mg.L-‘).

Site pr&s d’une ancienne ferme a kgumes New Mexico (USA)

3,7-l

50,o

3,0*

11 353

105

234

Oh

0,03

< 0,05

0,15

Of1

0,05

0,04

125

8,5

450

240

PH

7,8

10,o

7,3

63

6,3

6,2

5,7

4,8

des eaux

-2 m

au laboratoire

dans ces eaux sous forme

C. R. Acad. Sci. Paris, Sciences 1999.328.321-326

de la terre et des plaktes

approximatif

+ Uranium

ajoute

1*

3,6

Oxyg&ne dissous Niveau

de

Les expbriences en milieu ferme ont et@ realisees dans des bouteilles de s&urn de 160 mL. Dans chaque exp& rience, nous avons utilise 100 mL d’eau souterraine et 8 g de sediment local. Les bactkies indigPnes ont ktb activkes par I’&hanol C,H,OH et le trim&aphosphate de sodium Na,P,O,, a 24 “C. L’&hanol a &e ajoutb aux eaux pour obtenir un rapport molaire ethanol/sulfate @gal au rapport stcechiomktrique de 2/3 selon I/equation (1). Le trimktaphosphate de sodium a ktk ajoutb pour obtenir une

14 942

LO

Fe (total)

de U(W) dons des eaux

bactkries indigPnes dans une eau souterraine circulant dans un ancien site uranif&e (Abdelouas et al., 1998a, 1998b).

Des travaux rkents ont montrb que les microorganismes peuvent survivre et se multiplier en pr&ence de concentrations elevees en Gments toxiques tels que les metaux lourds (Barton et al., 1994) et les &5ments radioactifs (Brainard et al., 1994 ; Abdelouas et al., 1998a, 1998b). Les micro-organismes peuvent affecter la dissolution ou la precipitation d’une vari& de mktaux toxiques par le biais de plusieurs m&.zanismes, tels que les reactions d’oxydo-rbduction, des changements de pH, la bioaccumulation a la surface des cellules et la sorption (Francis et al., 1994). Ces processus, catalyses par les microorganismes, peuvent &re utilis& pour dkontaminer des eaux riches en &ments toxiques. Par exemple, en conditions anoxiques, certaines bactkies reductrices des sulfates ou du fer peuvent catalyser la reduction de U(M), tr&s soluble en pr&ence d’oxyghne, en U(W) trPs peu soluble, qui prkipite sous forme d’uraninite. L’uraninite peut ainsi etre &pa&e par filtration ou bien prkcipiter a la surface du sediment dans le cas de I’application in situ. L’utilisation de ce genre de bactkies pour dkontaminer des eaux contaminkes par de I’uranium a & propoke rkcemment par plusieurs auteurs (Gorby et Lovley, 1992 ; Lovley et al., 1992 ; Barton et al., 1996 ; Abdelouas et al., 1998a, 199813). La decontamination in situ presente beaucoup d’avantages par rapport aux techniques classiques de traitement des eaux en surface, en particulier par son faible cotit et par la prbervation des eaux, qui sont immbdiatement injectkes dans la roche et restent done disponibles pour les populations (Quinton et al., 1997). Dans ce travail, nous avons btudik la reduction de U(M) dans des eaux souterraines d’origines et de compositions variables. L’abondance de bactkries rbductrices de U(W) dans la nature est primordiale pour considkrer l’blargissement du champ d’application de la technique de rbduction in situ de U(VI) par les batteries indigenes. Auparavant, nous avons confirm6 la reduction de U(W) par les

Tableau

enzymatique

-30

-21

m

m

-5 m

de UO,(NO,),.6H,O. / Earth & Planetary

Sciences

323

A. Abdelouas

et al

pour reduire i’uranium. En effet, la concentration nium est trop faible pour permettre la croissance rienne. 3 SO;-

+ 2 C,H,OH

en urabacte-

significativement. Une quantite importante en sulfates a et6 reduite en sulfures (S2-) dans les eaux provenant des sites uraniferes. Une fraction de Fe(lll) et Mn(lV) du sediment a et6 egalement rkduite dans toutes les experiences. La reduction de Fe(lll) et Mn(lV) est probablement catalysee par I’activite enzymatique des batteries reductrices de metaux et de sulfates prksentes dans les eaux souterraines (Lovley, 1991). La solubilite du fer et du manganese est egalement affectee par la baisse importante du E,, (-200 a -300 mV) provoquee par l’activite des batteries reductrices de sulfates. Le fer et le manganese reduits, et done solubles, peuvent facilement @tre oxydes et reprecipites au contact de I’oxygene et ne presentent pas de risque pour la population (Seelig et al., 1992). La reduction de Fe et Mn dans toutes les experiences montre qu’independamment de la nature des eaux, des reactions similaires ont lieu quand les conditions sont favorables.

