Caractéristiques de deux générateurs d'indium 113m

International

Journal of Applied Radiation and Isotopes, 1970, Vol. 21, pp. 599406.

Pergamon Press. Printed in Northern Ireland

Caractkristiques de Deux Ghkateurs D’Indium 113~2 Laboratoire

R. J. ROUSSELIN et Cl. GAUTHIER Central des Ponts et ChausCes, 58 Boulevard Lefebvre, Paris 15, France (Received 2 February 1970)

Quelques caracttristiques de l’Etain 113 et de l’Indium 113m sont examintes. Les rendements de l’tlution de l’Indium 113m sont mesurts pour deux gentrateurs Sn-In ainsi que les contaminations de l’tluat. La ptriode de 113mIn a Ctt mesuree, la valeur trouvte est de 99,8 f. 0,2 mn. CHARACTERISTICS

OF TWO

INDIUM

113m GENERATORS

Some characteristics of Tin 113 and Indium 113m are examined. The outputs of the Indium 113m elution are measured for two Sn-In generators as also the contaminations of the eluate. The 113mIn half life has been measured, the value is 99.8 k 0.2 mn. XAPAHTEPIICTBKII PaCCM3TpHEUOTCH l’eHt?paTOpOB,-OJIOBa

HeKOTOpbIt? (SIl)

II

ABYX

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aarpnauerina 3ntoara. l43Mepen Taioke nepnon nonypacnwa MkiH. DIE

I’EHEPATOPOB

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EIGENSCHAFTEN

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113 M. 113

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113

AByX M

II

paaua 99,8 i 0,2

In 113 m GENERATOREN

Es werden einige Eigenschaften von Zinn 113 und Indium 113 m gepriift. Die Ausgangsleistungen der Indium 113 m-Elution werden fur zwei Sn-In-Generatoren gemessen, ebenso die Verseuchung des Eluats. Die Halbwertzeit des In 113 m wurdegemessen, sie betrlgt 99,8 & 0,2 min.

1. INTRODUCTION avec sources radioactives non scellees presente certaines sujetions bien connues. Au Laboratoire Central des Ponts et Chaussees, aprb un inventaire non exhaustif des . . applications rentables des traceurs radioactifs, nous avons recherche un compromis. La plupart des problemes necessitent de dttecter l’emetteur rtpandu dans des materiaux de masse specifique comprise entre 1 et 2,5 g/cm3. Dans un grand nombre de nos etudes, les durtes d’investigations sont courtes. Les mesures sur les ecoulements d’eau en surface sont L’EXP~RIMENTATION

interessantes pendant des durees variable de 10 min a 1 hr. L’Ctude des melanges dans les fabrications de materiaux routiers necessitera vraisemblablement un temps de 1 a 3 hr entre la fabrication du marquage et la fin des mesures. On souhaite que la majorite de nos recherches aboutissent a des mesures in-situ. Notre choix s’est port6 sur 1’Indium 113m. Ce radio-element est produit par la capture Clectronique de 1’Etain 113. L’Etain 113 est obtenu par irradiation de 1’Isotope 112 avec des neutrons thermiques. La transition isomerique de 1’Indium 113m fait apparaitre un photon de 392 keV dans environ 60 pour cent des cas et un electron de 599

