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Sur la constante dielectrique du graphite dans l'ultraviolet
Solid State Communications,
Vol. 8, pp. 545—547, 1970.
Pergamon Press.
Printed in Great Britain
SUR LA CONSTANTE DIELECTRIQUE DU GRAPHITE DANS L’ULTRAVIOLET Jacques Cazaux Laboratoire de Physique du Milieu Cristallin (Reçu le 10
fevTier
—
College de France
—
Paris V°
1970 par M. Balanski)
On peut trouver le comportement analytique de (w) dans le graphite (3—30eV E .i. c), en appliquant la théorie classique de Lorentz ~ deux types d ‘oscillateurs (~et a). —
L’accord entre cette théorie et l’expérience est satisfaisant, compte tenu de la simplicité du modèle adopté, et peut servir de guide pout expliquer l’anisotropie observée par les pertes d’énergie caractéristiques et l’étude de la constante diélectrique dans ce domaine Cnergétique.
LE GRAPHiTE a fait, récemment, l’objet d’études expérimentales nombreuses, tant du point de vue de l’optique dans l’ultraviolet que du point de
Unites MKSA dans l’hypothése oil l’électron considéré effectue une transition d’énergie 11w1 T dans le domaine 3—30eV.
vue des pertesd’énergie caractéristiques. ~ Dans le domaine Cnergétique (3—30eV), les pertes d’énergie et la fonction Im (1)/c présentent 2 maxima principaux: l’un variant entre 4,5eV (El/c) et 7,2eV (E £ c) est attribué aux oscillations de plasma des electrons 7T (bien que la valeur théorique soit plus Clevée: hw1 12,5eV), l’autre variant entre 19eV (E/c)et 27eV (Eic), est généralement attribué aux oscillations collectives des electrons ~ + a (hw l+2~ 25eV). =
Les explications théoriques 1,2,6,7 fournies ne justifient pas ces assertions, ni nederendent compte analytiquement de 1‘evolution (w).
E est perpendiculaire a c Les transitions considérées sont de même parité (7) et (8): (7T ~‘, a-. a) les n1 electrons 71, et les n2 electrons a (par unite de volume) (a)
—
.-.
peuvent tous effectuer respectivement les transitions ~t T et W2~.,[se reporter, par exemple, ala courbe ~eff= f(w)de (1)]. On en déduit: =
~ + 1
1
+
2 ~
—
w + w2)
iy 1w
Pourtant, on peut décrire schématiquement les phénomCnes observes en développant le calcul classique de Lorentz appliqué aux isolants, en tenant 2 compte des deux types d’oscillateurs 77 et a. L’élongation X 1 d’un Clectron sous l’action du champ électrique alternatif de l’onde sera: 2)+ i y X1 m(w~T—ewEo 12w
+
(2
—
w 2) +
j y2w
Pour tester la validité de cc modèle sommaire, nous avons compare les courbes expCrimentales (1) et (7) avec lesprenant: courbes calculées é partir de l’équation (1), en ~
11w.
=
,J
e~
(i
1,2)
~—
~m oJ
soit 12,5eV et ~21,6eV14eV WIT ~ 4eV (Q~ Q~)(1)(8)et (Q~-. Q~g)(1)(8)~ —
—
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—,
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LA CONSTANTE DIELECTRIQUE DU GRAPHITE
Vol.8, No.7
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10
15
20
25
30
35
E[eV) FIG. 1. Variation de c~et 2~ en fonction de w (Eo c) pour le graphite. de l’équation 1. : courbes expérimentales de Taft et Philipp (1) Tossati et Bassani (7).
- . -.
= w présentés la figure montrent obtenus que l’allure 1/5,a 72= w2/5.(1), Lesetrésultats sont générale de la courbe théorique rend bien compte des phénomènes observes (les seuls écarts notables concernent l’amplitude de ~ et 2 dans Ic domaine 0—5eV, cc qui est peut-être explique par le fait que les transitions dans Ic visible
n’ont pas été prises en compte, et par la valeur de , au-dessus de 20eV. Dans les equations du mouvement, l’introduction d ‘un couplage électrostatique entre les deux types d ‘oscillations s’est révélé infructueux; par ailleurs, l’équation (1), appliquée au sulfure de Molybdène (MoS2), en tenant compte des 6 electrons 7r et des 12 electrons a, a donné un accord trés satisfaisant avec la courbe expérimentale de Zeppenfeld, reportée par J.A. Wilson et A.D. Yoffe.’° Les fréquences de plasma observées sont sensiblement données par c~= 0 (en négligeant l’amortissement), et sont donc les racines w et w~de 1’é~uation(2).
