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Mesure de l'etat d'equilibre entre le radon et ses descendants dans les mines d'uranium
Aerosol Science, 1970, Vol. !, pp. 255 to 264. Pergamon Press. Printed in Great BrRain.
M E S U R E D E L ' E T A T D ' E Q U I L I B R E E N T R E L E R A D O N E T SES D E S C E N D A N T S D A N S LES M I N E S D ' U R A N I U M ALAIN LOPEZ,* ALAIN CHAPUIS,* JACQUES FONTAN,* FRAN{OIS BILLARD'~ et G u Y J. MADELAINE~" Laboratoires Associ6s de Physique des A~rosols
(Received 31 March 1970) Abstract--Two methods are presented for measuring the radioactive eqtfilibrium between radon and its daughter products in French uranium mines. The decay products are collected on a filter and the decrease in = -- activity is observed (a) by ~ -- spectrometry using ap--n junction barrier layer cell and (b) with a photomultiplier for the total count. From the decay curves it is possible to calculate the concentrations of RaA, RaB and RaC. Characteristics of the two methods are given and there is a comparison of the results. Rt~ama6---Deux m6thodes de mesure de l'&tuilibre radioactif entre le Radon et ses descendants dans les mines d'uranium franqaises sont pr6sent6es. La collection des descendants est fare sur filtre et l'6tude de la d~croissance de l'activit6 ,test effectu~e: (a) par spectrom6trie ,, avec une jonction p--n/t barri~re de surface; et (b) avec un ensemble photomultiplicateur par comptage total. L'analyse des courbes de d~croissance permet d'obtenir les concentrations en RaA, RaB, RaC. Les fiabilit6s respectives des deux m6thodes sont donn6es ainsi qu'une comparaison des r6sultats. INTRODUCTION
LA CONNAISSANCEdarts les mines d'uranium de l'6tat d'&tuilibre entre le Radon et ses d e s c e n d a n t s est indispensable p o u r le calcul des doses r6ellement absorb6es p a r les travailleurs (HOLADAY et al., 1957; SHAPIRO, 1954). En F r a n c e ces doses sont mesur6es ~t p a r t i r de la concentration d u R a d o n seul et en s u p p o s a n t que l'6quilibre g l o b a l est 6gal ~t 0,5 (HAMARD et al., 1968). I1 est indispensable de conna~tre la m a r g e de s6curit6 accordde p a r cette m 6 t h o d e (dans le eas d ' u n e d i m i n u t i o n des n o r m e s pe). D e u x m 6 t h o d e s de mesure de l'6quilibre r a d i o a c t i f entre le R a d o n et ses descendants o n t d o n e 6t6 raises au point. 1. P R I N C I P E DES M E T H O D E S ET D I S P O S I T I F S E X P E R I M E N T A U X 1A. Mdthode des C.A.P.J; 1A (i). Principe de la mdthode Elle consiste h 6tudier p e n d a n t 80 minutes la d6croissance de l'activit6 0~ d u d e p 6 t actif d u R a d o n collect6 p a r a s p i r a t i o n de 20 1/mn sur un filtre. Les courbes exp6rimentales, compar6es ~t les courbes th6oriques trac6es p o u r diff6rentes p r o p o r t i o n s de R a A , R a B et R a C p e r m e t t e n t de d6terminer f a , fB, f t . *Centre de Physique Atomique et Nucl6aire, Facult6 des Sciences de Toulouse, France. ?Service Technique d'Etudes de Protection, Commissariat ~t l'Energie Atomique, Centre &Etudes Nucl~tires de Fontenay-aux-Roses, France. :~C.A.P. = Contaminam~tre atmosph6rique portatif. 255
256 ALAINLOPEZ, ALAIN CHAPUlS, JACQUESFONTAN, FRAN~O1SBILLARDet GuY J. MADELAINE
TABLEAU I. NOTATION Les notations utilis6es dans le texte sont definies dans le tableau c i - dessous 222 s6Rn
Elements Symbole Constante radioactive Nombre d'atomes par litre d'air Nombre d'atomes sur le filtre aspiration A la fin de l'aspiration D~croissance Fractions d'tquilibre Rendements
218 s~P°
~
~
21apb s~
Rn
RaA
RaB
An
AA
Qn
QA
~14 . szBl
3
fl
214 s4Po
RaC
RaC'
An
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Noc.
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AA QA f t -- AR Qn
An QB fB -- An QR
Ac Qc fc -- An Qn
pA
a
P :~
:~
p~.'
v = t = t' = to =
d6bit d'aspiration temps pendant l'aspiration temps pendant la dtcroissance temps d'aspiration.