600

R. J. Rousselin et Cl. Gauthier

conversion pour le reste des dCsintCgrations.t’) L’tnergie du photon correspond a une pCnCtration t&s utilisable dans les materiaux qui nous inttressent. La ptriode est de 99,8 min et 1’Indium 113m est classe dans le groupe de toxicite III. Sa concentration maximale admissible en solution dans l’eau, pour les travailleurs, est de 10e2 Ci/ms.t2) La toxicite de ce radioelement est done t&s faible. La ptriode est telle que l’on est assure qu’il n’y a plus pollution du site d’exptrience 24 hr ou 48 hr aprts la fin des mesures. Cette dernitre condition n’est rtalisee que si le radioelement peut &re produit tres pur. La sensibilite de detection dans l’eau est importante. Avec un cristal d’Iodure de Sodium active au Thallium de dimensions 1 x 1,5 in. pour un seuil de detection b 50 keV, on obtient 6000 chocs par seconde pour une concentration de 10m3 ,&i par cm3, dans un cylindre de diamttre 50 cm et de hauteur 50 cm, le detecteur &ant immerge au centre du volume. D’autre part, 1’Indium est un Clement chimique facile g complexer par 1’E.D.T.A. 11 est de plus, favorable au marquage de mintraux. En le radioelement complexant avec l’E.D.T.A., un test de marquage de l’eau effectui sur de la silice, avec une surface specifique de 475 cm2 par gramme d’eau, donne une perte de radioactivite de 6 pour cent par accrochage sur la silice apres 2 hr de contact, de lo-* mole par pour une concentration litre. L’approvisionnement en Indium 113m est simplifit g&e g la periode de 1’Etain 113 qui est de 119 jours. 2. PRINCIPE

DES

GENERATEURS

La production de 1’Indium 113m est rCalisCe par tlution. L’Etain est fixC sur des zircons. L’Cluant est une solution d’acide chlorhydrique deci-normale pour nos deux gCntrateurs. Les caracteristiques que nous souhaitons avoir avec ces generateurs sont: Rendement d’elution ilevt; DurCe de l’tlution reduite; Volume de l’eluat de quelques ems B 10cm3; Contamination de l’eluat la plus faible possible.

Le rendement d’tlution intervient dans le prix de revient du systtme. La durte de l’elution intervient dans la mesure du rendement d’elution et de la contamination. Le volume de l’eluat contenant une fraction elevte de l’activite totale possible doit &re faible pour que l’activitt volumique soit tlevte. La contamination de l’tluat par des radioelements autres que 1’Indium 113m doit etre faible pour simplifier les mesures et limiter la toxicitt. Le rendement et la durte d’tlution sont principalement fonctions des caracteristiques de fixation de 1’Etain. Le volume de l’eluat, pour obtenir une fraction don&e de l’activite maximale est fonction de la quantite d’Etain qu’il est possible de fixer par unite de masse du support et de la proportion d’Etain 113 dans l’tchantillon fix&

La contamination de l’tluat est fonction de la selectivite de l’tlution par rapport B tous les elements chimiques presents. Nous ne nous interessons en fait qu’a la contamination par les elements radioactifs. L’Etain nature1 a dix isotopes stables qui peuvent tous itre irradits par les neutrons thermiques. Les abondances isotopiques dans le melange nature1 et les ptriodes des produits des diverses reactions sont telles que par irradiation, on doit redouter essentiellement la formation des isotopes 117m, 119m, 125m et 125 de 1’Etain. 11 est done ntcessaire que l’tluat ne soit pas pollue par ces radioelements. Quelques exemples montrent l’efficacitt dune Clution dans.(3) Dans l’etat actuel des connaissances, les possibilitts de fixation de 1’Etain sont limittes, de sorte que pour reduire le volume d’tlution, il faut avoir une activitt massique en Etain 113 la plus ClevCe que possible. Les flux de neutrons thermiques dont on dispose actuellement, la section efficace de la reaction lr2Sn + n -+ 113Sn, l’abondance isotopique naturelle de 1’Etain 112 (1 pour cent) et la periode de 1’Etain 113 font, qu’il est tres interessant d’enrichir l’tchantillon nature1 d’Etain en isotope 112 pour gagner en activitt massique d’Etain 113. De ce fait, la selectivite de l’tlution vis a vis des produits des reactions dues aux autres isotopes de l’tchantillon nature1

Caract&tiques de dew ghthteurs d’indium113m d’Etain a moins d’importance et la contamination est due principalement B I’Etain 113.

