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Photoactivation nucléaire du 77Se, 107,109Ar, 111Cd, 115In et 199Hg
Nuclear Physics A137 (1969) 520---530; (~) North-Holland Publishin# Co., Amsterdam Not to be reproduced by photoprint or microfilm without written permission from the publisher
P H O T O A C T I V A T I O N NUCLI~AIRE DU 77Se, to7,109Ar' n l C d ' llSln et 199Hg M. B O I V I N , Y. CAUCI-IOIS a n d Y. H E N O
Laboratoire de Chimie Physique, Facultd des Sciences de Paris Re~u le 26 juin 1969 A b s t r a c t : T h e p h o t o a c t i v a t i o n o f v a r i o u s isotopes is studied using the X-ray b r e m s s t r a h l u n g pro-
duced by a 2 M e V electron accelerator. T h e p h o t o a c t i v a t i o n cross section was calculated for each o f the observed nuclear levels. Some o f these levels were observed for the first time. W e p r o p o s e or confirm their p r o b a b l e characteristics. In certain cases it was possible to determine partial widths a n d the m e a n life o f the level. NUCLEAR
R E A C T I O N S ?7Se, lo7. lO9Ag ' 111Cd ' 11Sin ' lOgHg 0 ' , ~ ' ) , E < 2 MeV; m e a s u r e d tr(E); deduced levels J, yr. Enriched lo7, lOgAg targets.
I
I
1. Introduction
Nous avons dt6 amends 1-6) ~ analyser certains cas de photoactivation nucldaire produite par le rayonnement X de freinage que fournit l'accdldrateur d'dlectrons de 2 MeV, fonctionnant dans l'air, r6alis6 dans notre laboratoire 6). Dans cette rdgion d'dnergie, la photoactivation nucl6aire r6sulte de l'excitation par photons d'un dtat isomdrique /t vie relativement longue, par l'intermddiaire de niveaux d'dnergie supdrieure, susceptibles de se ddsactiver vers ce niveau mdtastable. Pour ddterminer l'dnergie des niveaux nucldaires que nous pouvons mettre en dvidence, nous contruisons les courbes qui donnent l'activitd mesurde de rdchantillon irradi6, en fonction de l'6nergie Eo des dlectrons; ces courbes se ram6nent/t peu pr6s ~t des segments de droite dont les intersections donnent les diffdrents "seuils" de photoactivation de l'isotope dtudid, c'est-/t-dire l'dnergie des niveaux nucldaires en jeu, et dont les pentes permettent d'obtenir les sections efficaces des niveaux correspondants. Le nombre de photons de freinage dmis par la cible a dtd calculd/t partir d'une expression thdorique dtablie pour une cible "mince" dans l'approximation de Born et tenant compte du facteur d'Elwert. Le calcul a dtd transposd aux cibles "6paisses" de nos expdriences: 160/am d'or ddposds sur une plaque de cuivre de 2 mm d'6paisseur, sous diverses approximations, en particulier quant au cheminement des 61ectrons dans la cible et quant/t la distribution azimutale du rayonnement. Les valeurs expdrimentales des diff6rentes sections efficaces a, ainsi obtenues, qui sont en fait des sections efficaces intdgrdes sur la largeur de chaque niveau en jeu, ne donnent qu'un ordre de grandeur de leurs valeurs vraies. En effet, si certaines erreurs 520
77Se" 1o7,
tO9Ag ' t l t c d ' l t S i n ' 199Hg(y ' y,)
521
sont faciles ~t estimer, d'autres, par contre, sont difficiles ~t chiffrer; c'est le cas du nombres de photons utilis6 dans le calcul de a et des corrections d'absorption du rayonnement dans les 6chantillons utilis6s. Ceux-ci 6taient, en g6n6ral, des disques de 5 cm de diam6tre et de quelques m m d'6paisseur. La comparaison des valeurs de o- ou des grandeurs qui peuvent en ~tre d6duites, avec d'autres r6sultats exp6rimentaux, indique un 6cart d'un facteur 3 au maximum. La pr6cision des r6sultats obtenus, quoique assez faible, est cependant suffisante pour nous avoir permis de tirer de nos mesures des conclusions sur le moment angulaire et la parit6 des niveaux d'activation observ6s. Les valeurs de a conduisent au produit u = g r a ( r m / r ) o~ g = ( 2 J + 1)/(2Jo + 1); ici J e s t le moment angulaire du niveau excit6, J0 celui du niveau fondamental, alors que Fa est la largeur du niveau excit6 correspondant ~ sa transition vers l'6tat fondamental et Fm/F la probabilit6 pour que le niveau enjeu se d6sexcite vers le niveau m6tastable. Lorsqu'il y a une transition directe du niveau excit6 au niveau m6tastable, Fm repr6sente la largeur partielle du niveau excit6 correspondant gt cette transition et r sa largeur totale. Si F,/F (ou Fm/F) est connu par ailleurs, nous pourrons tirer Fm (ou Fa) de nos r6sultats. Si Fa/F et Fm/F sont connus, nous pourrons calculer F, d'ofl la vie moyenne du niveau excit6.