L a R a A et le R a C ' collectts sur le filtre 6mettent des r a y o n n e m e n t s ~ d ' t n e r g i e 6 et 7, 68 MeV. Cette difftrence d ' t n e r g i e i n t r o d u i t des rendements de d t t e c t i o n qui peuvent ~tre difftrents p o u r chacun de ces 2 r a d i o n u c l t i d e s et qui peuvent varier avec le seuil de discrimination de l'61ectronique. On mesure p o u r chaque ensemble le r e n d e m e n t de c o m p t a g e p o u r le R a A et le R a C ' . Les courbes t h t o r i q u e s ont 6t6 t r a c t e s p o u r chaque ensemble. 1A (ii). Dispositifs expdrimentaux Collection des a&osols. Les a t r o s o l s sont collectts p a r aspiration au travers d ' u n e m e m b r a n e millipore ( R A ) d o n t le d i a m & r e des pores est de 1,2 tzm. Le syst~me d ' a s p i r a t i o n fonctionne avec l ' a i r c o m p r i m t ; il est solidaire de l'ensemble de comptage. L'utilisation de cols soniques 6 t a l o n n t s p e r m e t de faire varier le d t b i t d ' a s p i r a t i o n , entre 0,51./mn et 27 l./mn. Le ddtecteur. L'activit6 d u filtre est m e s u r t e avec un scintillateur Z n S (Ag) associ6 h u n P M 53 A V P (Radiotechnique). L'61ectronique associte est a u t o n o m e . 1A (iii). Etalonnage--Ddtermination des rendements de ddtection par le R a A et le RaC' P o u r chaque ensemble de comptage, les variations d u r e n d e m e n t de dbtection sont m e s u r t e s en function de l ' t n e r g i e d u r a y o n n e m e n t qui arrive sur le dttecteur. - - P o u r des 6nergies i n f t r i e u r e s / t 5,48 M e V nous avons utilis6 des sources 6 t a l o n n t e s : 2zzU d ' t n e r g i e 4,82 M e V 239po d ' t n e r g i e 5,15 M e V 241Am d ' t n e r g i e 5,48 M e V
Equilibre entre le Radon et ses descendants dans les mines d'uranium
257
L'ind6termination sur la valeur du rendement obtenu par cette m6thode est 6valu6e
a+2Z. - - P o u r les 6nergies sup6rieures ~t 5,48 MeV nous faisons un pr61~vement de courte dur6e (3 nan au maximum) sur une source de radon. A la fin de l'aspiration nous n'avons pratiquement que du RaA sur le filtre. On 6tudie simultan6ment la d6croissance de l'activit6 de ce filtre sur l'ensemble C.A.P. et sur un ensemble de r6f6rence dont le rendement a 6t6 d6termin6 au pr6alable avec une source 6talonn6e. Le rapport entre ces 2 courbes de d6croissance donne h chaque instant la valeur du rendement de d&ection global. Le temps de pr61~vement 6tant court (3 mn) le rendement de d6tection est peu diff6rent de celui du RaA pendant les premieres minutes de comptage; il est 6gal ~t celui du RaC' au bout de 40 mn. L'ind6termination sur les mesures du rendement de d6tection par cette m6thode est 6valu¢e ~ 4- 3 ~o. - - N o u s avons calcul6, h l'aide d'une m6thode de Monte-Carlo, les rendements th6oriques de chaque ensemble, compte-tenu de leur g6om6trie. Les r6sultats sont regroup6s dans le Tableau 2. En premiere approximation le rendement de d6tection varie peu en forlction de l'6nergie pour le RaA et le RaC'; ceci nous a conduit h d6finir un rendement de d6tection moyen pour ces deux radionucl6ides. 1A (iv). Avantages et inconvdnients de la mdthode Cette m6thode est particuli6rement bien adapt6e pour son utilisation dans les mines d'Uranium. Elle est facile ~t mettre en oeuvre. L'appareillage autonome, robuste et peu encombrant permet de faire des mesures syst6matiques en diff6rents points de pr616vements et par des personnes non sp6cialis6es. Par contre, la pr6cision sur les r6sultats obtenus est relativement faible ( + 10~o). Des v6rifications fr6quentes des rendements de d6tection s'av6rent n6cessaires. lB. Mdthode spectromdtrique 1B (i). Principe de la m~thode On collecte pendant un temps to les a6rosols radioactifs de l'air sur une membrane et on 6tudie au bout d'un temps t' la d6croissance de l'activit6 0~du RaA et du RaC'. Les courbes th6oriques trac6es pour diff6rentes proportions de RaA, RaB et RaC (Lol'EZ, 1969) compar6es aux courbes exp6rimentales donnent: --les rapports fn/fa et fc/fa ---la quantit6 de RaA contenue dans l'air.
Dispositifs exp6rimentaux --Collection des adrosols. Les a6rosols sont collect6s par aspiration au travers d'une
1B (ii).
