Moyens et résultats d'étude de la radioactivé due au radon dans les eaux naturelles

Geochimica et Cosmochimicx Acta, 1960. Vol. 20, pp. 51 to HZ. Pergamon Press Ltd. Printed in Northern Irelmd

Moyens et rhltats

d%tude de la radioactivb due au radon dam les eaux naturelles G. JURAIN

Universitb

de Kancy,

Centre

(Received

de Recherches

Radiogeologiques

27 Jrrnua~y 1960)

Abstract-A field method for the determination of the radon content of natural waters is described, and the results obtained in the comse of two surveys in different regions of France have been analysed using statistical met,hods. It appears that: (1) the radon contents are distributed lognormally in ti given geological formation; (2) the determination of radon in waters is capable of development into a geochemical prospecting technique; (3) the radon contents of waters are very often greater t,han those encountered in biological systems. Systematic studies on the determination of radon in natural waters from different geological formntions have been carried out for some years (1957-1959) at the Radiogeological Research Centre at the University of Nancy. The research has essentially been directed towards the adaptation of methods for use under difficult field conditions as well as their application in very diverse regions. A certain number of results have already permitted some conclusions to be drawn (ROUBAULT et al., 1959); and the prasent paper continues and completes these. Numerous methods have previously been employed for determining radon in waters, atmosphem, rocks and soils, but they are either already outmoded and slow, such as the ionisation chainber (DELIBRIAS, 1954; currently used in the U.S.S.R. for emanometry), 01‘ necessitat,ing fragile and delieate equipment difficult to transport from place to place in the field, such as the impulse ionisation chamber (HUD~ENS et al., 1951). Following the work of DAMON and HYDE (1952) and of van DILLA, we have succeeded in utilising alpha-scintillation counting, with counting tubes, the inside walls of which are coated with zinc sulphide. These tubes are made of glass and comprise the measuring chamber coupled optically to a scintillation detector of the usual type; a reducing scaler completes the apparatus. R~ALISATION

DES

RECIPIENTS

Nous utilisons des ballons spheriques, en verre Pyrex, de 500 cm3 de capacite. Sur ce fond est fix6 un disque de plexiglass Le fond en est legerement concave. (44 mm de diametre et de 8 mm d’epaisseur) de la fagon suivante. Le ballon est rempli d’eau chaude a SO”-85°C puis bouche et retourne sur un support. On verse alors sur le fond concave 5 a 6 cm3 de baume du Canada amen6 par cuisson a sa limite de polymerisation. Le disque de plexiglass, poli sur ses deux faces, Porte a une temperature voisine de 5O”C, est pose sur le baume chaud. Les bulles d’air emprisonnees sont Bliminees par pression. On laisse refroidir lentement les ballons remplis d’eau. Apres refroidissement complet, les ballons sont laves a l’eau distillee puis a l’ether Bthylique pour les degraisser soigneusement. Dans les ballons propres, on introduit une solution de graisse silicone pour vide* dans l’ether Bthy1ique.t Cette solution t&s fluide est repartie uniformement sur la paroi interne du ballon. L’exces en soigneusement elimine. L’ether, en s’evaporant, laisse sur la paroi une pellicule extremement resistante de graisse silicone. Cette pellicule sert de support au materiau scintillant. Celui-ci est constitue par du sulfure de zinc acbive a l’argent, montrant une fluorescence bleue violette SOUSles impacts des u.$ Une fenetre est ensuite ouverte en nettoyant la partie interne du * Graisse SISS, Societe Industrielle des Silicones et Produits Saussaies, Paris. t 100 g de graisse SISS dans 200 cm3 d’ether Ithylique. $ Poudre G 86, Massiot-Fluor, Ailly-le.Haut, Clocher, Somme. 51

Chimiques

du Ailicum

1 bis place de

G.Ju~am

ballon correspondant au disque de plexiglass. De meme le co1 du ballon est nettoye. La surface ainsi tapissee de sulfure de zinc represente 90% de la surface interne totale du ballon. Les ballons ainsi confectionnes sont rev&us de deux couches de peinture Enfin, une couche de peint’ure noire recouvre l’enblanche (email cellulosique). semble. Les ballons sont alors mums d’un bouchon en caoutchouc (no. 9 ou no. 10 suivant la dimension du col) per& en son centre. Le trou reqoit un robinet a vide en verre. Les ballons numerates sont enfermes dans un sachet de toile noire Bgalement numerotee. 11s sont enfin places dans une caisse a casiers comportJant un hourrelet anti-chocs. E~I~XJTIOX DES MESURES Les mesures sont effect&es en couplant le ballon a un detecteur a scintillation. * L’ensemble est enferme dans une enceinte Btanche a la lumiere. Le detecteur a scintillation est suivi de son preamplificateur mais adapt6 a l’ensemble de comptage.7 Cette adaptation consiste en une modification des &ages amplificateurs mais conserve au preamplificateur les trois valeurs du gain: 0,15, 1,5, 15. RECHERCHE DES C~OSDITIONSDE TRAVAIL Les variables, dans les conditions mesure et a l’ensemble detectem.

de travail,

sont surtout likes aux ballons de

(a) Ballcns Le sulfure de zinc, apres une longue exposition a la lumiere, presente une certaine excitation et l’appareil numerateur enregistre un certain nombre d’impulsions allant en decroissant avec le temps (Fig. 1). Du fait de ce phenomene,

IO

2.

I

15

30

45 Tsmps

Fig.

Rue

60

75 e’couk

105 120 135 I50 165 Iw)

90 en

ml”

1. DBcroissanre au cows du temps du nombre d’impulsions enregistr4es d’une longue exposition it lit lurnii?re sol&e d’un bsllon de mesure.

k la suit,e

* DCSl Gabon (Licence C.E.A.), Lie-B&n 296, Av. Napoliron Bonaparte, Rueil, Malmaison. R. et 0. + Bloc RPN, comportant une khelle num&atrice et une alimentation haute tension, MESC0.21, Rene Cache, Vanves, Seine.