= 4 HCO;

+3HS-+H++2H,O

(I)

Les sulfates SOi- ont et6 mesures par chromatographie liquide, avec une erreur de 5 “0, avec un appareil de type Dionex. L’uranium a ete mesure par fluorescence laser avec une erreur de 15 %, en utilisant un appareil de type Scintrex.

3. RCsultats 3.1. Effet de I’origine et de la composition souterraines sur la rbduction de U(W)

des eaux

3.2. Effet de la concentration de U(W)

Les resultats de la reduction de U(W) dans les eaux souterraines sont don&s sur la figure 7. Quelle que soit I’origine, la profondeur, ou bien la geochimie de l’eau souterraine, U(W) a et6 reduit durant quelques semaines. Ce resultat suggere que les batteries capables de reduire I/uranium sont abondantes, meme dans des eaux souterraines proches de la surface et done riches en oxygene. La composition des eaux souterraines a la fin de la reduction de U(VI) est donnee dans le tableau II. Le pH n’a pas varie

en sulfates

sur la rbduction

Les batteries reductrices de sulfates jouent un role considerable dans la reduction de U(W) dans les eaux riches en sulfates. Pour confirmer cette hypothese, nous avons ajoute des sulfates sous forme de FeSO,.7H,O ou Na,SO, aux eaux souterraines, pour atteindre une concentration souterraines

de SOiproviennent

d/environ 1 000 mg-L-‘. Les eaux de I’ancienne ferme a legumes et

I

0

5

10

I5 20 Jours

2.5

30

35

4-I

0

I

5

10

15 Jours

20

25

30

4Ancienne l&ymes, Mexico,

3-

ferme New U.S.A

de

2-

0

10

30

20 Jours

Figure 1. Reduction de U(W) par les bactkies indigenes activees par I’Cthanol et le trimktaphosphate a 24 “C. ‘~“1’:i

U(W) reduction trimetaphosphate

324

by indigenous at 24 “C.

bacteria

in groundwaters

40

dans des eaux souterraines

with

various

origins

d’origine

and

et de composition

compositions.

Bacteria

variables.

were

Les batteries

activated

ont et6

by ethanol

and

C. R. Acad. Sci. Paris, Sciences de la terre et des plan&tes / Earth & Planetary .kienceS 1999 328,321-326

R&ductlon Tableau :-” :,i i,;

II. Composition

Chemical

composition

chimique

des eaux souterraines

of groundwaters

apres reduction

after U(W) reduction

Site uranif&e (Allemagne)

by indigenous

Site uranif&re New Mexico (USA)

de U(W)

enzymatique

par les bactCries

bacteria

(mg.L

de U(W) duns des eaux

indighnes

souterraines

(mgl-‘).

‘).

Site p&s d’une ancienne New Mexico

ferme B legumes (USA)

Site d’industrie New Mexico

laiti6re (USA)

0,001

5,0*

10 709

8 770

0,002 0.5

0,001

so:Total Fe

12,6 614

18,l

3,5

4,4

U

Total Mn

< 0,l

7,6

PH Oxygene

dissous

22

%3

< 0,l

NO;

I

* +

3

< 0,l

7,6

< 0,l

6,7

< 0,l

* La concentration Clevee en carbonate, CO:-, dans ces eaux complexes carbonat& de U(VI), stables en conditions rbductrices

12-

12

< 0,l

93

< 0,l

186

< 0,l

(1,3.10 ’ M) a entrain6 la complexation totale (Brookins, 1988), a done emp&ch& la reduction

de I’uranium. La pr6sence totale de U(W).