membrane Millipore, comme lors de la m6thode pr6c6dente. Ce type de filtre permet d'obtenir une bonne r6solution du spectrom~tre, la captation des a6rosols se faisant pratiquement en surface (MADELAINEet PARNIAMPOUR,1967). Afin d'6viter toute contamination du d6tecteur, il est n6cessaire de dissocier le pr616vement de la mesure. I1 en r6sulte un temps de transfert de la membrane sur le d6tecteur dont la valeur dolt ~tre r6duite au minimum ~t cause de la faible p6riode du RaA. Ce temps de transfert est fix6 5 une minute. Le temps de pr61~vement to est de 3 mn, de fagon ~t avoir une bonne pr6cision sur la
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ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPLrIS, JACQUES FONTAN, FRANCOIS BILLARD et G u Y J. MADELAINE
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259
Equilibre entre le Radon et ses descendants dans les mines d’urauium
mesure de la concentration en RaA. Ce temps peut &re augment6 dans les z&es o& l’activitk de l’air est faible ou pour accroitre la prkision sur la mesure de la concentration en RaC’. Le dCtecteur est une jonction p-n B barri&re de surface, silicium de type I?, -lMecteur. r&istivit& 1 000 Q/cm rkalide au laboratoire. La tension de polarisation du dktecteur a 6th fix& ri 90 V, ce qui lui confke une Iargeur de zone desert& de 150 pm, bien supkieure au parcours des fc du RaA et du Rat’ dans le dtftecteur (respectivem~t 30 ,um et 43 pm). La surface utile du dktecteur a un diamktre de 8 mm. L’klectronique associCe au dktecteur se compose (Fig. 1) (SIMON, 1967): -d’un --d’un 4Yun --d’un -d’un --d’une
pr&lificateur de charge amplificateur (gain total 70) analyseur d”impulsions A 4 canaux circuit de mise en forme systeme de comptage alimentation autonome.
Numkrateur Jonction
-
Prbampti.
-
Ampli.
Anolyseur -d’impufsions
-
I
I t A: M. et R. A. 2.
,
1
1
I
Numkateur Canal 4
I
I
Canal
3
Canal
I
%zde I
I D$?$
I
Dizaine
Centaine
I
I
I Ditaine
I Centaine
Millier
I
I Milkier
FIG. 1. Schbma synoptique de l’appareil.
L’ensemble d~tecte~~lectronique associke est plactk dans un boitier Ctanche. Son autonomie, qui peut Ctre augment&e est actuellement de 6 h.
260
ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPUS, JACQUESFONTAN, FRANCOIS BILLARD et GUY J. MADELAINE
1B (iii). Etalonnage-Rendement de dktection -EtaIonnage. Les seuils des diffhents canaux sont rkglts de faGon que le premier mesure l’activitk du RaA et le troisihme celle du RaC’. Le seuil jnfhieur du premier canal est fix6 avec une source d’knergie faible (Plutonium-239 d’hergie 5,15 MeV) de faGon B ne pas Climiner les D!du RaA qui auraient perdu une partie de leur Cnergie dans le filtre. Les seuils des autres canaux sont dCterminCs en utilisant un filtre obtenu par aspiration sur une source de radium. Le seuil supkrieur du premier canal est rkgl.6de fagon que les impulsions dues au RaA ne passent pas sur le deuxibme. De m6me les seuils suptrieurs des deuxihme et troisibme canaux sont rCgl& de faGon que les imp&ions dues au RaC’ ne passent pas dans les deuxikme et quatrit-me canaux. Ainsi les deuxikme et quatrikme canaux servent ti vkrifier : -1’absence sur le filtre d’autre kmetteurs CIque les descendants du radon (RaA et RaC’) -1’absorption dans la membrane du RaC’. Les impulsions stockCes dans le deuxikme canal montrent qu’il y a absorption du RaC’. I1 faut Ctudier alors la dtcroissance de I’activith dans le premier canal de faGon B connaitre la quantitk de RaC’ dttectC avec le RaA. Rendement de de’tectiotz. Le rendement de detection peut s’exprimer hpartir de la relation: P _
d9
Activitt mesurte
dQ
471 ".
Fa. P' ==
Activite rtelle
est
l’angle solide sous lequel le dktecteur voit la source est le facteur de transmission # 1 Ft est le facteur d’autoabsorption 8’ 1 Fa est le rendement du dktecteur # 1 Pd Done en premitre approximation le rendement de dCtection est Cgal au facteur de gComCtrie dL?/4rr. La Fig. 2 donne les variations du rendement de dCtection calculQs A I’aide d’une m&ode de Monte-Carlo en fonction de la distance filtre-dCtecteur, pour la geometric de dttection utilisCe.
l I
I 2
I 3
/ 4
Dlstonce
FIG. 2.
filtre
I
5
_LW 6
dktecteur,
7
mm
Rendement de dkction.
Q.E.L.
0,4 0,91 0,95 0,64 0,66 0,36 0,38
fe fA
fA* fat
fB* fBt
fc* fc 2,4
0,37 0,33
0,64 0,57
0,92 0,82
0,4
0,7
0,4
0,5
3,3
0,4 0,4
0,5 0,5
1 0,99
640 260
3,4
3,4 436 200
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443
Mai 68
La Crouzille Maxgnac -- 145 m R 443
Mai 68
2,6
0,42 0,4
0,73 0,7
1,04 1,03
0,4
0,7
420 192
3,4
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443
Mai 68
* ----mesures effectu~es par la m6thode des C.A.P.
2,2
0,7
£B .CA
Teneur en Radon pCi/1 Activit6 maximum des/s
1./rnn 410 255
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443 faible 3,4
Division minute
Mine Niveau Lieu A6rage D6bit de pr61~vement
Mai 68
Date
7,6
0,4 0,39
0,70 0,69
1 0,98
0,4
0,7
1240 510
3,4
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443
Juil 68
3,6
0,09 0,11
0,19 0,21
0,48 0,51
0,2
0,4
1980 2400
La Crouzille Margnac -- 145 m D 460 5 mS/s 27
JuJl 68
3,3
0,08 0,1
0,18 0,17
0,46 0,44
0,2
0,4
1980 2300
La CYouzille Margnac -- 145 m D 460 5 ma/s 27
Juil 68
t = mesures effectu6es avec le spectrom6trie ~.