Moybs

et r6sultnt.s d’ktude de la radioactivk

due au radon duns ies eaux nttturclles

les ballons ont et& peints d’abord en blanc (reflecteur de ~U~i~re)(KOECHLIN, 1955) puis en noir et enfin enfermes dans un sachet noir et stock& dans une caisse de changement des ballons sont fermee. Les manipulations de remplissage, effectues & l’obscurite presque complete. Cependant, malgre toutes ces precaut,ions, les ballons, meme stock& longtemps a l’obscurite, presentent une activite faible mais mesurable, voisine de 1.15 coup/min, correspondant a une radioactivite du verre de 0,0037 a mm-l crn2.

La cl&ect,ion des impulsions lumineuses dans le ballon est assuree par un pl~otomultiplieateur * dont la photocathode est couplee optiquement au disque de plexiglass a l’aide de quelques gouttes d’huile de si1icone.t Le photomultiplicateur est suivi du preamplificateur; ce dernier travaille & son gain maximum = 15, mais le gain du photomultipli~ateur lui-meme est une fonction de la haute tension, de la forme: iI2 = (K . V)‘, oti G = gain; K = con&ante; V = tension interdynode; ?z = nombre de dynodes. Le gain de l’ensemble varie done t&s vite avec la tension appliquee. Fig. % traduit cette variation dans la d&ect,ion, mais a partir d’une eertaine tension, apparait un “plateau”. La tension de travail est toujours choisie a environ 150 v au dessus du seuil. Cette courbe est tracee avec une certaine quantittr de radon

LOI ; 900 , 000, , IIW, ,

~

1200

i

1300

I 1400

V

Pig. 2. I~~termination de la tension de travail appliqu& de Ia Radiotechnique, no. 809). Ici la tension appliqu&

au photo~lultiplic&~ur (53 AVP en tours mesure sera de 1200 V.

* Photomultiplicateur Radiotechnique 53 AVP, Lrt Radiotechnique 130, Avenue Ledru-Rollin, t Rhodorsil 47 V 30 000 cP, Rhbne Poulenc, 21, Rue J. Goujon, Paris.

53

Paris.

introduite dans le ballon chaque fois que l’on entreprend que l’on utilise un photomultiplicateur neuf.

Quatre sources de radium Ces sources * contiennent :

ont servi & 1’Btalonnage

une s&ie de mesures ou

de l’ensemble

de mesure.

3,4 pg de radium; 1 IO,4 5 3,31 pug de radium; 0,93 i 0,093 x 1O-4 ,~g de radium; 0,121 & 0,012 x 1O-4 ,ug de radium. Ces sources ont servi It faire des sources d’activitk plus faibles, de l’ordre de 1 x lo-lo c de radon. Le radon B doser est transf&% dans le ballon suivant un processus d&rit plus loin. La mesure est effect&e pendant une duke de 15 min lorsque le radon a atteint 1’8quilibre avec ses produits de filiation du d&&t actif au terme de 3 hr ou 3 hr 15 min. On peut chiffrer le nombre thkorique de particules-a compt6es pendant la mesure, au moment de l’kquilibre. Le radon Bmet alors 3 ct suivant le schema: 112,9 5

22+48

HaC”

& 1O-1o c de radon correspond

&

RaC

done, dans une gdom&rie 3,7

x

de 477:

3 cc/set

Dans le cas d’une surface scintillante, la g&om&trie est de 2~: on ne compte de ce fait que 5Oo/odes 01@mis. Dans notre cas, la surface du co1 et la surface de la fenBtre ne sont pas sensibles. La surface rev&ue de sulfure de ziw est 90-100 de la surface totale. Le nombre des cc-compt&s/sec pour IO-lo c de radon zt 1’6quilibre est alors: 3,7 x 3 x 45 W/see = = 5 eoups/sec, ou 300 eoups~niin --.--T

Nous r&umons

dans Tableau

1 les rksultats d’ktalonnage.

Remarques (1) 11 ne nous est pas paru nkessaire de contrbler par les moyens de la statistique ces deux distrib~~tions. La eorrBlation en &et, apparait ici tr&s nettern~llt,. (2) Ceci montre Bgalement qu’il n’y a pas de perte de comptage du fait de la * Provenance,

The Radiochernicitl

Ccntro (UKAEA),

:> -4

A mersham, Buckinghnmshire,

Angleterre.

doyens et, &zultats d’6tude de la radioactiv6

due au radon dans les eaux naturellea

Tableau 1 Teneur (10-10 c)

0,137s I_10% 0,1525 1 10% 0,1543 + 1oy/, 0,1534 i: lo:/, 0.160x _L lOq’& 0,17x5 -4 loo/6 0,3878 4: 10% 0,3913 t 10% 0,478(1 c 10% 0,1424 + 4% 0,1799 f: 4% 0,1832 ? 4% 0,3687 -I- 4% 0,5685 -~ 4% 0,1744 ‘1 3% 0,52x2 z lo?;> 3,328 1 5% 0,2153 it 3%

R&ultats calcul& (coups/min) 41 45 46 46 48 53 116 118 143 43 54 55 110 170 52 158 998 64

&4 -5 + 5 < 5 :5 :k 7 * 12 f: 12 b_14 fi2 -I- 2 + 2 * 4 :: 7 1 _z 15 = 50 = 2

Rbsultats observ&* (coups/min) 38 46 42 40 42 54 103

109 120 45 53 67 103 145 40 154 858 55

ok4 ‘5 1~4 ! 1 -‘. 4 5 .: 7 + 7 tm8 + 4 {I 5 + 6 * 7 -1:8 _i-4 + 8 * 20 + 5

* Erreur probable Btablie suivant la distribution de POISSON= 0,674s x/S.

presence du baume du Canada, entre ballon et disque de plexiglass. Nous avions craint une absorption (&ran jaune) des impulsions lumineuses (bleues). (3) Enfin Tableau 1 prouve que le pro&d& de barbottage par vide et agitation ddsorbe compl&tement le radon de la solution du se1 de radium. UTILISATION

