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Mesure de la permeabilite aux gaz de revetements de pyrocarbone
Journal of Nuclear Materials 64 (1977) 228-230 0 North-Holland Publishing Company
MESURE DE LA PERMEABILITE AUX GA2 DE REVETEMENTS DE PYROCARBONE Michel COURT CE. N. de Grenoble, D&artement de M&allurgie, Service d%kaboration et de Radiomdtallurgie, 38 - Grenoble, France Repu le 3 Septembre 1976
1. Introduction
2. Dispositif experimental
Cette note presente une m&ode de mesure de la permeabilite du pyrocarbone constituant l’enrobage des particules fertiles 1 deux couches utilisees dam les Reacteurs a Haute Temperature. Ce pyrocarbone est depose sur un noyau de ThOa en lit fluidis6.a partir d’un hydrocarbure gazeux a 1400°C environ, et il est important que la couche ainsi obtenue retienne le mieux possible les gaz de fission form& au tours de l’irradiation. La mesure du coefficient de permeabilitC permettra d’estimer le reliichement de ces produits de fission hors de la particule. Nous proposons done dans ce qui suit d’evaluer ce parametre 1 l’aide d’un traceur radioactif gazeux: 14C02, Bmetteur /3-.
L’appareil utilise pour ces mesures est represent6 schematiquement sur la fig. 1.11 se compose essentiellement d’un systeme de vide primaire et secondaire, de ballons permettant de stocker le COa actif et le COa inactif et d’un manometre differentiel a mercure pour la mesure du gradient de pression. La cellule de permeabilite (fig. 2) est concue pour se raccorder 1 l’appareil par l’intermediaire de rodages spherlques en verre. L’originalitB de cette cellule reside dam le montage de la particule sur le tube de h&on; le percage du pyrocarbone a un diambtre de 0,3 mm est obtenu au moyen d’un faisceau laser [ 1 ] , et le collage de la particule trouee avec le tube de laiton est assure par de la resine Araldite. La solidite et I’CtanVI1 .w4 -
+7-~-=‘=%y~~ Ml-s
chalne de
4i
vers choina de
Fig. 1. Dispositif expkrimental. 1 - Pompe primaire. 2 - Pompe a diffusion. 3 -‘Ballon de stockage. 4 - Jauge Pirani. 5 - Manomhtre diffirentiel B mercure. 6 - Piige a charbon actif. 7 - Soupape B mercure. 8 - Cellule z?anthra&ne. 9 - Photomultiplicateurs. 10 - Preamplificateurs. 11 - Blindage. 228
plifiees et enregistrees par une chaine de comptage ap propriee. 3. M&ode Le coefficient de permeabilitb a est defini par la relation classique:
Fii. 1. Cellule de perm6abilit6. 1 - Tube laiton. 2 - Particule combustrble. 3 - Rodage sphkrique en verre.
