Calcul et mesure des quantites d'helium produites par reactions (n, 2n) et (n, α) dans le beryllium irradie

JOURNAL

OF NUCLEAR

MATERIALS

21 (1967) 337-342. 0

NORTH-HOLLAND

PUBLISHING

CO., AMSTERDAM

CALCUL ET MESURE DES QUANTITES D’HELIUM PRODUITES PAR REACTIONS (n, 2n) ET ( n, a) DANS LE BERYLLIUM IRRADIE Y.

DROULERS

*, G. PLEYBER

*, Y.

CARTERET

t, R.

LUCAS + et J. BAREAU

++

Centres d’Etudes Nucldairee de Grenoble et de Saclay, Prance Repu le 14 Novembre

Les quitntites irradiit dans calculees obtenus

d’helium un

flux

formees

et meaurees.

a given

dans du beryllium

de neutrons L’accord

rapides

entre

ont

the

les result&s

de neutrons

donne,

pour un

si la dose de neutrons

mesurer

une

dose

neutronique

dans le spectre

si la

section

de neutrons

con-

sider+ est connue.

Werten,

1.

analysis

in

irradiated

beryllium

of a mean effective

permits

cross-section,

the

berechnet

une reaction

(n,

tBe+2n,

24 seuil= 1,85 MeV.

(1)

CEN-Grenoble

t

CEN-Saclay

Es

zwischen den die

in bestrahlten

KlBrungen:

eines mittleren

effektiven

Quer-

fur ein gegebenes Neutronenspektrum,

Abschiitzung

bekannt

der Neutronendosis, Querschnitt

une reaction

:He L

ent-

ausgesetzt

und denjenigen,

erlaubt folgende

ist. wenn der mitt-

in dem

bekannt

vorliegenden

ist.

(n, 01)

:Be + n -+ :He + iHe, :Li. La periode

seuil=0,71

T est de

!Li + nth ,“+ He f Pour la reaction et pour la reaction

iHe+nth

MeV. (2) 0,6 sec.

:H.

(3)

(2) 0= 60 a 100 mbarn (3) a= 838 barn

:H + iHe,

T=

+

12,5

an.

TLC+ :H,

avec c= 4.790 barn. La quantite d’helium form&e dans un Bchantillon de beryllium peut etre determinee experimentalement 3-10), mais les resultats cites par differents

- Service des Piles.

- DPA/DM/CS/ER.

CEN-Grenoble

wurden

Neutronenspektrum

(duree de 2 atomes

Pour la reaction (l), CT=200 & 600 mbarn selon l’energie des neutrons. *

relevant

und gemessen.

Die Heliumanalyse

Die Berechmmg

2.

Le noyau de :Be, t&s instable vie lo-16 s), donne naissance a d’helium. :Be + 2,4He.

tt

wurde

lere effektive

:

for

Les neutrons rapides provoquent la formation d’helium dans le beryllium irradie par deux reactions nucleaires I) :

iBe+n+

in

in Berylliumproben

wenn die Neutronendosis 2.

Introduction

1.

welche

die berechnet

schnittes,

samples

irradiated in a flux of fast neutrons were calculated Agreement was satisfactory. and also measured. (i) calculation

truss-section

is known.

gemessen wurden. 1.

Helium

waren,

Berylliumproben

of helium formed in beryllium

dose is

of the neutron dose if

besteht befriedigende iibereinstimmung

efficece moyenne

The quantity

if the neutron

steht, die einem schnellen Neutronenfluss worden

ost connue. -de

effective

spectrum

Die Heliummenge,

calculer une section cfficace moyenne,

spectre

spectrum,

irradie

par les neutrons rapides peut permettre: -de

mean

neutron dans du beryllium

neutron

known, and (ii) establishment

Bte

est satisfaisant.

Le dosage de l’helium

1966

- DPA/DM/CS/ER. 337

338

Y.

DROULERS

experimentateurs pour des Bchantillons de beryllium ayant repu, en principe, une meme dose de neutrons rapides sont souvent en net d&accord. C’est ainsi que, pour une dose ramenee a lO%,/cma (E> 1 MeV), les volumes d’helium suivants par gramme de beryllium ont Bte trouves : 20 mma/g d’oxyde

de b&yllium,

ET

AL.