DE LA M~THODE

SUR LE TERRAIN

L’utilisation de cette m&hode sur le terrain conduit & un certain nombre d’ambnagements rdsidant surtout dans le transport et l’alimentation Blectrique des appareils de mesures, dans l’ex&ution des pr&vements d’eau et dans la d&sorption du radon de ces Bchantillons. Tmnspwt

du mat&Gel

I1 est r&alis& par une camionnette 1100 kg CitroEn, type H, ambnagee en laboratoire (Figs. 3 et 4). Sur un flanc de la camionnette est fix&e une paillasse de 1,90 m de long et de 50 cm de large, sa hauteur est de 83 cm. Un &age intermediaire supporte les deux blocs RPN,. A la partie infkieure sont log& une pompe &videt et les appareils de stabilisation et de regulation du courant klectrique: Alternostat et Rkguvolt. Sur la partie suptkieure sont fix&es deux petites armoires Stanches & la lumii?re recevant le dktecteur 8. scintillation et posskdant B l’inthrieur un support rdglable en hauteur permettant d’assujettir les ballons & la photocathode du photomultiplicateur. La partie arrikre du vkhicule est Bgalement pourvue d’une paillasse. Elle reqoit le dispositif de barbottage des Bchantillons. Un t

Groupe pompe B vide micropal A,, Compagnie Gh6rale

Paris.

55

de Radiologie

34, Boulevard

de Vaugirard,

panneau d’isorel dur et une Porte &parent la cabine de conduite et permet de realiser, lorsque toutes les issues sont closes, la penombre necessaire aux manipulations. Enfin, le vehicule comprend un certain nombre de points de rangement: casiers, tiroirs, etc. Un cable souple permet de se raccorder au reseau electrique; d’autre part, il est prevu une mise a la terre des appareils elcctroniques. La

Pig. 3. Plan d’amhagement. de La, partie inf&ieure supporte les (3) Pa~nneitu en bois comprirnh conduite. (4) Cnsiers de

la camionnette. (1) Chassis rewvnnt. les petites wnroires. blocs nunvhteurs RP-\‘,. (2) Plan de travail nrcc tiroirs. (Isorel) avec pork de communication avec la crlbino de rangement. (Les totes sont exprin&es en mbtws.)

solution de la generatrice n’a pas et& retenu du fait de son prix de revient Bleve ainsi que du fait que les points fixes sont choisis toujours en des lieux oil i’on peut disposer du reseau Blectrique: Bcole, hotel, etc. Pre’lkvement des Achantil1on.s d’eau Les mesures anciennes (DELABY et al., 1831) effectuees sur des sources en pays granitiques nous ont permis de ralculer le volume optima d’eau a p&lever. L’activite peut osciller de 5 B. 950 x 1O-1o r/I., soit par cm3 de 0.005 a 11,95 x lo-lo c, equivalent a un nombre d’cr pour 15 min de comptage & l’equilibre: 18,5 a 4275. Un prelevement de l’ordre de 25 cm3 conduirait k une activite de 460 a 10 700 coups/l5 min. De ce fait, l’erreur introduite, a cause du mouvement propre des ballons, est minime.

Les prelevements d’eau sont executes de la faTon suivante: des tubes a essais en verre Pyrex de 20 x 200 contenant un petit aimant enrobe, sont bomb& avec 56

Fig.

¥s

et rhk&s

d’btude de la radioactivt

due au radon dam les eaus naturelies

un bouchon en caoutchouc bleu no. 5 ayant une forme dont la coupe est reprbsentke ci-contre. A l’aide d’une aiguille hypodermique 35/1,5 soudke SUPun mandrin de laiton de 55 mm de long et de 7 mm de diametre, on execute le vide dans le tube L’aiguiile ~lypodernlique retMe, la plaie se referme du fait de la avec la pompe. conformation du bouchon et la pression, k l’interieur du tube, demeure pendant, t&s longternps a quelques millim&res de mercure (un tube a et6 converse vide pendant plus d’un mois). Une seringue en verre, de 30 cm3 de capacite, munie d’une aiguille hypodermique sert B faire le pr~l~vement d’eau par aspirat’ion. L’aiguille, piquee nlors dans le bouchon du tube vide d’air, permet de faire le transfert de l’eau prelevee, sans perte de gaz (ARNDT et KURODA, 1953) mais Bgalement en aidant, la d&sorption du radon de l’eau. On note alors le lieu, l’heure et la date du prelevement sur une petite feuille de papier collee au tube par une bande adhesive. On note Bgalement sur un carnet les conditions atmospheriques du pr&?vement: temperature de l’air, de l’eau, pression barom~trique, etc.: ainsi que le lieu en coordonnees Lambert et l’altitude. La collecte des echantillons est aisle puisque le volume d’eau prelevee est faible et l’encombrement du materiel de prelevement restreint. On peut transporter facilement de trente a trente-cinq tubes. De retour & la camionnette-laboratoire, les tubes sont Btiquetes, mis dans l’ordre des pr~l~~~ernents et prepa& pour le dosage du radon. Le transfert du radon dans les ballons de mesure se fait suivant une teehnique s’inspirant des travaux de MACHE et BAMBERGER (in KIRSCH, 1928) et de SCHEPOTJEVA (1943). Une grande aiguille hypodermique ZOO/1,6 est enfoncee dans le bouchon d’un tube remph d’eau et sa partie inferieure arrive & environ I cm du fond. Cette aiguille est reliee par un tuyau de caoutchouc a un tube en U, contenant du charbon a&if avec mandrill est alors piquee en grain et en poudre. Une aiguille hypoder~ique dans le bouchon, son orifice demeurant dans l’atmosphere au-dessus de l’eau dn tube. Cette aiguille est raccordee &un tube en U contenant un dessechant (perchlorate de magmkium) lui-meme en relation avec un ballon de mesure oti lo .vide a &6 execute a l’aide de la pompe. Par le jeu des robinets, on effectue un barbottage d’air se chargeant du radon au cows de son passage dans l’eau. Le debit d’air est rGgl8 de telle sortFe que le remplissage du ballon se fasse en 15 min. L~inst,allat~ol~ est completee par un agitateur Blectromagnetique provoquant le deplacement du barreau aimante du tube pa,rachevant ainsi la d&sorption du radon. Le ballon rempli d’air et de radon est alors place dans la caisse a casiers, la mesure &ant effect&e 3 hr 15 min apres la fin du barbottage. La teneur en radon est obtenue en utilisant la formule suivante (pour un temps de comptage de 15 min et un volume d’eau de 30 ems):

oh N est le nombre total de coups enregistr& en 15 min; 1~le nombre de coups correspondant au mouvementti propre du ballon de mesure pendant le m&me temps; T un nombre plus petit que un, renlisant une correction introduite du fait 57