cht?ite d’un tel montage sont pr~~ablement eprouvees par des experiences au cows desquelles des pressions importantes (‘jusqu’a400 bars) sont appliquees a l’intkieur de la particule. En outre, une.radiographie de contr6le (fig. 3) atteste la correction de l’assemblage. Le comptage du gaz marqd fait appel a une technique de scintillation en phase gazeuse. Le scintillateur (anthracbne solide) contenu dans une cellule en lucite est ins&%entre deux photomultiplicateurs travaillant en coincidence. Cette technique permet d’&iminer une forte proportion des signaux parasites. Les imp&ions imises par le photomultiplicateur sont am-
dam laquelle p est la pression moyenne, 4 est le d&bit volumique B la pression p, Ap est la chute de pression B travers la paroi poreuse, s/e est un fact&r geometrique: rapport de la surface d’ecoulement d l’epaisseur traversee. Par ailleurs, Carman [2] a propose pour K une relation qui ne depend que de la structure du corps poreux et des proprie’tes du gaz utilid: _. K=
Bo -y. p+%W,
Bo et K. sont des constantes spkifiques du milieu poreux respectivement relatives a 1’6coulement visqueux et B l’ecoulement de Knudsen, 7)est la viscosite cinematique et 8la vitesse moyenne moleculaire. Le trace de la droite K = f(p) permettra ainsi d’acceder au calcul des coefficients Bo et K. dont les valeurs pourront &tre utiliskes pour cakuler la ~~~abilit~ de n’importe quel gaz. Pratiquement, il suffit d’admettre 4 l’interieur de la particule une certaine quantite de gaz marque a une pression pl, et de controler en fonction du temps l’aug mentation du taux de comptage, done de la pression p2 @rant dam le volume us’situ6 en aval de la particule (initialement ps = 0). Moyennant une theorie simple [3], qui suppose cependant que le materiau soit suffsamment impermeable pour que la variation de p2 soit ndghgeable pendant la mesure, les resultats experimentaux peuvent s’exprimer sous la forme:
c __=_EL,,
co POVO Fig. 3. R~o~ph~ de Passemblage particule - tube hxiton (ies ttches blanches entre Paraldite et le pyrocarbone sont dues B des dip&s de thorium 101sdu perc;ageau laser). Grossissement 50.
(3)
p et 4 ont toujours la m&mesignification, C est le taux de comptage Al’instant t et Co est le taux de comptage obtenu avec un volume de gaz marqud calibn? u. 5 une pression po. Le produit w deduit du trace de 1’6quation (3) est substitud dans (1) afin d’obtenir la valeur de K.
230
M. Court / Pern&abilirk du pyrocarbone
5
I
IS
I
1
L
,
30
46
60
n
knfm
Fig. 4. Perm&abiiite du pyrocarbone:
40
20
Fig. 5. Perm&abilitk du pyrocarbone: pour un m@me lot de fabrication.
(h)
influence de la pression. Fig. 6. Perm&bilit6 du pyrocarbone:
0
)
30
40 teanix
(hl
dispersion des valeurs
4. Kksultats Differentes valeurs du rapport C/Co sont portees en fonction du temps sur la fig.4. Ceci permet de defmir deux droites se rapportant B deux valeurs de p (= Ap/2). Le cakul correspond~t de K conduit a: (0,51 rt:0,02)X 10m8 cm’/s* et (0,95 + 0,17)X 10m8 cm2/s*, respectivement pour Ap = 0,86 bar et Ap = 0,32 bar. Ces resultats montrent l’existence dune permeabilite peu dependante de la pression moyenne, indiquant par la que le regime d’ecoulement de Knudsen est prepondkrnt. Si l’on neghge l’dcoulement visqueux (Bo = 0), on obtient une valeur K, de 2 X 10-l’ cm pour le pyrocarbone consider& * L’ecart sur les valeurs de K reprQsente l’intervalle de confiance au niveau 95%.
essai sur particule etanche.
La fig. 5 resume les resultats relatifs Bquatre particules issues d’un mQme lot de fabrication. Les valeurs de K qui s’en deduisent, bien que faibles, ne prbentent pas une trop grande dispersion. Quant aux mesures effectuees sur un pyrocarbone t&s Btanche, representees sur la fig. 6, elles donnent un ordre de grandeur des performances que Son peut attendre de cette methode de mesure. Les mesures en tours, relatives a des particules plus Stanches, devraient permettre de situer la limite inferieure de la methode. D’autres essais sont projetes notamment aver des particules irradiees en vue de connaitre l’influence de ce facteur sur la permeabilite. Ces resultats seront rapport& ultkieurement.
Remerciements Cauteur remercie A. Gueguen, qui a mis au point et realis le pergage des particules au laser et R. Rant pour les conseils apportes lors de la mise au point de la methode.