Nous appelons rendement d’Clution, le rapport de l’activid de 1’Indium 113m extrait a l’activitt de 1’Etain 113 B la date de l’tlution. Pour suivre I’kolution du gkntrateur, nous avons effect& les mesures sur des tlutions oh le couple l13Sn 113mIn ttait au prkalable en Cquilibre radioactif. Nous appelons contamination de l’kluat, le rapport de I’activid des ClCments contaminants B 1’activitC de 1’Indium au moment de I’extraction. 4. REGENERATION DE

DE

L’ACTIVITE

chaque tlution, la dans le gkntrateur pour instant initial I’Indium est nulle,

15

10

5

0

Froctbn * I’octiviti rrmximum rlcupeide da”, I. cas dYhJtiir wcersivl?s bmpte non tmu du mnhnent d’htign)

90 80

70

x,4c ,M

zc

I

4

IC

I

c

A, Avec

r

50

60

L’INDIUM

Si nous admettons qu’g quantitk d’Indium restant est ntgligeable, en prenant le moment oti I’activitC de on oeut tcrire

P

tlx

3. DEFINITIONS

601

=

A

FIG. 1. RegCntration de llsmIn.

A, = activitk de I’Etain 113 au temps t A, = activitC de I’Indium 113m au temps t 1, = constante de d&integration de I’Etain 113 1, = constante de dCsintCgration de 1’Indium 113m TI = pCriode de 1’Etain 113 (119 jours) T, = ptriode de I’Indium 113m (99,8 m4

en nbgligeant

l/T, devant

l/T, et Tz devant

T1. Cette expression de I’activitt? de Hndium permet de connaitre le temps ntcessaire g la reg&tkation d’une fraction don&e de i’activitt totale possible (voir Fig. 1). Fraction de l’activit& regknCr&e Nombre de T, permettant la regeneration Temps de regbnkration, hr

5. GENERATEURS Nous avons acquis deux gCntrateurs. L’activitC initiale en Etain 113 ttait de 25 mCi pour chacun. Le g&Crateur 1 a ttC conGu spkialement g notre demande pour des usages industriels (C.E.A.-St GOBAIN). Le gCn&ateur 2 est un gCnCrateur mCdica1 de conception amtricaine. Dans le gCn&ateur 1 1’Etain fix4 est plact dans une cartouche en matikre plastique. La circulation de la solution dans cette cartouche est assurke par une pompe a piston. Le volume total pour une Clution peut &tre La durCe d’koulement des 40 de 40 cm3. cm3 est de 6 min. La cartouche radioactive est entourCe de plomb, ainsi que le rkipient oh est Une Clectro-vanne assure la rey I’tluat. coupure du dtbit de la solution &ante. 035

0,75

0,90

0,99

T,

2 T,

3,32 T,

6,65 T,

I,66

3,33

5,55

11,l

R. .I. Rousselin et CL Gauthier

602

Dans le gCnCrateur 2 1’Etain fix& est placC dans un tube de verre et maintenu en place par un verre frittt? Le tout est entour& de plomb. La solution Cluante se met au-dessus du support de 1’Etain avant l’extraction. L’Clution se fait par gravitt. L’Ccoulement de la solution d’acide chlorhydrique est interrompu par un bouchon B la partie supCrieure et g la partie inferieure. Le volume d’Cluat est rCglC g la demande. Pour 5 cm3, la durCe d’une Clution est de l’ordre de 6 min. 6. PRINCIPE

DES

MESURES

Toutes les mesures sont basees sur l’tmission gamma de l’lndium 113m. L’Etain 113 n’est Aprh dCcroissance de pas Cmetteur gamma. l’Indium, il y a tquilibre entre 1’activitC de 1’Etain 113 et 1’Indium produit. Les mesures sont toutes effect&es sur des tchantillons liquides de 10 cm3 dans un cristal puits. Le scintillateur est constitw? d’un cristal I Na (Tl) de 3 x 3 in. suivi d’un photomultiplicateur. Le puits a un diam&tre de 20 mm et une profondeur de 55 mm. Les comptages sont faits sur le pit d’absorption totale du photon de 392 keV. 7. RENDEMENT Gb!rateur