3s &ant la section efhcace moyenne du beryllium pour la reaction (n, a) avec les neutrons d’energie > 1 MeV. Le nombre Ns d’atomes

Devant de telles divergences, on peut se demander ce qu’il y a de comparable dans ces differentes experiences. 11 est possible que ce d&accord provienne du fait que le spectre de neutrons varie dans chaque experience en supposant que les doses de neutrons d’une part, et les volumes d’helium d’autre part, aient 6th correctement mesures. Nous nous sommes done proposes d’irradier du beryllium dans des conditions bien definies, et, connaissant la forme analytique du flux rapide et la valeur des sections efficaces en fonction de l’energie des neutrons, de calculer la quantite d’helium form&e, et de la comparer a la valeur mesuree experimentalement.

form& par

la reaction (3) se calcule en resolvant le systeme d’equations differentielles suivantes :

soit 55 mma/g

(par gramme) de beryllium 2); 57 mms, ref. a); 124 mms, ref. 4) ; 73 mms, ref. 5) ; 25-27 mms/g d’oxyde de beryllium 6) ; 103 mma, ref. 7) ; 67 mma, ref. 8) ; 25 mm3, ref. g, ; 8 mm3, ref. lo).

d’helium

cl N,i/dt=

N 5s 4r-N~i

4th 03.

(4)

NLi &ant le nombre d’atomes de 6Li a l’instant t et as la section efficace d’absorption de 6Li pour les neutrons thermiques. d Ns/dt = NLi

Ns=N+r -N

{(+r 52)/(&h

03)}[1

4th

~3,

(5)

32 t-exp

(-‘#‘th

03 t)].

(6)

La quantite totale d’helium formee est done: Ni -t-N2 + N3 = 2N4,& - N{(&

& &ant mbarn

32)/(&h

de l’ordre

t + 2N+, 52 t

g3)}[1-

‘=p

(-

de quelques

4th

03 t)],

centaines

de

5-2&ant de l’ordre de quelques dizaines de mbarn et CTQ valant 838 barn, il est facile de voir que pour des doses Blevees: N(&

52)/(&h

~3))

<

2N$r

51 t -I 2Nq5,52

t.

On a alors: Calcul de la qua&it6

2. 2.1.

CALCUL

Soit:

DE

LA

d’hklium formCe

SECTION

EFFICACE

N =le nombre d’atomes de 9Be par gramme, & = le flux rapide en n/cm2. s d’energie superieure a 1 MeV, 4th = le flux thermique.

Le nombre Ni d’atomes la reaction (1) est : Ni=2

d’helium form& par

N+,slt,

61 &ant la section efficace moyenne du berillium pour la reaction (n, d’energie > 1 MeV.

2n)

Le nombre Na d’atomes reaction (2) est :

avec

N1 -I-N2 --+N3 N N& (2~3 + 2~7~)t.

TOTALE

les neutrons

Pour de faibles doses: l-_xp(-~th~3t)N~th~3t

et: NimtNs;N,=N$,

(2

N2 = N+r 52 t,

par la

t.

Par consequent, la quantite d’helium formee est directement proportionnelle a la dose de neutrons rapides et a la section efficace totale que l’on peut definir de la man&e suivante: Ztot.= 2 &+ pour

de faibles

doses

&ot. = 2(& + d’He form&

31+32)

52,

(quelques

10lg),

52),

pour des doses Blevees (> 1021). Si la section efkace totale peut &re calculee pour un spectre de neutrons-donne, la deter-

CALCUL

mination

de l’helium

ET

MESURE

DESQUANTITES

form6 doit permettre

mesure du flux de neutrons

339

D'HELIUM

I+(E) = 13{E”*5 exp (- 0,775 E) +

la

rapides.

+dE5 exp (-BE)}, oh apparaissent :

2.2.

CALCULDELASECTIONEFFICACEMOYENNE POUR

La

DES NEUTRONS

section

eRicace

D%NERO;IE

moyenne

> 1 MeV

au-dessus

de

1 MeV s’ecrit: Co a=

s s

en E”y5 exp ( - 0,7753) ayant

la forme d’un flux de fission, -une composante en dE5 exp (--BE) oti les coefficients /? et d sont caracteristiques du spectre consider6 et varient pour chaque position d’irradiation.

e(E) d (E) dE “, 4 (E)dE

- une composante

Leur determination

’

1MeV

experimentale

se fait a

partir de mesures d’activites sur des detecteurs a seuil. Pour cela, on utilise les reactions:

oa: E est l’energie des neutrons en MeV, (T (E) la section efficace de la reaction conside&e, + (E) la fonction de distribution Bnergetique des neutrons. Le calcul des sections efficaces moyennes a et6 effect& pour les reactions (n, 2n) et (n, K) a partir des courbes 11-13) de la fig. 1 et pour une fonction q3(E) representant le flux de neutrons de la .pile piscine Silo6 dans laquelle les irradiations ont et6 faites 14).

5sNi (n, p) 5sC0,

seuil 2,79 MeV,

27Al (n, a) 24Na,

seuil 7,5 MeV.