Bkbliographie [ 1] A. Gueguen, communication personnelb (1975). 121 P,C. Carman, Flow of gases through porous media (Butterworths Scientific Publications, London 1956). [3] T.R. Jenkins, F. Roberts, UKAEA report, AERE-R 3477 (1961).
MESURE DE LA PERMEABILITE AUX GA2 DE REVETEMENTS DE PYROCARBONE Michel COURT CE. N. de Grenoble, D&artement de M&allurgie, Service d%kaboration et de Radiomdtallurgie, 38 - Grenoble, France Repu le 3 Septembre 1976
1. Introduction
2. Dispositif experimental
Cette note presente une m&ode de mesure de la permeabilite du pyrocarbone constituant l’enrobage des particules fertiles 1 deux couches utilisees dam les Reacteurs a Haute Temperature. Ce pyrocarbone est depose sur un noyau de ThOa en lit fluidis6.a partir d’un hydrocarbure gazeux a 1400°C environ, et il est important que la couche ainsi obtenue retienne le mieux possible les gaz de fission form& au tours de l’irradiation. La mesure du coefficient de permeabilitC permettra d’estimer le reliichement de ces produits de fission hors de la particule. Nous proposons done dans ce qui suit d’evaluer ce parametre 1 l’aide d’un traceur radioactif gazeux: 14C02, Bmetteur /3-.
L’appareil utilise pour ces mesures est represent6 schematiquement sur la fig. 1.11 se compose essentiellement d’un systeme de vide primaire et secondaire, de ballons permettant de stocker le COa actif et le COa inactif et d’un manometre differentiel a mercure pour la mesure du gradient de pression. La cellule de permeabilite (fig. 2) est concue pour se raccorder 1 l’appareil par l’intermediaire de rodages spherlques en verre. L’originalitB de cette cellule reside dam le montage de la particule sur le tube de h&on; le percage du pyrocarbone a un diambtre de 0,3 mm est obtenu au moyen d’un faisceau laser [ 1 ] , et le collage de la particule trouee avec le tube de laiton est assure par de la resine Araldite. La solidite et I’CtanVI1 .w4 -
+7-~-=‘=%y~~ Ml-s
chalne de
4i
vers choina de
Fig. 1. Dispositif expkrimental. 1 - Pompe primaire. 2 - Pompe a diffusion. 3 -‘Ballon de stockage. 4 - Jauge Pirani. 5 - Manomhtre diffirentiel B mercure. 6 - Piige a charbon actif. 7 - Soupape B mercure. 8 - Cellule z?anthra&ne. 9 - Photomultiplicateurs. 10 - Preamplificateurs. 11 - Blindage. 228
plifiees et enregistrees par une chaine de comptage ap propriee. 3. M&ode Le coefficient de permeabilitb a est defini par la relation classique:
Fii. 1. Cellule de perm6abilit6. 1 - Tube laiton. 2 - Particule combustrble. 3 - Rodage sphkrique en verre.