G.JURAIA

qu’ent’re le moment du pr&vement et celui de la mesure une partie du radon de l’eau a disparu par d&intkgration.* En btablissant judicieusement barbottage et mesures, il est possible d’exkuter de vingt & trente dosages par jour.

Ainsi mise au point, la m&hode a &6 appliqude sur le terrain Les rkgions visit&es sont les Vosges mkridionales. Bretagne. Nous grouperons ici les rksultats des diverses campagnes de d6gager les faites nouveaux qui semblent apparaitre. 1958 et 1959.

au cows des &Bs la Vendee et la et nous tent’erons

Champagne 1958: Vosges. La campagne s’est dBroul6e au flanc sud de la Vall6e de la Moselle, depuis le Ballon de Servance jusqu’au co1 du Mont de Fourche. Les sources, oti les eaux ont BtB prklev6es, naissent toutes sur le granite. Les teneurs rang&es par classes logarithmiques se distribuent de la faqon suivant’e (Tableau 2).

Fig.

5. Ajustrment

graphique

roncernant

les valeurs

obtenues

dans les Vosges

en 1958.

Ces diffkrentes valeurs port&es sur un papier logarithmique gaussien permettent L’ajustement graphique B la loi d’obtenir un certain nombre de points align&. lognormale est excellent (Fig. 5). Vende’e. Les mesures ont Bt6 exkut4es sur le massif granitique au sud-est de Ce massif a 6th Btudik en d&ail lors des prospections extkut6es Mortagne-sur-SBvre. * Une table

a Bt6 6tablie

pour obtenir

aisknent

ce nombre

1’8quation

de destruction

du radon

Q = Q,, e-At oh Q,, = quantitb initiale de radon; e = base logarithme radon; t = temps, a servi aux calculs.

58

&p&en;

1 = constant0

de d&integration

du

Xoyens

et rkultats

ci’btude de la ra,dioectivP due au radon dam ies eaux nature&w Tableau Pouroentage

(lOm’O o/l.)

2

/

F.C. ~___

Frkquenoe cumul&~ .___. _

x 100

-

10

1,5X

9

2

2

2,2 2

4,s

0

-

3.2

4

4,45

87,76

4

2

2,22

83,31

~_

9000

90,oo

-

-

8776 8331

I

8109

5

5

5,55

$I,09

6,3

3

3,33

75,54

7534

8

4

4,45

72,21

7”.‘1 d..

10

6

6,66

67,76

6776

12,6

5

5.55

61,lO

6110

15.8

5

5,55

55,55

5555 I

l!),!)

9

25,1

5

5,55

40,oo

4000

31,6

4

4,44

34.45

3445

39,x

4

4,44

30,oo

3000

50,1

4

4,44

25,54

2554

63,l

6

6.66

21,lO

2110

79,4

2

2,23

14,44

1444

100

2

2,22

12.33

1232

126

4

4,44

10

1000

158

1

1,ll

5.55

555

19!)

1

1,ll

4,44

44&

251

2

0 0.T -,.A*

3.33

333

316

0

-

-

-

398

1

I,11

1.11

111

10

50,oo

/ ,

5000

90 -

par le CEA. pour recherche d’uranium. La bande couverte se superpose B ceIIe &udi&e par le Centre en vue de reconnsitre la distribution de la teneur en U du Xassif. La premikre campagne n’a pas dkpas& la route nationale N 148 bis de Nantes B Poitiers. Tableau 3 rassemble Ies rtkultats de la campagne. Report&es sur le papier logarithmique gaussien, les valeurs permettent d’obtenir une droite qui se brise aux environs de I50 x lo-lo c/l. (Fig. 6). Nous essayerons de ddgager plus loin la. signification de cette solution de continuitd. 59

Trtbleau 3

Pourccnt~nge __-___-~

/

F.C. x 100

Frk~uencecunu~lt~e --.

-I.-

.-____

-

1.58

3

1 ,!ltj

L’

1

O,!LS

!N&SX

!)tiXX

L’,5

1

U,!ib

!15,9

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3.t’

3

‘,7-L

!)4,92

9492

4

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6,3

I

O,!M

!J2,08

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3

4

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91,lO

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10

1

6,9X

S,18

RilR

lZ?,ti

1

0,!18

86,20

8620

I ,!)6

<&T .I., ,-I

s .i :!I! 8326

15,s

2

-

19.9

5

4,90

8‘3 56 * >-

25.1

2

I,96

xi,36

7836

31.6

6

5.8s

76,4

‘7640

39.8

5

4,9O

70,52

7u.52

50.1

!)

8,81’

65,62

6562

63.1

4

3,9-’

56,80

5680

79.1

7

6,86

52,88

5288

100

1

0,96

46,02

4602

126

3

2.93

44,04

410-L

15x

8

7,84

-&IO

4210

199

9

8,8,”

35,26

3526

251

ii

4,90

L’6,44

2644

316

5

4,90

32,54

2254

398

9

8,X2

17,64

li64

501

2

1,96

S.82

-

X82

-

631

0

794

2

1,96

6,86

686

1000

3

2,94

4,90

490

1260

I

0,98

1,96

196

1 -_102

0,9x

0,98

98

60

9990 9950

9900 3800 97VC 9500 9000 8000 ?cJOO 6VW 5000 4000 3VOV 2000

9990 9950 9900 5 "9"% 9500

Fig. 8. Ajustement

graphique des r@sultats concernltnt les rkultats gneiss de la rkgion de Questembert.

drs micuschistes ot des

Campagne de 1959 Vosges. Les pr&vements au tours de cette campagne ont BtB exkcutks sur des eaux provenant du granite et des g&s. Les resultats respectifs sont consign& dans Tableaux 6 et 7. L’ajustement graphique est parfait, mais la droite se brise aux environs de 95 x lo-lo c/l. (Fig. 9).