2,2
0,38 0,37
0,57 0,55
0,95 0,92
0,4
0,6
418 190
3,4
La Crouzille Margnac -- 145 R 443
Mai 68
TAaLEAU 3.
2,7
0,02 0,19
0,3 0,29
2,6
0,17 0,19
0,26 0,29
0,88 0,97
0,99 0,98
0,2
0,3
904 1500
La Crouzille Margnac -- 145 m L 412 2 m3/s 27
Juil 68
0,2
0,3
840 1920
La Crouzille Margnac -- 145 m L 412 2 mS/s 27
Juil 68
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262 ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPUIS, JACQUESFONTAN, FRAN(/OIS BILLARDct GUY J. MADELAINE
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0,7
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0,9
Equilibre entre le Radon et ses descendants dans les mines d'uranium
263
1B (iv). Avantages et inconvdnients de la mEthode La m6thode spectrom6trique pr6sente l'avantage d'Stre plus pr6cise pour la d6termination de f.4 puisqu'eUe donne directement la concentration en RaA. Le rendement de d6tection, qui ne varie pas en fonction de l'6nergie (pour le RaA et le RaC') vue la tension de polarisation du d6tecteur, n'est fonction que de la g6om6trie; ses variations en fonction du temps sont donc r6duites. Par contre cette m6thode est plus d61icate/t mettre en oeuvre. Son utilisation dans les mines d'Uranium demande des pr6cautions exp6rimentales. 2. RESULTATS EXPERIMENTAUX
Rdsultats comparatifs des deux mdthodes Nous avons fait des mesures en parall~le au moyen des deux m&hodes. Les r6sultats obtenus sont donn6s sur le Tableau 3.
2A.
Rdsultats expdrimentaux systdmatiques obtenus sur une pEriode de deux ans Des mesures syst6matiques en fonction de diff6rentes conditions ont 6t6 faites sur une p6riode de deux ans. Les histogrammes des r6sultats obtenus sont donn6s sur Fig. 3 et 4. Ils correspondent/t environ 300 mesures. Dans 70% des c a s f a est superieure/t 0,5;fB ne depasse 0,4 que dans 25% des cas; fc est superieur/t 0,3 que dans 18% des mesures effectu6es. Dans 80 % des cas l'6quilibre globalfaBe est inf~rieur/t 0,5. Sur l'ensemble des mesures r6alis6es, en aucun cas nous n'avons trouv6 l'6quilibre global entre le radon et ses descendants. D'une fa~on g~n6rale nous avons observ6 que le d6s6quilibre 6tait d'autant plus important que la point de pr61~vement ~tait pros d'un chantier. C'est ainsi qu'/t une dizaine de m~tres d'un chantier, nous avons trouv6 en moyenne comme fraction d'&luilibre: 2B.
fa:0,5;
fB:0,2;
fc:O,1.
CONCLUSION Les mesures de l'6tat d'~quilibre entre le Radon et ses diff~rents descendants dans les mines d'uranium fran~aises par la m~thode du comptage u total et par la m&hode spectrom~trique donnent des r6sultats comparables. La premiere m~thode est moins precise mais plus simple tt mettre en oeuvre du point de rue de l'exploitation que la m~thode spectrom6tdque. Elle est maintenant utilis~e de fa~on syst6matique pour mesurer l'6tat d'6quilibre radon-d6p6t actif en fonction de diff6rents param~tres (ventilation, teneur en radon, age de Fair, influence d'un tir, concentration en poussi~res, etc...). La m~thode spectrom~trique est plus int~ressante exp6rimentalement car elle donne directement les concentrations respectives du RaA et du RaC'; elle est par contre plus d61icate d'emploi.
Remerciements--Nous remercions M. le ProfesseurBricard, Directeur des Laboratoires Associ6s de Physique des A6rosols, d'avoir bien voulu discuter avec nous les diff6rentspoints de cet expos6. BIBLIOGRAPHIE C~IAPUIS,A. (1966) Mesure de la concentration du radon et de la granuiom6trie des ions radioactifs darts une mine d'uranium. Thee doctorat de sp6cialit6 n ° 469, Toulouse.
264 ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPUIS, .IACQUESFONTAN, FRANqOIS BILLARD et GuY J. MADELAINE HAMARD, J., BEAU, P. G. et ERGAS, A. (1968) La concentration maximale admissible du Radon-222 dans ralr. CEA R 3583. HOLADAY, D. A. et al. (1957) U.S. Public Health Service n ° 494, Gov. Print. Office Wash., D.C. LOPEZ, A. (1969) Mesure de la granulom6tde des a6rosols radioactifs dans une mine d'uranium. Th~se doctorat de sp6cialit6 n ° 796, Toulouse. MADELAINE,G. et PARNIAMPOUR,M. (1967) Ann. occup. Hyg. 10, 31. SI-IAPIRO,J. (1954) An evaluation of the pulmonary radiation hazard from radon and its daughters products. Doctorat ~s Sciences Rochester, N.Y. SIMON, M. (1967) A u f n a h m e . . . Halbleiterdetektoren, Diplome universit6 de Kiel.