cht?ite d’un tel montage sont pr~~ablement eprouvees par des experiences au cows desquelles des pressions importantes (‘jusqu’a400 bars) sont appliquees a l’intkieur de la particule. En outre, une.radiographie de contr6le (fig. 3) atteste la correction de l’assemblage. Le comptage du gaz marqd fait appel a une technique de scintillation en phase gazeuse. Le scintillateur (anthracbne solide) contenu dans une cellule en lucite est ins&%entre deux photomultiplicateurs travaillant en coincidence. Cette technique permet d’&iminer une forte proportion des signaux parasites. Les imp&ions imises par le photomultiplicateur sont am-
dam laquelle p est la pression moyenne, 4 est le d&bit volumique B la pression p, Ap est la chute de pression B travers la paroi poreuse, s/e est un fact&r geometrique: rapport de la surface d’ecoulement d l’epaisseur traversee. Par ailleurs, Carman [2] a propose pour K une relation qui ne depend que de la structure du corps poreux et des proprie’tes du gaz utilid: _. K=
Bo -y. p+%W,
Bo et K. sont des constantes spkifiques du milieu poreux respectivement relatives a 1’6coulement visqueux et B l’ecoulement de Knudsen, 7)est la viscosite cinematique et 8la vitesse moyenne moleculaire. Le trace de la droite K = f(p) permettra ainsi d’acceder au calcul des coefficients Bo et K. dont les valeurs pourront &tre utiliskes pour cakuler la ~~~abilit~ de n’importe quel gaz. Pratiquement, il suffit d’admettre 4 l’interieur de la particule une certaine quantite de gaz marque a une pression pl, et de controler en fonction du temps l’aug mentation du taux de comptage, done de la pression p2 @rant dam le volume us’situ6 en aval de la particule (initialement ps = 0). Moyennant une theorie simple [3], qui suppose cependant que le materiau soit suffsamment impermeable pour que la variation de p2 soit ndghgeable pendant la mesure, les resultats experimentaux peuvent s’exprimer sous la forme:
c __=_EL,,
co POVO Fig. 3. R~o~ph~ de Passemblage particule - tube hxiton (ies ttches blanches entre Paraldite et le pyrocarbone sont dues B des dip&s de thorium 101sdu perc;ageau laser). Grossissement 50.
(3)
p et 4 ont toujours la m&mesignification, C est le taux de comptage Al’instant t et Co est le taux de comptage obtenu avec un volume de gaz marqud calibn? u. 5 une pression po. Le produit w deduit du trace de 1’6quation (3) est substitud dans (1) afin d’obtenir la valeur de K.
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M. Court / Pern&abilirk du pyrocarbone
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Fig. 4. Perm&abiiite du pyrocarbone:
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Fig. 5. Perm&abilitk du pyrocarbone: pour un m@me lot de fabrication.
(h)
influence de la pression. Fig. 6. Perm&bilit6 du pyrocarbone:
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4. Kksultats Differentes valeurs du rapport C/Co sont portees en fonction du temps sur la fig.4. Ceci permet de defmir deux droites se rapportant B deux valeurs de p (= Ap/2). Le cakul correspond~t de K conduit a: (0,51 rt:0,02)X 10m8 cm’/s* et (0,95 + 0,17)X 10m8 cm2/s*, respectivement pour Ap = 0,86 bar et Ap = 0,32 bar. Ces resultats montrent l’existence dune permeabilite peu dependante de la pression moyenne, indiquant par la que le regime d’ecoulement de Knudsen est prepondkrnt. Si l’on neghge l’dcoulement visqueux (Bo = 0), on obtient une valeur K, de 2 X 10-l’ cm pour le pyrocarbone consider& * L’ecart sur les valeurs de K reprQsente l’intervalle de confiance au niveau 95%.
essai sur particule etanche.
La fig. 5 resume les resultats relatifs Bquatre particules issues d’un mQme lot de fabrication. Les valeurs de K qui s’en deduisent, bien que faibles, ne prbentent pas une trop grande dispersion. Quant aux mesures effectuees sur un pyrocarbone t&s Btanche, representees sur la fig. 6, elles donnent un ordre de grandeur des performances que Son peut attendre de cette methode de mesure. Les mesures en tours, relatives a des particules plus Stanches, devraient permettre de situer la limite inferieure de la methode. D’autres essais sont projetes notamment aver des particules irradiees en vue de connaitre l’influence de ce facteur sur la permeabilite. Ces resultats seront rapport& ultkieurement.
Remerciements Cauteur remercie A. Gueguen, qui a mis au point et realis le pergage des particules au laser et R. Rant pour les conseils apportes lors de la mise au point de la methode.
Bkbliographie [ 1] A. Gueguen, communication personnelb (1975). 121 P,C. Carman, Flow of gases through porous media (Butterworths Scientific Publications, London 1956). [3] T.R. Jenkins, F. Roberts, UKAEA report, AERE-R 3477 (1961).