6000 7000 6000 5000 4000 3000 2000 1000 500 300 200 100 50 IO I,0

Fig. 9. Ajustement

2

4

graphique

6810

2

4

6 8 102

2

4

6 8 K)3

concernant les rkwltats obtenus granite. Vosges 1959. 62

SUP les eaux

issues du

Moyens et r&s&&s

d’htude de la radioaetiv~ due au radon dam les eaux natwelles

Trtbleau 4. Zone de 1s granulite Teneur (1Ok’~ c/l.)

Fckquenoc cumul&e

Scmbro

_-

1

I,58 .,

___

2, .i

-

3,’

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4

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5

-

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-

x

-

10

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l“,ti 15.8

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-

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_1

2.3

I

3..1

19.9

-

-

“5.1

-

--

-

31.6

2

4,8

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39.8

1

2.4

!30,45

50,l

4

x,15

88,OB

63,l

2

48

79.9

79,4

1

2.4

75,l

100

3

6.1

72,T

126

5

IO.”

66,F

1.58

4

1%)

6

12.2

48,26

2.51

!I

1x,3

36,06

316

:!

4.s

17,75

39ii

2

4.x

f _*< ‘0 or, I

601

4

X.l;i

1o,.%

631

1

2.4

794

49

8,15

56.4

2,4 -

F.C. i

100

Tableau Trneur (10 -10 c/l.)

5. Zone des gneiss

et des micaschistrs

Pourcellt~age

l’.C.

I

3,X.5

x

:!

7.7

96,“B

10

1

3.83

88.55

I”,6

2

7.7

s-3-,7

15,8

1

3,86

77,oo

19,9

1

3,85

i3,15

a 5 .I

2

7.7

69,3

31.6

1

3,B.i

61.60

39,s

5

IO.?5

50,l

2

7,T

38,s

63,l

1

3,86

30.80

7!),2

1

3.83

16.95

I,58 .,

x

100

-

_‘..i 3.2 1 ;i 6,3

.%7,75

100

0

126

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7,‘i

23.10

2310

15X

1

3,85

l.i.40

1540

IO!)

1

3,M

ll,M

1155

2

7,i

2.5 1 316

-

-

7.7

iii)

hloyens

_ _~__.__ f ,.iS

et rkmltats

de la rndioartivP

due au radon

clans lcs emx

naturelles

4

2

4

$5

0

3,t!

3

4

0

5

1

1.41

X4,.56

8456

6,3

1

1,41

x3,15

X316

8

3

4,s

81,i4

8174

10

2

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77.51

$751

12,6

6

8,4d

74,6!#

i469

15,X

4

S,65

66.24

6624

xn,s

7

9,86

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6059

7,05

50,73

5073

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9445

sx,m

I

25,l

5

31,6

3

4,23

43,68

4368

39,s

3

423

39,45

394.5

5OJ

6

8.45

35,22

3522

63,l

6

8,45

26.77

“677

i9,tt

7

!),86

18.32

1832

100

0

2.83

X,46

846

116

1

I,41

5,64

564

1%

3

4*33

423

423

71

5420

d’btude

PP.)

-/

65

G. JURAIN

11,tj

1 G

6.32

6

ll,B

11 s

s,42

14

14.7.7 4,“l

4 7

I

7.37 10,5

10 s

x,42

7

7.37

3

I

3.16

3

I

3,lti

0 2 1 9.i

66

Moyens et r&ultats

Fig. 10. Ajustmrent

d’&ude de la radioactivb

graphique

due au radon dans les eaux naturelles

des valeurs concernant

les eaux des grk.

Vosges 1’3.59.

L’ajustenl~nt graphique est ici excellent (Fig. 10). Les param~tres yue l’on peut en tirer seront Btudik plus loin. Vend&. La campagne s’est dhoulhe au nord de la route de Nantes $ Poitiers (Tableau S). La droite reprhentant cette distribution se brise aux environs de 130-130 >; LO-1o c/l. (Fig. 11). Enfin la dernihe partie de la campagne s’est, dtkoulde dans la region de Pontivy.

9950

1 .’____ i

9900 mm1

-~- .

9500

-!

9000-

j

8000~

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7000

-_

I

6000 5000 4000. 3000

Fig. 11. Ajustement

-

... j

~--

graphique

des valets

concernant

67

les rksultats

de Vendee

1958.

Tableau

Teneur

’

(IOr’” c/l.)

8

Frdcpence curnulPe

Nornbrc

F.(‘.

?\ 100

1 ,ss

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8,3

2

1

I,64

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!I’58

2, 3

0

3,”

0

4

3

4.92

90,!)4

!H)94

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”

3.s

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SL’il

8

3

4,92

79,46

7946

10

1

1,64

74,.54

7454

1’,6

3

8,2

i’,!)

i_‘90

15,s

1

1.64

64.7

6470

19,!1

2

3,28

63,06

6306

“5.1

I

I,64

59.78

5978

31,6

3

4,92

58,14

5814

39.8

1

I,64

53,12

5312

50,l

2

3,2Y

52,4x

524X

63,l

0

-

79,4

5

8,2

49,2

4920

100

5

8,2

41.0

1100

1’76

1

1,64

32,so

3280

158

5

8,”

31.16

3116

199

1

1,64

22,96

2296

251

1

I,64

21,32

2132

316

3

4,9’

19,68

1968

398

”

3,s

14,76

1476

501

0

631

3

4,92

11,48

1148

794

1

1,64

6,56

656

1000

1

1,64

4,92

49”

1260

1

1.64

3,28

3’8

1580

0

1996

1

1,64

164

I

61

-

1,64

I

~

68

Moyens et rkultats

d’Qtude de la radioact%

due au radon dam les eaux naturelIes

Fig. 14. Ajusternent graphique concernant les rtkultabs obtenuti sur la granulite de Porltiq (Rretagnr) 1959.