2. S~l~nium L'isotope du s616nium naturel qui conduit ~t un 6tat m6tastable est le s616nium 77 de concentration isotopique 0.0758, L'6nergie de l'6tat m6tastable est de 162.0 keV [r6f. 7)], sa p6riode de d6sint6gration de 17.38 s [r6f. s)], son coefficient de conversion interne ~: = 0.79 avec ~K/~L+M = 5.9 [r6f. 9)] et son caract~re ~+, alors que celui de l'6tat fondamental est ½-. Nous avons utilis6 du s616nium naturel en poudre, comprim6 dans un cylindre creux de duraluminium. La quantit6 de s616nium irradi6e 6tait, suivant le cas, d'environ 26 ou 93 g. La fig. 1 montre des courbes exp6rimentales; l'activit6 de l'6chantillon irradi6 est port6e en fonction de r6nergie des 61ectrons. Le tableau 1 donne l'6nergie des niveaux excit6s, les sections efficaces int6gr6es, et les valeurs de u. Le caractbre de ces diff6rents niveaux ne peut ~tre que ½- ou ~}-. Le niveau connu ~t 239.1 keV [r6f. 7)] n'est pas observ6 dans nos exp6riences, ce qui permet de d6duire pour lui Fm/F < 2 x 10 -4. Les r6sultats de Ythier et coll. 7) sur la d6sint6gration du brome 77 et de l'arsenic 77, et les n6tres, permettent de calculer pour le niveau ~ 250 keV les largeurs partielles F a = 1.7 x 10 -8 eV et F m = 2 . 4 x 10 - s eV, cette derni6re correspondant ~ une transition El, ainsi que sa vie moyenne z = 30 ns. Par excitation coulombienne, Robinson et al. lo) ont trouv6 pour z le m~me ordre de grandeur: 11 -t-3 ns. Le fait que le niveau ~t 440 keV soit observ6 dans nos exp6riences, implique l'existence d'une transition E1 de ce niveau vers l'6tat m6tastable ou d'une transition M1
522
M. BOIVIN et al.
vers le niveau ~t 250 keV, transitions qui n'ont pas 6t6 observ6es jusqu'ici en spectrom6trie 7.
activit~mesurZ.e
xlO2 b
I~g:l
/
xtZ)4
/ 77 C ' ~
is
~
4
/
34 o~
3
o "a6o
.60 st~o obo 76o
~bo ~foo ~a'oo 14bo is'oo ~bo
/tivitirne~r~e ~s' ~ 825
,~7oo ~T°~Io-4
xi03
9
1
B
~
7 3
6
3 2
700
750
860
S~O
9(~)0
, 950
Eo en 1000
"W350
1100
keV ,, I150
2
Fig. 1. Exemples de courbes experimentales de photoactivation nucleaire du s6l~nium 77 en fonction
de l'6nergie Eo des 61ectrons.
Le niveau ~ 520 keV peuple l'6tat m6tastable par l'interm6diaire du niveau ~ 250 keV. N o s r6sultats et ceux de la d6sint6gration du brome 77 [r6f. 7)] nous conduisent, pour la vie moyenne de ce niveau, ~t ~ = 0.15 ns.