M E S U R E D E L ' E T A T D ' E Q U I L I B R E E N T R E L E R A D O N E T SES D E S C E N D A N T S D A N S LES M I N E S D ' U R A N I U M ALAIN LOPEZ,* ALAIN CHAPUIS,* JACQUES FONTAN,* FRAN{OIS BILLARD'~ et G u Y J. MADELAINE~" Laboratoires Associ6s de Physique des A~rosols
(Received 31 March 1970) Abstract--Two methods are presented for measuring the radioactive eqtfilibrium between radon and its daughter products in French uranium mines. The decay products are collected on a filter and the decrease in = -- activity is observed (a) by ~ -- spectrometry using ap--n junction barrier layer cell and (b) with a photomultiplier for the total count. From the decay curves it is possible to calculate the concentrations of RaA, RaB and RaC. Characteristics of the two methods are given and there is a comparison of the results. Rt~ama6---Deux m6thodes de mesure de l'&tuilibre radioactif entre le Radon et ses descendants dans les mines d'uranium franqaises sont pr6sent6es. La collection des descendants est fare sur filtre et l'6tude de la d~croissance de l'activit6 ,test effectu~e: (a) par spectrom6trie ,, avec une jonction p--n/t barri~re de surface; et (b) avec un ensemble photomultiplicateur par comptage total. L'analyse des courbes de d~croissance permet d'obtenir les concentrations en RaA, RaB, RaC. Les fiabilit6s respectives des deux m6thodes sont donn6es ainsi qu'une comparaison des r6sultats. INTRODUCTION
LA CONNAISSANCEdarts les mines d'uranium de l'6tat d'&tuilibre entre le Radon et ses d e s c e n d a n t s est indispensable p o u r le calcul des doses r6ellement absorb6es p a r les travailleurs (HOLADAY et al., 1957; SHAPIRO, 1954). En F r a n c e ces doses sont mesur6es ~t p a r t i r de la concentration d u R a d o n seul et en s u p p o s a n t que l'6quilibre g l o b a l est 6gal ~t 0,5 (HAMARD et al., 1968). I1 est indispensable de conna~tre la m a r g e de s6curit6 accordde p a r cette m 6 t h o d e (dans le eas d ' u n e d i m i n u t i o n des n o r m e s pe). D e u x m 6 t h o d e s de mesure de l'6quilibre r a d i o a c t i f entre le R a d o n et ses descendants o n t d o n e 6t6 raises au point. 1. P R I N C I P E DES M E T H O D E S ET D I S P O S I T I F S E X P E R I M E N T A U X 1A. Mdthode des C.A.P.J; 1A (i). Principe de la mdthode Elle consiste h 6tudier p e n d a n t 80 minutes la d6croissance de l'activit6 0~ d u d e p 6 t actif d u R a d o n collect6 p a r a s p i r a t i o n de 20 1/mn sur un filtre. Les courbes exp6rimentales, compar6es ~t les courbes th6oriques trac6es p o u r diff6rentes p r o p o r t i o n s de R a A , R a B et R a C p e r m e t t e n t de d6terminer f a , fB, f t . *Centre de Physique Atomique et Nucl6aire, Facult6 des Sciences de Toulouse, France. ?Service Technique d'Etudes de Protection, Commissariat ~t l'Energie Atomique, Centre &Etudes Nucl~tires de Fontenay-aux-Roses, France. :~C.A.P. = Contaminam~tre atmosph6rique portatif. 255
256 ALAINLOPEZ, ALAIN CHAPUlS, JACQUESFONTAN, FRAN~O1SBILLARDet GuY J. MADELAINE
TABLEAU I. NOTATION Les notations utilis6es dans le texte sont definies dans le tableau c i - dessous 222 s6Rn
Elements Symbole Constante radioactive Nombre d'atomes par litre d'air Nombre d'atomes sur le filtre aspiration A la fin de l'aspiration D~croissance Fractions d'tquilibre Rendements
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Nc,
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AA QA f t -- AR Qn
An QB fB -- An QR
Ac Qc fc -- An Qn
pA
a
P :~
:~
p~.'
v = t = t' = to =
d6bit d'aspiration temps pendant l'aspiration temps pendant la dtcroissance temps d'aspiration.