Dans chaque Porte-tchantillon, un entraineur est prtalablement dCposC pour tviter les accrochages susceptibles de modifier Ie rendement de dCtection. Le volume d’Cluat est dCterminC par pesCe. Le comptage de 1’Indium 113m est effect& quelques heures apr& l’extraction, 48 hr apres les comptages l’Clution, sont repris pour dtterminer la concentration en Etain. En 48 hr 1’Indium dtcroit d’un facteur 4,6 x 10s. Gt+drateur 1 L’ttude Porte sur la 130&me Clution environ 13 mois aprts la mise en service. Les rCsultats sont port& sur la Fig. 2. Dans la partie d’activite sptcifique tlevte les p&l&ements ont un volume compris entre 0,7 et 1 cm3. Sur la Fig. 4 est port&e 1’activitC totale extraite en fonction du volume. Ghkateur

2

Le travail est effect& sur la 28tme 6 semaines aprb la mise en service.

Clution,

D’ELUTION

1

La mesure est faite pour un volume d’tluat de 40 cm3 dans tous les cas. Ce rendement &ait de 80 pour cent en Novembre 1967, 70 pour cent en FCvrier 1968, 60 pour cent en Octobre 1968 et 50 pour cent le 27 Novembre 1968 pour la 130Cme extraction. Gkdrateur

2

Ce paramktre n’est pas constant. Avec les 30 premikres tlutions, il est compris entre 85 pour cent et 75 pour cent. Le volume CluC est dans tous les cas de 5 cm3. Les variations sont dues au fait que le support de 1’Etain est sous forme de poudre. Le foisonnement de cette poudre est variable et entraine des modifications dans l’tcoulement de la solution kluante. 8. VARIATIONS SPECIFIQUE

DE L’ACTIVITE DANS L’ELUAT

On pro&de g une Clution fraction&e, directement dans les tubes Porte-tchantillon.

FIG. 2. Activitt spCcifique de 113mIn en fonction du volume Cl&-GCntrateur 1.

Caractkistiques de deux ghhteurs

603

d’indium 113m

FIG. 3. Activite specifique de 113mIn en fonction du:volume tluk-Gtntrateur

FIG. 4. ActivitC totale en fonction du volume Clu&-Gentrateur Les resultats sont port& sur la Fig. 3. Dans la partie d’activite specifique Clevte, les prtltvements ont un volume compris entre 0,05 et 0,l cm3. Sur la Fig. 5 est portee l’activite totale extraite en fonction du volume. 9. CONTAMINATION DU VOLUME

EN FONCTION EXTRAIT

11 n’apparait pratiquement que de 1’Etain 113 dans la pollution de l’tluat. Sur les Fig. 6 et 7 sont portees les contaminaChaque tions en fonction du volume Clue.

2.

1.

point de ces courbes represente le rapport de l‘activite totale d’Etain 113 dans le volume considtre B l’activitt totale d’Indium dans le m&me volume. L’allure des courbes des deux gtrkateurs est Les minima des contaminations assez semblable. correspondent pratiquement aux zones de clue oti l’activite specifique de volume 1’Indium est maximale. En fait, la partie interessante de la courbe se situe au dela du minimum. Dans cette partie, les variations sont faibles.

R. J. Rousselin et Cl. Gauthier

Fxa. 5. Activite totale en fonction du volume tluk-CXnerateur

10. CONTAMINATION DU NOMBRE

EN FONCTION

D’EXTRACTIONS

important. gentralement G&‘rateur

Les premieres extractions ont une contamination relativement importante lo+-IO-* mais elle diminue rapidement. Entre la 18eme et la 127eme extraction esmaximale pa&es sur un an, la contamination obtenue est de 5,6 IO-“; le minimum est de 0,2 10e5 si le temps entre deux Clutions n’est que de quelques dizaines d’heures. Elle augmente sensiblement si ce temps est plus Zontaminotion

-1.5.10-s

2.