De cette man&e, on peut classer les spectres de neutrons a l’aide de l’indice Q defini par Droulers et Meunier 15). Q= {A (Ni)/A (Al)) {OF W)/OF A:

integrale

UF:

SeCtiOn

(Ni)},

d’activation,

efiCaCe

moyenne

sous le spectre de

fission.

fMillibarns

1

Fig.

2

4

1. Sections efficaces (n, 2n)

6 (1) Hiifele;

8

10

(2) et (3) Balian et Gillet; (n, a)

14 (4) Howerton.

340

3.

Y.

DROULERS

ET

ExpCrimentation

3.1.

eau par passage sur une colonne d’oxyde de cuivre maintenu a 300” C. On extrait alors les

IRRADIATION

Douze

Bchantillons

cylindrique

de beryllium,

gaz residuels. L’helium est dose par chromatographie gazeuse, en utilisant l’argon comme gaz

de forme

(poids N 2 g), ont 6th irradies dans

porteur. La precision estimee a 5 %.

des ampoules de silice, soudees sous vide, ellesmemes disposees dans des conteneurs en aluminium maintenus a la temperature de l’eau du reacteur Silo& On peut calculer que la temperature

AL.

4.

de la silice, dans les emplacements

de la mesure peut etre

RCsultats Dans le tableau

1, les resultats

sont don&s

oh le flux y Btait le plus Bleve, pouvait atteindre de 250” a 300” C et celle du beryllium 400” a 500” C. Chaque ampoule Btait munie de detec-

pour quatre positions dans le reacteur Silo&, caracterisee chacune par son indice de spectre Q.

teurs de flux en titane (deux detecteurs diametralement opposes au niveau de l’echantillon de beryllium).

des volumes contenus dans l’ampoule de silice et dans le beryllium. On a trouve de 3 & 6 o/o de l’helium total en phase gazeuse. Les deux nombres marqu& d’un asterisque sont entaches d’une erreur par defaut, les ampoules ayant Bte cassees pendant l’ouverture des conteneurs en aluminium. Les doses neutroniques ont 6th determinees a l’aide de detecteurs de titane par la methode qui consiste en un Btalonnage du titane par rapport au nickel dans les divers emplacements

3.2.

MESURE

DE L’H~LIUM

Les volumes d’helium mesures sont la somme

FORMI?

L’helium contenu dans les ampoules a et& r&up&e en brisant I’ampoule sous vide dans un appareil permettant la recuperation des gaz. L’helium retenu dans le beryllium a et& extrait par dissolution du metal dans l’acide sulfurique sous vide. L’hydrogene forme par la reaction est transform6 quantitativement en

experimentaux. 1

TABLEAU

Volumes

e

(23)

d’helium

et sections efkaces

: resultats calcules et experimentaux

(2,

&Sk.

8Ni

(mb)

WI

53

649

*

HBlium

+rt

: 10i9n/cm2)

0,73

*

298

268

52,5

588,5

165

158

O,8

240

52,2

532,2

151

0,82

230

52,l

512,l

149

&nes.

991

9,85

609

0,83

13,4

12,7

624

0,83

13,4

12,4

590

0,63 0,75

932 11

922 11,6

632

193

19

17,8 +

560

595

1.3

17.2

17

532

292 2,7

29,15 35,8

26,4 + 34

490 510

2,ll

27

27

2,84 3,35

36,2 42,7

512 480 500

3x1 represente la section efficace de la reaction Ni 58 (n p) Co 58 moyennee

d’energie superieure a 1 MeV. t Valeurs entachees d’une erreur par defaut pouvant

l-

W)

talc.

0,61 0,66

(ems/g)

atteindre

3 a 6 %.

I

34,l 41,3

sous le spectre de neutrons

CALCUL

ET

MESURE

Quant aux sections efficaces moyennes,

DES

QUANTITES

mentalement

81 et

et critique

des differentes

d’une part, et des sections efficaces

calculees et mesurees d’autre part. L’accord entre les differentes valeurs peut Btre consider6 comme satisfaisant. Sur la fig. 2, on a represent6 la variation de la section efficace moyenne en fonction de l’indice de spectre. Les points experimentaux

172respectivement pour les reactions (n, 2n), et (n, a), elles sont obtenues selon la methode d&rite precedemment en utilisant la courbe I de la fig. 1, de preference aux courbes II et III. La courbe I resulte, en effet, d’une etude comparative

341

D’HELIUM

valeurs

de sections efficaces determinees par differents auteurs. Les courbes II et III sont calculees

se placent

par application de la methode d’interaction directe a la reaction d’ejection 9Be (n, 2n) sBe.

de determiner la quantite d’helium formee dans le beryllium pour une certaine dose de neutrons

La section efficace totale Zt,,t. est don&e par la relation s:t,,t.= 2 si+ 52, les doses de neutrons reques n’excedant pas quelques lo19 nvt. Le nombre d’atomes d’helium calcule est done &t. +N (N &ant le nombre d’atomes de beryllium et #Jla dose repue) et le volume d’helium calcule est en cm3/g: Vcalc. = 2,49 x lo3 C$5ca~c. La section efficace moyenne totale mesuree omes. est don&e par la relation:

rapides

V exp. = 2,49 x lo3 4 &es., Vexp. &ant le volume 5.

d’helium

experimental.