Les ~a~~xont~~t~pr&v&~ dans dess~urcesou des puits r~~~~ntr~s soit sur la~ran~l~~t~? soit sur les schistes plus ou moins m&amorphiques. Tableaux 9 et 10 tiennent comptent de cette loealisation. La representation gra~hique de cette distribution conduit dans le cas de la granulite & une droite se brisant aux alentours de 120-125 x 1O-1o c/l. (Fig. 12); tandis que l’aj~lstement graphiq~~~ con~ernant les schistes est t&s satisfaisant. (Fig. IS).

G. JURAIN

Tableau Trneur ( 10m lo c/l.)

I

1

Xombre

!

I

9. Gram&e

Pourcentage

II

FrQquence

cumulbr

P.C’.

‘i 100

-

I ,.is 2

l.ti

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6.3

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4

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44.0

4400

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9.0

21.6

2160

J 51

S.8

l”,O

1200

316

1.6

3,%

320

39X

I,6

176

160

*

_Moyens et rkwltats

d’kude

de la radioactive

due au radon dans les eaux natwelles

Tableau 10. Schistes mktamorphiques Teneur (10~‘0 c/l.)

I i

Sombre

,

Ponreentage

Fr&pe~e

cumulfe

2,58

_______I___ __-

2,78

97,23

5,5s

S4,44

/

2,78

88,X4

1 I

5.56

86,06

2

5,56

80,5

8

1

2.78

74,94

10

0

-_

-/

-.-_-.-..-’

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1

2

1

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a

4

1

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2

6,3

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4

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s

IS,!)

!

I

i F.C. :: 100 __-__ .._ _~_

/ I

72,16

11,l

I !

7216 6106

5,56

61,06

3

8,3

55,5

5550

“5,l

3

8,3

47,2

47-70

31,6

6

16,i

38,S

39,s

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50,l

3

I

1

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2

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/

/

/ 36

5,56

2’,2

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-

3RS0

/ /

1664

I I

!

I

71

834

.i66 .

I

I

22%)

/

G. JURAIN

Rappelons ici que, dans le cas d’un aju&ement des points voisins de l’axe 507;.

graphique.

on se sert surtout

PARAMETRES DEDUITS DE L’~TUDE DES DROITES ET LECR SIGNIFICATIOS ‘J’ableau

11 rassembe

les caract&ist,iques

des distributions

dtudikes (LEVEAU,

1955).

(‘e tableau fait apparaitre que dans le massif vosgien environ 2i ‘),) des points d’eau visit& en 1958 att$eignent ou ddpassent la dose de tolkranre: -10 ,% 10-10 c/l. ((‘OMBRISSOX~ 1955). Dans cette meme region on aura 95 chances sur 100 de se trouver en prkence d’une anomalie de t’eneur en radon lorsqu’elle d&passe I $5 > 10k10 c/l. Les sources dont les teneurs dkpassent cet’te valeur sont au nombre de cinq. Par t’eneurs croissantes ce sont: I (I) Source kart,s du Hameau (2) (3) (4) (5)

Source Source Source Source

de la Pile de 1’Ecole de la Pile dans ane carrikrc de granite (St,. Blake) nhemin des Landres B la Vcrrerie La Fonderie au dessus du km 7

200 203 218 330 380

Sitllations gkqgxphiques coordonn&es Lambert, 113~920 :-: 10-10 c/l. 424-550 x IO-10 c/l. 424-100 114-!I00 Y lW1” r/l. 426-700 112-040 x 10-l” c/l. 426-880 1 lR-160 llR-900 >: 1wo c/l. 429-920

Dans les environs des deux sources de la Pile (1 et 2) on note les valeurs suivantes de teneur en uranium du granite: 10 13.p.m. 16,s p.p.m. 12 p.p.m.

(&ant

424-050 424-940 424-200

113-960 114~100 114-940

426-700 426-010

112-040 112-060

& la source no. (3) on rel8ve: Y p.p.m. 15 p.p.m.

(

La suivante (no. 4) est intkressante du fait qu’une anomalie de teneur en uranium dans les eaux a BtB trouvke dans son voisinage (Rapport CEA in&dit. C’ampagne hydrog@ochimique, Vosges, 1957). Enfin la derni&re, bien que les teneurs en uranium du granite environnant prbsente des teneurs voisines de 6,5 x 1OF g/g, doit retenir l’attention. En effet, t&s p&s de ce point la m&me mission ayant BtB Btablie le rapport cit,e ci-dessus a not,G une anomalie t&s forhe de teneur en uranium dans l’eau et’ dans les allusions (pr618vement no. 449). Qwstembevt

macaschistes

et gneiss

Les teneurs ici sont notablement plus faibles que pour la granulite. C’ependant 67 0); des sources et des puits ont des teneurs au moins &gales ou sup&ieures & la

Moyens et &uItnts

d’btude da tin radioactivh

due au radon dtbns ies eaux naturelies

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.

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G. JURAIN

dose de tokance. 165 x lo-lo c/l.

On peut

considbrer

comme 1

(1) Carnely (2) Kerantal (3) Kerdin (4) Kcrgonadan

anomalie

les teneurs

ddpassant

( x lo-‘0 c/l.) 193 224

464 282

Le premier et le troisikme point d’eau sont sit&s en plein massif de gneiss granulitique tandis que le second et le quatrike sont situ& t&s p&s du cont’act des micaschistes avec la granulite. Comme prkc~demment la comparaison avec les rhsultats des autres prospections esb souhaitable. Pontivy-Schistes Les teneurs sont & rapprocher de celles obtenues dans les Vosges 1955; 220, des sources ou des puits ont une teneur suphrieure & 40 x 10p10 c/l. et une seule source a 95 chances sur 100 d’etre une anomalie: Source Sud de Pontivy, Cette source se trouve Btre au contact querait alors la teneur Blevee en radon.