L a R a A et le R a C ' collectts sur le filtre 6mettent des r a y o n n e m e n t s ~ d ' t n e r g i e 6 et 7, 68 MeV. Cette difftrence d ' t n e r g i e i n t r o d u i t des rendements de d t t e c t i o n qui peuvent ~tre difftrents p o u r chacun de ces 2 r a d i o n u c l t i d e s et qui peuvent varier avec le seuil de discrimination de l'61ectronique. On mesure p o u r chaque ensemble le r e n d e m e n t de c o m p t a g e p o u r le R a A et le R a C ' . Les courbes t h t o r i q u e s ont 6t6 t r a c t e s p o u r chaque ensemble. 1A (ii). Dispositifs expdrimentaux Collection des a&osols. Les a t r o s o l s sont collectts p a r aspiration au travers d ' u n e m e m b r a n e millipore ( R A ) d o n t le d i a m & r e des pores est de 1,2 tzm. Le syst~me d ' a s p i r a t i o n fonctionne avec l ' a i r c o m p r i m t ; il est solidaire de l'ensemble de comptage. L'utilisation de cols soniques 6 t a l o n n t s p e r m e t de faire varier le d t b i t d ' a s p i r a t i o n , entre 0,51./mn et 27 l./mn. Le ddtecteur. L'activit6 d u filtre est m e s u r t e avec un scintillateur Z n S (Ag) associ6 h u n P M 53 A V P (Radiotechnique). L'61ectronique associte est a u t o n o m e . 1A (iii). Etalonnage--Ddtermination des rendements de ddtection par le R a A et le RaC' P o u r chaque ensemble de comptage, les variations d u r e n d e m e n t de dbtection sont m e s u r t e s en function de l ' t n e r g i e d u r a y o n n e m e n t qui arrive sur le dttecteur. - - P o u r des 6nergies i n f t r i e u r e s / t 5,48 M e V nous avons utilis6 des sources 6 t a l o n n t e s : 2zzU d ' t n e r g i e 4,82 M e V 239po d ' t n e r g i e 5,15 M e V 241Am d ' t n e r g i e 5,48 M e V
Equilibre entre le Radon et ses descendants dans les mines d'uranium
257
L'ind6termination sur la valeur du rendement obtenu par cette m6thode est 6valu6e
a+2Z. - - P o u r les 6nergies sup6rieures ~t 5,48 MeV nous faisons un pr61~vement de courte dur6e (3 nan au maximum) sur une source de radon. A la fin de l'aspiration nous n'avons pratiquement que du RaA sur le filtre. On 6tudie simultan6ment la d6croissance de l'activit6 de ce filtre sur l'ensemble C.A.P. et sur un ensemble de r6f6rence dont le rendement a 6t6 d6termin6 au pr6alable avec une source 6talonn6e. Le rapport entre ces 2 courbes de d6croissance donne h chaque instant la valeur du rendement de d&ection global. Le temps de pr61~vement 6tant court (3 mn) le rendement de d6tection est peu diff6rent de celui du RaA pendant les premieres minutes de comptage; il est 6gal ~t celui du RaC' au bout de 40 mn. L'ind6termination sur les mesures du rendement de d6tection par cette m6thode est 6valu¢e ~ 4- 3 ~o. - - N o u s avons calcul6, h l'aide d'une m6thode de Monte-Carlo, les rendements th6oriques de chaque ensemble, compte-tenu de leur g6om6trie. Les r6sultats sont regroup6s dans le Tableau 2. En premiere approximation le rendement de d6tection varie peu en forlction de l'6nergie pour le RaA et le RaC'; ceci nous a conduit h d6finir un rendement de d6tection moyen pour ces deux radionucl6ides. 1A (iv). Avantages et inconvdnients de la mdthode Cette m6thode est particuli6rement bien adapt6e pour son utilisation dans les mines d'Uranium. Elle est facile ~t mettre en oeuvre. L'appareillage autonome, robuste et peu encombrant permet de faire des mesures syst6matiques en diff6rents points de pr616vements et par des personnes non sp6cialis6es. Par contre, la pr6cision sur les r6sultats obtenus est relativement faible ( + 10~o). Des v6rifications fr6quentes des rendements de d6tection s'av6rent n6cessaires. lB. Mdthode spectromdtrique 1B (i). Principe de la m~thode On collecte pendant un temps to les a6rosols radioactifs de l'air sur une membrane et on 6tudie au bout d'un temps t' la d6croissance de l'activit6 0~du RaA et du RaC'. Les courbes th6oriques trac6es pour diff6rentes proportions de RaA, RaB et RaC (Lol'EZ, 1969) compar6es aux courbes exp6rimentales donnent: --les rapports fn/fa et fc/fa ---la quantit6 de RaA contenue dans l'air.
Dispositifs exp6rimentaux --Collection des adrosols. Les a6rosols sont collect6s par aspiration au travers d'une
1B (ii).
membrane Millipore, comme lors de la m6thode pr6c6dente. Ce type de filtre permet d'obtenir une bonne r6solution du spectrom~tre, la captation des a6rosols se faisant pratiquement en surface (MADELAINEet PARNIAMPOUR,1967). Afin d'6viter toute contamination du d6tecteur, il est n6cessaire de dissocier le pr616vement de la mesure. I1 en r6sulte un temps de transfert de la membrane sur le d6tecteur dont la valeur dolt ~tre r6duite au minimum ~t cause de la faible p6riode du RaA. Ce temps de transfert est fix6 5 une minute. Le temps de pr61~vement to est de 3 mn, de fagon ~t avoir une bonne pr6cision sur la
258
ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPLrIS, JACQUES FONTAN, FRANCOIS BILLARD et G u Y J. MADELAINE
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259
Equilibre entre le Radon et ses descendants dans les mines d’urauium
mesure de la concentration en RaA. Ce temps peut &re augment6 dans les z&es o& l’activitk de l’air est faible ou pour accroitre la prkision sur la mesure de la concentration en RaC’. Le dCtecteur est une jonction p-n B barri&re de surface, silicium de type I?, -lMecteur. r&istivit& 1 000 Q/cm rkalide au laboratoire. La tension de polarisation du dktecteur a 6th fix& ri 90 V, ce qui lui confke une Iargeur de zone desert& de 150 pm, bien supkieure au parcours des fc du RaA et du Rat’ dans le dtftecteur (respectivem~t 30 ,um et 43 pm). La surface utile du dktecteur a un diamktre de 8 mm. L’klectronique associCe au dktecteur se compose (Fig. 1) (SIMON, 1967): -d’un --d’un 4Yun --d’un -d’un --d’une
pr&lificateur de charge amplificateur (gain total 70) analyseur d”impulsions A 4 canaux circuit de mise en forme systeme de comptage alimentation autonome.