Discussion

Le tableau 1 permet la comparison des volumes d’helium calcules et d&ermines experi-

bien sur la courbe

calculee.

Sur la fig. 3, on trouve un abaque permettant

et pour un indice de spectre don& et ~=0,8). Inversement, une mesure d’helium peut servir a determiner une dose neutronique, si l’indice de spectre est connu. Sous reserve de multiplier les points de mesure afin d’augmenter la precision sur &,,tai, l’utilisation du beryllium comme detecteur de flux rapide peut etre envisagee dans des conditions ou les detecteurs classiques par activation ne peuvent Btre employ&. L’avantage d’un tel detecteur sur les detecteurs par activation est de permettre une mesure dans des flux t&s variables dans le temps, pour des dukes d’irradiation t&s longues puisque la grandeur mesuree est rigoureusement proportionnelle au nombre de reactions nucleaires

Section efficace moyenne de formation d’hilium FM,, 2 k+q

(~=0,7

-

Courbe 0

calculie

Points de mesuro

600

Fig.

2.

Section eficace

moyenne

totele

en fonction

de I’indice de speck-e.

342

Y.

DROULERS

0

40

ET

AL.

et a! fortiori

pour

comparer

des irr~iations

effect&es dans des r&acteurs diffkents. Les quantit& d’hdlium form&es dans

t HI mm% ,-

bkyllium

du

irradib dans un spectre de neutrons

rapides ont Bti: calcul~es et mesur&es. L’aceord 30

entre ces deux valeurs est satisfaisant. Ainsi, le dosage de l’hr4ium dans du bkryllium irradik par les neutrons

rapides peut permettre:

de calculer une section efEcace pour un spectre de neutrons don&,

20

de neutrons

moyenne, si la dose

est connue.

de mesurer une dose neutronique, si la section eflicace moyenne dans le spectre de neutrons consid& est oonnue.

10

~_.,. Rt!!f&ences 0

Fig.

IO"

3.

Volumes

neutronique

d’hblium

2.104*

en fonction

3.1o’p

de II* dose

pour diffkrents indices de spectre.

I)

F.

Sahai,

CEA

P. Benoist

et J. Horowitz,

Rapport

826 (1958)

9

R. P. Shields, Rapport

ORNL

3164 (1962)

4)

C. E. Ells et E. C. Perrymann,

31 R. S. Hickmann et J. Chute, AAEC (1963) TM/l88 done c\tla dose neutronique, tant que le nombre initial de noyaux de beryllium peut &re consid&Q comme constant, ce qui est le cas jusqu’8 1022 nvt. La connaissance des ph&mm&nes de diffusion dans certaines conditions exp&imentales devrait permettre de fixer le champ d’application d’un tel d&ecteur.

(1959)

“1

J.

4 (1961)

B.

Conclusion

L’influence du spectre de neutrons SW la formation d’hdlium dans du bkyllium est importante. 11 faut en tenir compte pour interpreter les rt%ultats obtenus dans divers emlslacements d’irradiation d’un mhme rkacteur

P.

Walters

et R.

S. Barnes,

(1961) AERE/R/3769

(1961)

M. J. Bennet,t, N. W. Crick, P. C. Blythe et J. E. Antill,

@) J.

J. Nucl.

Mat.

W.

17 (1965)

60

R. Stehn, The metal Beryllium, (1955)

Heefele,

Am.

Sot. for

ch. 6

101 J. E. Evans, ID0

11)

1

285 G.

R. S. Barnes,

Metals

6.

Rich,

AERE/R~3604

9 9)

Mat.

J. B. Rich, G. P. Walters et R. S. Barnes, J. Nucl. Mat.

9

J. Nucl.

73

ORNL

16.364 2779

(1956) (1959)

12) R. Balian et V. Gillet, J. Phys. Redimn (1958)

9 14) 19

10 et (1960) 351 R. J. Howerton, UCRL

5351 (1958)

J. P. Genthon,

CEA

Y.

Droulers

(1964)

Rapport

et, C. Meunier,

2403

Rapport

(1964) CEA

2536