4— w
-
,-:
: courbes tracées a partir courbes déportées par
(w~+ w~+ W~T+ wT) w2+ ~ + + + + W~W~T 0
Cette formule precise la relation existant entre les oscillations de plasma (11w et 11w ~), calculées a partir de la formule de Lorentz, et celles données par: hw~ = (n~e2/m
c~)h/2
On notera d’ailleurs que, dans la théorie des electrons libres (w 1 T = WZT = 0), les electrons 7T et a oscilleraient ensemble a la pulsation w~2= w~ w~. -~
La fonction Im (1/c) calculée, présente 2 pics é 7,5eV et 28eV, que l’on peut comparer avec La position des pertes d’énergie observées a 7,2eV et 27eV par Zeppenfeld, quand k~est perpendiculaire a c. (b) Quand E est parallèle
a
c
Les régles de selection n’autorisent que des transitions de parité inverse [se reporter é (7) et
Vol.8, No.7
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547
(8)]; les transitions individuelles sont alors différentes, mais ne justifient pas a elles seules la profonde anisotropie observée (3) et (5). Le nombre d’Clectrons effectifs n et n2’ doit être
Elle doit aussi rendre compte de Ia variation anormale de l’intensité des pertes d’énergie en fonction de l’angle de diffusion, ~
profondément modifié, et cette modification doit permettre d’expliquer phénoménologiquement l’anisotropie observée dana l’Al.N, et la situation ambig’üe du MoS2. ~
Remerciements Je remercie MM. les Professeurs Tossati et Bassani pour m’avoir communiqué leur maiiuscrit avant publication. —
BIBLIOGRAPHIE 1. 2.
TAFT E.A. et PHILIPP H.R., Phys. Rev. 138, 197 (1965). GREENAWAY D.L., HARBEKE G., BASSANI F. et TOSSATI E., Phys. Rev. 178, 1340 (1969).
3.
ZEPPENFELD K., Z. Phys. 211, 391 (1968).
4.
LIANG W.Y. et CUNDY S.L., Phil. Mag. 19, 1031 (1969).
5. 6.
CAZAUX J., Compt. Rendus Acad. Sci. 269, 70 (1969). ICHIKAWA Y.H., Phys. Rev. 109, 653 (1958).
7.
TOSSATI E. et BASSANI F., 11 nuovo Cimento
8.
BASSANI F. et PASTORI G., II nuovo Cimento 50B, 95 (1967).
9.
CAZAUX J.,
10.
(a
(a paraitre).
paraitre).
WILSON J.A. et YOFFE A.D., Adv. Phys. 18, 255 (1969).
Applying the Lorentz classical theory with 2 types of electrons (iT and a), the author finds the analytical behaviour of c(w) in graphite (3—30eV energy range) when E is perpendicular to ‘C’ axis. Agreement between this rough theory and experiments is very good. Starting from this point of view, phenomenological explanations of electron energy losses anisotropy and dielectric constant in this frequency range can be made.
Vol. 8, pp. 545—547, 1970.
Pergamon Press.
Printed in Great Britain
SUR LA CONSTANTE DIELECTRIQUE DU GRAPHITE DANS L’ULTRAVIOLET Jacques Cazaux Laboratoire de Physique du Milieu Cristallin (Reçu le 10
fevTier
—
College de France
—
Paris V°
1970 par M. Balanski)
On peut trouver le comportement analytique de (w) dans le graphite (3—30eV E .i. c), en appliquant la théorie classique de Lorentz ~ deux types d ‘oscillateurs (~et a). —
L’accord entre cette théorie et l’expérience est satisfaisant, compte tenu de la simplicité du modèle adopté, et peut servir de guide pout expliquer l’anisotropie observée par les pertes d’énergie caractéristiques et l’étude de la constante diélectrique dans ce domaine Cnergétique.
LE GRAPHiTE a fait, récemment, l’objet d’études expérimentales nombreuses, tant du point de vue de l’optique dans l’ultraviolet que du point de
Unites MKSA dans l’hypothése oil l’électron considéré effectue une transition d’énergie 11w1 T dans le domaine 3—30eV.
vue des pertesd’énergie caractéristiques. ~ Dans le domaine Cnergétique (3—30eV), les pertes d’énergie et la fonction Im (1)/c présentent 2 maxima principaux: l’un variant entre 4,5eV (El/c) et 7,2eV (E £ c) est attribué aux oscillations de plasma des electrons 7T (bien que la valeur théorique soit plus Clevée: hw1 12,5eV), l’autre variant entre 19eV (E/c)et 27eV (Eic), est généralement attribué aux oscillations collectives des electrons ~ + a (hw l+2~ 25eV). =
Les explications théoriques 1,2,6,7 fournies ne justifient pas ces assertions, ni nederendent compte analytiquement de 1‘evolution (w).