Eau + sulfate de Na 1 Eau + sulfate de Fe

de

SCdimentnon-t&t S&dimentst6rilisC

8-

g 3 4-

o0

IO

20 Jours

30

40

avec : 1) I’eau

souterraine

1 5

I 10

I 15

I

I

I

I

20

25

30

35

Jours

Figure 2. Effet de la concentration en sulfates sur la rCduction de U(VI) par les batteries indigenes dans les eaux souterraines du site pres de I’ancienne ferme i lkgumes. Trois experiences ont et6 r6alisCes

1 0

(105 mgL-’

souterraine

+ 1 gL-’

de SOi-sous

souterraine ‘-I:( ,

+ 1 gL-’

de SO’,- sous forme

SO:-),

de FeS0,.7H,O

forme

Figure 3. RCdudion de U(W) par les bactkries indigenes dans les eaux souterraines du site uranifitre en Allemagne, en presence de sediment local non trait6 ou st6rilis6.

2) I’eau et 3) I’eau

de Na,SO,.

U(Vl) reduction by indigenous bacteria in groundwaters from the uranium mill tailings site in Germany in the presence of untreated or sterilized sediment.

Effect of sulfate concentration on U(W) reduction by indigenous bacteria in groundwaters from the former farm site. Three experiments were conducted using: 1) untreated groundwater (105 mg.L-’ SO:-),

2) groundwater

groundwater

+ 1 g.L-’

+ 1 g of SOi-

of SOi-

as FeS0,.7H,O,

and

3)

as Na,SO,.

contiennent 105 mg.L-’ de sulfates. Les r6sultats de reduction de U(W) dans les eaux avec et sans addition de sulfates sont don&s sur la figure 2. La @duction de U(VI) a dur6 plus longtemps dans les experiences utilisant une faible concentration en sulfates. La rkduction totale de U(W) dans les eaux dont la concentration en sulfates est de 1 000 mg.L-’ s’est terminke apres 12 h 21 j. La m&me expkience, r&p&Se avec la m@me eau, mais ne contenant que 105 mg.L-‘, a montr6 que la r6duction totale de U(W) a dur& plus longtemps (41 j). La pr&ence de concentrations

6lev6es

bactkies C. R. Acad.

en sulfates

rkductrices

Sci. Paris, Sciences

1999.328.321-326

stimule

la croissance

rapide

de sulfates et de I’uranium. de la terre et des plcdtes

des

3.3. Effet du traitement UW)

du sediment

sur la rbduction

de

Nous avons r6alis6 des expkiences avec du sediment non trait6 et d’autres avec le meme sbdiment st@rilise, ne contenant done pas de micro-organismes vivants. Nous avons utilisk les eaux souterraines provenant du site uranif&re localis en Allemagne. Les ksultats sont prksent6s dans la figure 3. L’uranium a 6ti! totalement reduit durant seulement

13 j dans

I’expkrience

utilisant

du

sediment

trait& alors que la rkduction compkte de U(W) a dure 33 j dans I’expkience avec du sediment stkilisk. Ce r6sultat s’explique done par I’abondance des bactkies dans le sediment non trait& ce qui done contribue a la multiplication rapide des bactkies rkductrices de U(W). Dans non

I’experience terraine

utilisant contient

multiplication

des rapide

le skdiment batteries des

st&ili&, vivantes,

batteries

seule ce qui

et par

I’eau

sou-

retarde

consequent

la la

@duction de U(W). Ces experiences suggPrent que, dans le cas de I’application in situ de la technique d&rite dans

/ Earth & Planetary

Sciences

325

A. Abdelouas

et al.

ce travail, la reduction de U(VI) serait rapide, 6tant don& le rapport sediment/eau souterraine tr&s klev6, et done que le nombre initial de bactkies serait 6levP.

4. Conclusions Cette etude montre que les bactkries de reduire I’uranium sont abondantes

indigilnes capables dans la nature. Ces

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micro-organismes sont a priori des bact&ies reductrices de sulfates, qui peuvent facilement @tre activkes par I’ajout de nutriments aux eaux souterraines contenant des sulfates. Ces bactkries peuvent kgalement etre activ6es dans les eaux initialement sans sulfates par addition de nutriments et de sels de sulfates trPs solubles. Ces r6sultats sugg&ent la possibilitk d’une large application in situ de la technique de rkduction de U(VI) par les batteries indigenes pour dkontaminer les eaux souterraines.

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