Numkrateur Jonction
-
Prbampti.
-
Ampli.
Anolyseur -d’impufsions
-
I
I t A: M. et R. A. 2.
,
1
1
I
Numkateur Canal 4
I
I
Canal
3
Canal
I
%zde I
I D$?$
I
Dizaine
Centaine
I
I
I Ditaine
I Centaine
Millier
I
I Milkier
FIG. 1. Schbma synoptique de l’appareil.
L’ensemble d~tecte~~lectronique associke est plactk dans un boitier Ctanche. Son autonomie, qui peut Ctre augment&e est actuellement de 6 h.
260
ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPUS, JACQUESFONTAN, FRANCOIS BILLARD et GUY J. MADELAINE
1B (iii). Etalonnage-Rendement de dktection -EtaIonnage. Les seuils des diffhents canaux sont rkglts de faGon que le premier mesure l’activitk du RaA et le troisihme celle du RaC’. Le seuil jnfhieur du premier canal est fix6 avec une source d’knergie faible (Plutonium-239 d’hergie 5,15 MeV) de faGon B ne pas Climiner les D!du RaA qui auraient perdu une partie de leur Cnergie dans le filtre. Les seuils des autres canaux sont dCterminCs en utilisant un filtre obtenu par aspiration sur une source de radium. Le seuil supkrieur du premier canal est rkgl.6de fagon que les impulsions dues au RaA ne passent pas sur le deuxibme. De m6me les seuils suptrieurs des deuxihme et troisibme canaux sont rCgl& de faGon que les imp&ions dues au RaC’ ne passent pas dans les deuxikme et quatrit-me canaux. Ainsi les deuxikme et quatrikme canaux servent ti vkrifier : -1’absence sur le filtre d’autre kmetteurs CIque les descendants du radon (RaA et RaC’) -1’absorption dans la membrane du RaC’. Les impulsions stockCes dans le deuxikme canal montrent qu’il y a absorption du RaC’. I1 faut Ctudier alors la dtcroissance de I’activith dans le premier canal de faGon B connaitre la quantitk de RaC’ dttectC avec le RaA. Rendement de de’tectiotz. Le rendement de detection peut s’exprimer hpartir de la relation: P _
d9
Activitt mesurte
dQ
471 ".
Fa. P' ==
Activite rtelle
est
l’angle solide sous lequel le dktecteur voit la source est le facteur de transmission # 1 Ft est le facteur d’autoabsorption 8’ 1 Fa est le rendement du dktecteur # 1 Pd Done en premitre approximation le rendement de dCtection est Cgal au facteur de gComCtrie dL?/4rr. La Fig. 2 donne les variations du rendement de dCtection calculQs A I’aide d’une m&ode de Monte-Carlo en fonction de la distance filtre-dCtecteur, pour la geometric de dttection utilisCe.
l I
I 2
I 3
/ 4
Dlstonce
FIG. 2.
filtre
I
5
_LW 6
dktecteur,
7
mm
Rendement de dkction.
Q.E.L.
0,4 0,91 0,95 0,64 0,66 0,36 0,38
fe fA
fA* fat
fB* fBt
fc* fc 2,4
0,37 0,33
0,64 0,57
0,92 0,82
0,4
0,7
0,4
0,5
3,3
0,4 0,4
0,5 0,5
1 0,99
640 260
3,4
3,4 436 200
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443
Mai 68
La Crouzille Maxgnac -- 145 m R 443
Mai 68
2,6
0,42 0,4
0,73 0,7
1,04 1,03
0,4
0,7
420 192
3,4
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443
Mai 68
* ----mesures effectu~es par la m6thode des C.A.P.
2,2
0,7
£B .CA
Teneur en Radon pCi/1 Activit6 maximum des/s
1./rnn 410 255
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443 faible 3,4
Division minute
Mine Niveau Lieu A6rage D6bit de pr61~vement
Mai 68
Date
7,6
0,4 0,39
0,70 0,69
1 0,98
0,4
0,7
1240 510
3,4
La Crouzille Margnac -- 145 m R 443
Juil 68
3,6
0,09 0,11
0,19 0,21
0,48 0,51
0,2
0,4
1980 2400
La Crouzille Margnac -- 145 m D 460 5 mS/s 27
JuJl 68
3,3
0,08 0,1
0,18 0,17
0,46 0,44
0,2
0,4
1980 2300
La CYouzille Margnac -- 145 m D 460 5 ma/s 27
Juil 68
t = mesures effectu6es avec le spectrom6trie ~.