E est perpendiculaire a c Les transitions considérées sont de même parité (7) et (8): (7T ~‘, a-. a) les n1 electrons 71, et les n2 electrons a (par unite de volume) (a)
—
.-.
peuvent tous effectuer respectivement les transitions ~t T et W2~.,[se reporter, par exemple, ala courbe ~eff= f(w)de (1)]. On en déduit: =
~ + 1
1
+
2 ~
—
w + w2)
iy 1w
Pourtant, on peut décrire schématiquement les phénomCnes observes en développant le calcul classique de Lorentz appliqué aux isolants, en tenant 2 compte des deux types d’oscillateurs 77 et a. L’élongation X 1 d’un Clectron sous l’action du champ électrique alternatif de l’onde sera: 2)+ i y X1 m(w~T—ewEo 12w
+
(2
—
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j y2w
Pour tester la validité de cc modèle sommaire, nous avons compare les courbes expCrimentales (1) et (7) avec lesprenant: courbes calculées é partir de l’équation (1), en ~
11w.
=
,J
e~
(i
1,2)
~—
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soit 12,5eV et ~21,6eV14eV WIT ~ 4eV (Q~ Q~)(1)(8)et (Q~-. Q~g)(1)(8)~ —
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E[eV) FIG. 1. Variation de c~et 2~ en fonction de w (Eo c) pour le graphite. de l’équation 1. : courbes expérimentales de Taft et Philipp (1) Tossati et Bassani (7).
- . -.
= w présentés la figure montrent obtenus que l’allure 1/5,a 72= w2/5.(1), Lesetrésultats sont générale de la courbe théorique rend bien compte des phénomènes observes (les seuls écarts notables concernent l’amplitude de ~ et 2 dans Ic domaine 0—5eV, cc qui est peut-être explique par le fait que les transitions dans Ic visible
n’ont pas été prises en compte, et par la valeur de , au-dessus de 20eV. Dans les equations du mouvement, l’introduction d ‘un couplage électrostatique entre les deux types d ‘oscillations s’est révélé infructueux; par ailleurs, l’équation (1), appliquée au sulfure de Molybdène (MoS2), en tenant compte des 6 electrons 7r et des 12 electrons a, a donné un accord trés satisfaisant avec la courbe expérimentale de Zeppenfeld, reportée par J.A. Wilson et A.D. Yoffe.’° Les fréquences de plasma observées sont sensiblement données par c~= 0 (en négligeant l’amortissement), et sont donc les racines w et w~de 1’é~uation(2).
4— w
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: courbes tracées a partir courbes déportées par
(w~+ w~+ W~T+ wT) w2+ ~ + + + + W~W~T 0
Cette formule precise la relation existant entre les oscillations de plasma (11w et 11w ~), calculées a partir de la formule de Lorentz, et celles données par: hw~ = (n~e2/m
c~)h/2
On notera d’ailleurs que, dans la théorie des electrons libres (w 1 T = WZT = 0), les electrons 7T et a oscilleraient ensemble a la pulsation w~2= w~ w~. -~
La fonction Im (1/c) calculée, présente 2 pics é 7,5eV et 28eV, que l’on peut comparer avec La position des pertes d’énergie observées a 7,2eV et 27eV par Zeppenfeld, quand k~est perpendiculaire a c. (b) Quand E est parallèle
a
c
Les régles de selection n’autorisent que des transitions de parité inverse [se reporter é (7) et
Vol.8, No.7
LA CONSTANTE DIELECTRIQUE DU GRAPHITE
547
(8)]; les transitions individuelles sont alors différentes, mais ne justifient pas a elles seules la profonde anisotropie observée (3) et (5). Le nombre d’Clectrons effectifs n et n2’ doit être
Elle doit aussi rendre compte de Ia variation anormale de l’intensité des pertes d’énergie en fonction de l’angle de diffusion, ~
profondément modifié, et cette modification doit permettre d’expliquer phénoménologiquement l’anisotropie observée dana l’Al.N, et la situation ambig’üe du MoS2. ~
Remerciements Je remercie MM. les Professeurs Tossati et Bassani pour m’avoir communiqué leur maiiuscrit avant publication. —
BIBLIOGRAPHIE 1. 2.
TAFT E.A. et PHILIPP H.R., Phys. Rev. 138, 197 (1965). GREENAWAY D.L., HARBEKE G., BASSANI F. et TOSSATI E., Phys. Rev. 178, 1340 (1969).
3.
ZEPPENFELD K., Z. Phys. 211, 391 (1968).
4.
LIANG W.Y. et CUNDY S.L., Phil. Mag. 19, 1031 (1969).
5. 6.
CAZAUX J., Compt. Rendus Acad. Sci. 269, 70 (1969). ICHIKAWA Y.H., Phys. Rev. 109, 653 (1958).
7.
TOSSATI E. et BASSANI F., 11 nuovo Cimento
8.
BASSANI F. et PASTORI G., II nuovo Cimento 50B, 95 (1967).
9.
CAZAUX J.,
10.
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paraitre).
WILSON J.A. et YOFFE A.D., Adv. Phys. 18, 255 (1969).
Applying the Lorentz classical theory with 2 types of electrons (iT and a), the author finds the analytical behaviour of c(w) in graphite (3—30eV energy range) when E is perpendicular to ‘C’ axis. Agreement between this rough theory and experiments is very good. Starting from this point of view, phenomenological explanations of electron energy losses anisotropy and dielectric constant in this frequency range can be made.