96 x 1O-7o c/l.

schiste-granulite.

Cjet,te posit’ion

expli-

Vosges (pls) La moyenne (abondance gCochimique) est faible au regard des teneurs reronnues dans les eaux d’autres formations gbologiques et ici seulement une source sur 100 atteint la dose de tolkrance et aucune source ne peut &tre considtkke comme une anomalie. Toutes les distributions prkkdentes ont un ajustement graphique parfait et la droite ne presente pas de cassure. 11 n’en est pas de mi3me dans les distributions suivantes qui, sauf une, concernent des massifs poddant des gltes seranifires. Rkgion de Qzcestembert Les eaux de sources et de puits Blevkes et ici 94% des eaux Btudikes De plus estimant qu’au de& de 295 trouver en presence d’une anomalie, sources suivantes:

de la zone granulitique ont des teneurs trks ont des teneurs supdrieures & 40 x lo-lo c/l. x lo-lo c/l. on aura 95 chances sur 100 de se on relkve alors dix valeurs correspondant aux ( /i lo-~10 (!/l.) 297 342 380 448 4% 540

Kervran Montaigu Bmnelay Le Boulin C&e aux cht~~nux Uois des plats Lavoir (44,7--77,2) Le Sourd Fermo de Co8t Trot Limerzel Co& Bihan

548 580 604 765

74

Moyens et rkmltats

d’6tude de la radioactivb

due au radon dam les eaux naturelles

Sept de ces points d’eau, Montaigu, Limerzel, Brunelay, Le Boulin, La Gree aux Chevaux, Le Sourd et Coet Bihan, se trouvent situ& au contact ou tres p&s du contact entre la granulite et lea micaschistes ou lea gneiss. Deux seulement, Co&-Drot et Le Bois des Plats, sont situ& au coeur de la formation granulitique, enfin, le dernier, Kervran, eat situ6 au contact de la granulite et d’un filon de quartz. Nous ne connaissons aucun des resultats de prospection qui ont et6 executes par le CEA dans cette region; cependant nous crayons savoir que le BRGGM aux tours de prospections pour Btain, a note la presence de monazite dans cette region. II serait t&s interessant de pouvoir confronter lea localisations geographiques de ces gisements. Vende’e 1958 Des points d’eau visit& 75% ont une teneur superieure ou &gale a la dose de tolerance et 42% ont une teneur superieure a 150 x lo-lo c/l. (point de la cassure de la droite). Si l’on reporte sur la carte ces points d’eau (Fig. l-la) on s’aperqoit qu’ils co’incident avec les zones plus ou moins mineralisees reconnues en affleurements (SANSELME et GERSTSER, 1958) (Fig. 14b). Vende'e

1959

Comme dans la distribution precedente on observe une cassure se produisant a 120 x lo-lo c/l. et de ce fait 35 “/ des points d’eau visit& rev&lent une teneur superieure a cette valeur, 52% montrant une teneur superieure a la dose de toldrante. En reprenant la repartition geographique comme precedemment, on retrouve les zones d’affleurements uraniferes. Si ce meme travail eat execute sur la carte de leves geochimiques (Fig. 15a) la coincidence devient plus frappante encore (Fig. 15b) (GRIMBERT, 1957). Vosges-granite

1959

L’ajustement graphique eat parfait, 40% des sources presentent une teneur au moins Bgale & la dose de tolerance. Quelques valeurs se detachent nettement de la droite a partir de 95 x lo-r0 c/l. 11 s’agit de quelques sources tildes utilisees par les thermes de Plombieres: Savonneuse Savonneuse

no. 4, 97 x lo-lo c/l. no. 6, 100 x lo-lo c/l.

et d’eaux froides de la vallee de Plombieres: Source de la gare, 131 x IO-lo c/l. Source Yoccope, 141 x lo-lo c/l. et d’une source du flanc eat de la Vallee de Corravillers: Bertincote,

137 x lo-lo

c/l.

Pontivy-granulite La droite presente une cassure comme celle de Vendee (1959) a 120 x lo-i0 c/l. -40yo des points d’eaux p resentent des teneurs superieures 8. cette valeur et 660/b des sources ont une teneur au moins Bgale a 40 x lo-lo c/l. Ne possedant actuellement que peu de renseignements sur cette region nous ne pouvons qu’utiliser lea don&es de la carte geologique. 75

Fig. lk(et).

Affleuremonts uranifhres mconnus dam la region ds LraChap&o Lsrgaau 05 dt? la Commtmderie (d’aprh BANSELMX ot GERSTNEIE, 1958).

Les points d’eau ou groupe de sources voisines se r6partissenf de Izt fwyn suivante: quinze au centre du massif; dix au contact do la granulite & des schistea ~~~a~~r~h~qu~s et cinq v&sins de le zone min&aEs& de la r&ion da Guem (Fig. Iti>. CONCLUSICtN Les

apports

trois mdres:

de cette etude dam la connaissavtce th&kque, prafique et biologique.

de: Xa g&ochimie de 1’U sent; de

&foyens et r@sultats d’&ude

de ta radioatctivk due au radon duns les eaux natureIles

Fig. 14(b). Distributian gckgyaphique des snornalios de teneur en radon des CP+UXd’une ljartir dc la. rGgion rep&sent&e en 14(a). Cornparer les distributions des anomalies de radon dans les eaux et des afflourernents uranif2res.

Les teneurs en radon des eaux nature&s d’une formation gklogique homoghno se distr~bu~~t lognormalement. La mnyenne de c&e distribution (abondance g8ochimique) refl&te la teneur en BiBment de la famille U de la formation gdalogique envisagke (JrmAIr\-, 1958). Par exemple les gGs du Trias infdrieur des Vosges qui

G. JURAIX

Fig. lya.).

Carte des 1~6s gkxhimiquea concernant l’irraniurn dana les sok, Chap&-Large&u (Vend&) (d’n;pr& GRIXBERT, 1955).