L’ensemble des valeurs entre 0,7 et 0,2 10e5.

se

situe

2

L’ensemble des valeurs de la contamination est compris entre 4 X lOA et 0,7 X 10e4. La valeur la plus courante est 1 X lOA. L’ensemble de ces valeurs Porte sur Ies 40 premieres extractions. 11. MESURE

DE LA

L’INDIUM

PERIODE

DE

113 m

La periode de llsrnIn &ant courte, il est ntcessaire de prodder a des corrections de dtcroissance au tours des mesures. En execurant des bilans, des resultats incoherents nous ont fait mettre en doute la valeur de 104 mn

0.5.10-s

I

10

I

20.

FIO. 6. Contamination en fonction du volume

I

50 Volume

I

40 ilud

.cm’

de llsmIn par u3Sn Club-Gtnkrateur

1.

I

2

3

4

5

6

7 Volume

8 bud.ed

FIG. 7. Contamination de llSmIn par 113Sn en fonction du volume tlu&-GtnCrateur 2.

Caract~tiques

to*L____1- iW

de ahx gknirateurs d’indium 113m

200

, 300

605

I 400

Tqmps , min

FIG. 8. Courbe de dtcroissance de nsmIn. que now ulilisions. (4) Nous avons done dttermint la p&ode de In 113m avec une precision suffisante pour nos utilisations. Ces mesures ont ttt effect&es avec: -un cristal puits I Na de 3 x 3 in. ; --une tchelle de stabilisateur de spectre. comptage E.L.A. ; -un Une mesure de periode de cet ordre de grandeur necessite de travailler A des taux de comptage dtcroissants et assex t?levCs. Une correction de pertes de comptage est done ntcessaire. Dans ce but, le temps de resolution de l’ensemble de comptage a CtC d&ermine. Cette mesure a ttC faite avec 1’Etain 113 en tquilibre radioactif avec sont descendant 1’Indium 113m. Les comptages sont effect& dans une bande d’tnergie centree sur le pit

d’absorption totale correspondant au photons de 392 keV de In 113m. Nous avons alors des conditions de travail strictement identiques avec lr3Sn et 113mIn, sauf que la periode de 119 jours de l13Sn facilite le travail. Pour nos appareils, la mesure a don& un temps de resolution de 5,85 psec. Chaque point de mesure de la ptriode de llsmIn est d&em-&C avec une pr&ision statistique relative constante de 10” pour un intervalle de confiance de 95 pour cent. On applique ensuite la methode des moindres car&s au calcul de la p&ode. Pendant la duree des mesures, la prtcision relative de la stabilisation du gain de l’ensemble de comptage est meilleure que 10”.

606

R. J. Rousselin et Cl. Gauthier

11 est term compte du bruit de fond dans la determination. La contamination de I’Indium 113m par son parent 1’Etain 113 ttait de lo-* pour le cas le plus dkfavorable. La contamination a done pu he nCgligCe pour les 20 points de mesures. La valeur obtenue est de 99,8 & 0,2 mn. Les rhltats sont port& sur la Fig. 8.

Avec le gtnkateur 2, on extrait 90 pour cent de l’activitk dans les 3,3 premiers centimhtres cubes. La contamination est de lo-*. Le rendement d’klution est variable. Un facteur de contamination par 1’Etain de 10d5 est inGressant aussi bien pour les exptrimentations in situ qu’en Laboratoire, parce que les rejets sont polluts essentiellement par l’Indium, de phiode trks courte.

12. CONCLUSIONS Avec le ghtrateur 1, on extrait 90 pour cent de l’activitk dans les 12 premiers centimhtres cubes. La contamination de 1’Cluat surveillke sur une longue phiode s’est stabiliste vers 10-5. Le rendement d’tlution diminue constamment au tours de la vie du systhme, cependant il est tlevt dans les premitres extractions.

REFERENCES C. M. et al. Table of Isotopes. 6th Edn. Wiley, New York. 2. Recommendations of the International Commission on Radiological Protection. I.C.R.P. Publication 2. 3. SUBRAMANIANG. and MCAFFEE J. F. Znt. J. appl. Radiat. Isotopes 18,2 I5 (1967). 4. STROMINGERD., HOLLANDERJ. M. and SEABORG G. ‘I’. Rev. mod. phys. 2, 690 (1958).

‘*

LEDERER