2,2
0,38 0,37
0,57 0,55
0,95 0,92
0,4
0,6
418 190
3,4
La Crouzille Margnac -- 145 R 443
Mai 68
TAaLEAU 3.
2,7
0,02 0,19
0,3 0,29
2,6
0,17 0,19
0,26 0,29
0,88 0,97
0,99 0,98
0,2
0,3
904 1500
La Crouzille Margnac -- 145 m L 412 2 m3/s 27
Juil 68
0,2
0,3
840 1920
La Crouzille Margnac -- 145 m L 412 2 mS/s 27
Juil 68
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262 ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPUIS, JACQUESFONTAN, FRAN(/OIS BILLARDct GUY J. MADELAINE
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0,2 0,5 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9
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1,2
f~ FIG. 3.
l
=o
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0,2
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I
0,7
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0,8
0,9
Equilibre entre le Radon et ses descendants dans les mines d'uranium
263
1B (iv). Avantages et inconvdnients de la mEthode La m6thode spectrom6trique pr6sente l'avantage d'Stre plus pr6cise pour la d6termination de f.4 puisqu'eUe donne directement la concentration en RaA. Le rendement de d6tection, qui ne varie pas en fonction de l'6nergie (pour le RaA et le RaC') vue la tension de polarisation du d6tecteur, n'est fonction que de la g6om6trie; ses variations en fonction du temps sont donc r6duites. Par contre cette m6thode est plus d61icate/t mettre en oeuvre. Son utilisation dans les mines d'Uranium demande des pr6cautions exp6rimentales. 2. RESULTATS EXPERIMENTAUX
Rdsultats comparatifs des deux mdthodes Nous avons fait des mesures en parall~le au moyen des deux m&hodes. Les r6sultats obtenus sont donn6s sur le Tableau 3.
2A.
Rdsultats expdrimentaux systdmatiques obtenus sur une pEriode de deux ans Des mesures syst6matiques en fonction de diff6rentes conditions ont 6t6 faites sur une p6riode de deux ans. Les histogrammes des r6sultats obtenus sont donn6s sur Fig. 3 et 4. Ils correspondent/t environ 300 mesures. Dans 70% des c a s f a est superieure/t 0,5;fB ne depasse 0,4 que dans 25% des cas; fc est superieur/t 0,3 que dans 18% des mesures effectu6es. Dans 80 % des cas l'6quilibre globalfaBe est inf~rieur/t 0,5. Sur l'ensemble des mesures r6alis6es, en aucun cas nous n'avons trouv6 l'6quilibre global entre le radon et ses descendants. D'une fa~on g~n6rale nous avons observ6 que le d6s6quilibre 6tait d'autant plus important que la point de pr61~vement ~tait pros d'un chantier. C'est ainsi qu'/t une dizaine de m~tres d'un chantier, nous avons trouv6 en moyenne comme fraction d'&luilibre: 2B.
fa:0,5;
fB:0,2;
fc:O,1.
CONCLUSION Les mesures de l'6tat d'~quilibre entre le Radon et ses diff~rents descendants dans les mines d'uranium fran~aises par la m~thode du comptage u total et par la m&hode spectrom~trique donnent des r6sultats comparables. La premiere m~thode est moins precise mais plus simple tt mettre en oeuvre du point de rue de l'exploitation que la m~thode spectrom6tdque. Elle est maintenant utilis~e de fa~on syst6matique pour mesurer l'6tat d'6quilibre radon-d6p6t actif en fonction de diff6rents param~tres (ventilation, teneur en radon, age de Fair, influence d'un tir, concentration en poussi~res, etc...). La m~thode spectrom~trique est plus int~ressante exp6rimentalement car elle donne directement les concentrations respectives du RaA et du RaC'; elle est par contre plus d61icate d'emploi.
Remerciements--Nous remercions M. le ProfesseurBricard, Directeur des Laboratoires Associ6s de Physique des A6rosols, d'avoir bien voulu discuter avec nous les diff6rentspoints de cet expos6. BIBLIOGRAPHIE C~IAPUIS,A. (1966) Mesure de la concentration du radon et de la granuiom6trie des ions radioactifs darts une mine d'uranium. Thee doctorat de sp6cialit6 n ° 469, Toulouse.
264 ALAIN LOPEZ, ALAIN CHAPUIS, .IACQUESFONTAN, FRANqOIS BILLARD et GuY J. MADELAINE HAMARD, J., BEAU, P. G. et ERGAS, A. (1968) La concentration maximale admissible du Radon-222 dans ralr. CEA R 3583. HOLADAY, D. A. et al. (1957) U.S. Public Health Service n ° 494, Gov. Print. Office Wash., D.C. LOPEZ, A. (1969) Mesure de la granulom6tde des a6rosols radioactifs dans une mine d'uranium. Th~se doctorat de sp6cialit6 n ° 796, Toulouse. MADELAINE,G. et PARNIAMPOUR,M. (1967) Ann. occup. Hyg. 10, 31. SI-IAPIRO,J. (1954) An evaluation of the pulmonary radiation hazard from radon and its daughters products. Doctorat ~s Sciences Rochester, N.Y. SIMON, M. (1967) A u f n a h m e . . . Halbleiterdetektoren, Diplome universit6 de Kiel.