Moyens et r&ultats

d’ktude de la radioectiv& due au radon dans les eaux naturelles

ont des teneurs en uranium faible (des ~chantillons de ces g&s pr6leGs suivant ult&ieureune maille kilom&rique ont 6% analys&; les r&ultats en seront pub& ment) et leur activit&y peu BlevBe, poss&dent des sources dont les teneurs en radon sont faibles par rapport au granite sous-jacent. 2. Pratique. D6coulant du fait thkorique ci-dessus, le dosage du radon va permettre de mettre en 6vidence les anomalies de teneur en &Sments de la famille U-R,. Les

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Fig. 16. ~ist,rib~ltion gitographique des soumes dont les knevrs en radon sent nnorm~las dans ie massif de gmnuiite de Pontivy, Bretagne.

&udes ex&ut&es sur les Vosges en 1958, en Vend&e et en Bretagne sont particuGrement enco~~rageants. 11 semble done que le dosage du radon dans les eaux puisse &re utilisi: en prospection de la famille U. Mais avant d’inclure cette technique dans l’arsenal des methodes de prospection, il convient d’en Bprouver encore la validit et Bgalement d’en considerer les qualit& (BERNARD ef al.,1959). Or, ce que I’on demande B une m&hode de prospe~t,ion sont sensibilith, rapidit et faible prix de revient. Les teneurs en radon de l’ordre de lo-lo c/l. sont aisement d&elables. La vitesse d’avancement relativement importante: deux ap&ateurs peuvent ex&uter ai&ment de vingt-cinq B trente analyses (pr&vements compris) par jour representant une surface variable avec la densit des points d’eau mais de l’ordre de6&7km2. Le prix de revient global (transport, pAl&vement, amortissement de v&icules et de mat6riel) d’une analyse est voisin de 1000 Fr (10 NE’). Ceci reprksenterait une dbpense moyenne de 4000 it 5000 Fr (40 it 50 NF) par km2. Tant par SOSrdsultats que par son prix de revient, cette technique peut s’inscrire entre la prospection stratdgique c’est-A-dire tendant B circonscrire des zones susceptibles de renfermer une min~ralisation et la prospection tactique ayant pour 79

G. JCRAIN

but de d&eler le corps minBralis6 lui-m&me. Ajoutons enfin que la teneur en radon elle-m6me semblerait li6e & l’importance de la min&alisation. 11 semble done que nous apportons un Blbment positif dans le probl&me de l’utilisation possible du dosage du radon dans les eaux naturelles en vue de la prospection de l’uranium. (lette possibilit6, entrevue par KURODA d al., (19354), rejetite par ('OI'L()MB(1%X5), admise implicitement par PRADEL (1956) ainsi que par STEAD (1955,1958), ne semble pas avoir fait l’objet d’6tudes plus pousskes. (‘ependant la teneur en Radon de l’atmosph&re du sol (BVDDE. 1956) ou des sondages a servi de moyen de prospection (STEAD, 1956, 195S, ‘YBNSER, 1958) et dans d’autres cas il est possible que la mesure du radon dans les eaux nat’urelles ait 6h6 utilisee (U.R.S.S., POlogne)(~RAMMAKOV et ~2.. 1958; DORMOIS d al., 1959). Le radon dissout dans l’eau constituerait done un traceur de l’uranium. Les r&ultat’s obtenus dans les sondages par HILPERT et BLTNKER (1957), illustrent parfaitement ce fait et corroborent les r&ultats que nous avons expos&.

Dans une note p&&dente (ROCB~ULT et ccl., 1959) il avait, BtB signal6 I’importante des t,eneurs en R’adon des eaux naturelles et 1’intMt que l’on deyait attacher De toute fapon, il semble bien que nous pos&dons B la “dose de tokance”. maintenant un appareillage et une mt%hode permettant le cont’r6le de la teneur en radon (et en radium) des eaux nat’urelles (ROVBAITLT Pt al., 19.58).

F:xposd d’une m&ode de terrain destin6e & la dktermination de la teneur en radon d’eanx naturelles. Les rBsult,ats obtenus au tours de deux campagnes dans diverses regions de France sont Btudiits par les moyens de la statistique. I1 apparait alors que: (1) Les teneurs en radon se distribuent lognormalementJ dans une formation gkologique don&e. (2) Le dosage du radon dans les eaux est susceptible de devenir une technique de prospection. (3) Les teneurs en radon des eaux sont t&s souvent supdrieures k celles admises en biologie. Des Etudes systkmatiques sur la determination du radon dans les eaux naturelles de diverses formation gkologiques ont Btt? entreprises depuis quelques an&es (1957-1959) au Centre de Recherches Radiogkologiques de l’Universit6 de Nancy. Cles recherches ont essentiellement porti: sur l’adaptat,ion de mkthodes aux rondit6ons difficiles du terrain ainsi que leur application en des regions t&s diverses. Un certain nombre de rksultats avaient permis de tirer quelques conclusions (ROVBAULT et al., 1959) ce travail leur fait suite en les compl6tant. Nombreux sont les pro&d& employ& pour doser le radon dans les eaux, l’atmosphkre des roches et des ~01s. Mais ils sont, soit deja anciens, lent,s-chambre d’ionisation (DELIBRIAS. 1954) (couramment employ& en U.R.S.S. dans l’Bmanom6trie) soit exigeant un materiel fragile et dklicat done de d6placement sur le t’errain dificilement rdalisable-chambre d’ionisat)ion & impulsion (H UDOEXS et al., 1951). Nous avons Bt6 amen& & utiliser, en nous inspirant des travaux dr DARIOS et HIDE, (195%) et de VAN DILLA (1965), le comptage par scint8illation cxen utilisant des 80

?vIoyens et rbultats

d’Ptude de la radioactive due HU radon dans les eaux nnturelles

dont la paroi interne est tapissee de sulfure de zinc. Ces r6cipients sent en verre et constituent la chambre de mesure coupl&e optiquement & un ddtecteur de scintillation de r4alisation courante, une Bchelle d~multiplicatrice complitte

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