77se ' lO7. lOgAg ' 111cd ' ~lSln ' lOOHg(.F, y,)
523
Nos exp6riences ne peuvent s6parer les niveaux h 819 et 825 keV observ6s par Ythier
et al. 7). Le niveau it 819 keV contribue certainement h l'activit6 de notre 6chantillon, car les &udes de d6croissance du brome 77 donnent Fm/F = 5 x 10 -2 et Fa/F = 0.17. S'il intervient seul dans nos exp6riences, sa vie moyenne est de 10 -2 ns. Le niveau it 932 keV est mis en 6vidence ici pour la premi6re fois. Les r6actions 76Se(d, p)77Se [r6fs. 11, 12)] et la diffusion in61astique de deutons par du s616nium 77 [r6f. 13)], montrent un niveau aux environs de 970 keV, de caract~re ½+; mais il est peu probable que nous puissions voir la contribution d'un tel niveau it la photoactivation. Par contre, Macefield 12) a not6 un niveau tr~s faiblement excit6 lors de la r6action 76Se(d ' p)77Se it 920 keV. Nous pensons que ce dernier correspond au niveau it 932 keV mis en 6vidence par nos exp6riences de photoactivation. Le sch6ma de d6sint6gration du brome 77 et notre valeur de u, nous permettent de d6duire la vie moyenne du niveau it 1006 keV soit z = 4 ps. Les exp6riences de photoactivation mettent en 6vidence deux autres niveaux nucl6aires ~t 1190 et 1600 keV. Ces niveaux sont probabtement les mSmes que ceux observ6s fi 1190 et 1620 keV lors de la r6action 76Se(n, ~)77Se [r6f. 9)]. Notons que Macefield [r6f. 12)] a remarqu6, lors de la r6action 76Se(d ' p)77Se ' une raie tr~s faible h 1190 keV. TABLEAU 1 Energie des n i v e a u x excit6s, sections efficaces int6gr6es et u = g / ' a I ' m / / ' p o u r le 77Se
E (keV)
a (,ub • MeV) +7.5 X 1 0 - 4
u(eV)
250:k10
8
4404-10
+1 2 x 10 - 3 1.8_0~4
1.3+1.4:,<10-8 9.1 + 5
520±10
5.7+Sl. 5 X 10 - 3
4.1 +3.5 x 10 - 8
825±10
4.6+14
XlO -3
8.0+_ 7
xlO -8
XlO -7
932~10
3.5+_ 3
X10 - 2
7.8+_ 6 " 5 x 1 0 - 6
1000~:10
3.2 +3
X10 -2
8.4+_8.5X10 - 6
11902z10
0 1R + 0 . t 2 . . . . - 0.04. o. . .59 . +0.4 -0.1
1600-4-10
tq 7 +4.5 X 1 0 - 5 v._
_
1.5
+2 5 x l 0 - 5 3"5-015
Le fait que les niveaux it 932 et 1190 keV soient trbs faiblement excit6s lors de la r6action 76Se(d, p)77Se, alors qu'ils sont nettement mis en 6vidence par photoactivation, sugg~re que ces niveaux puissent ~tre de nature collective. Ils seraient dus au couplage du moment angulaire du neutron c61ibataire du s616nium 77 avec le moment angulaire du niveau 2 +, it 1.2 MeV, du s616nium 76. Le niveau fi 1600 keV pourrait de m~me 8tre dO it un tel couplage avec le moment angulaire du niveau 2 + fi 1.8 MeV du s6Wnium 76. Ces 2 niveaux du s616nium 76 se d6sexcitent en partie par une transition vers le niveau fondamental 9).
M. BOIVIN et aL
524
N o t o n s que Engels 14) a essay6 d'interprbter les niveaux de basse 6nergie du s616rium c o m m e des niveaux de rotation. Une 6tude r6cente par spectrom6trie 7 [r6f. ~ 5)] de la d6sint6gration du brome 77, met en 6vidence plusieurs niveaux nucl6aires nouveaux, dont 2 niveaux ~ 911.9 et 1187.5 keV qui sont probablement les m~mes que ceux qui ont 6t6 observ6s dans notre 6tude h 932 et 1190 keV. 3. Argent L ' a r g e n t 107 dont la concentration isotopique est 0.518 poss~de un 6tat m6tastable ~t 93.0 keV [r6f. 16)] qui se d6sexcite avec une p6riode T~ = 44.3 s [r6f. 17)], ses coefficients de conversion interne 6tant ~K = 9.1 et aK/0~L+M = 0.86 [r6f. 18)]. L ' a r g e n t 109 de concentration isotopique 0.482 a un 6tat m6tastable ~t 88.09 keV [r6f. 19)] dont la p6riode T~ = 39.8 s [r6f. 20)], ses coefficients de conversion interne &ant ~K = 12.7 [r6f. 19)] et ~K/~L+M = 0.8 [r6f. 21)]. P o u r ces 2 isotopes, le caract~re de l'6tat fondamental est ½- alors que celui de l'6tat m6tastable est ~ +. L'6chantillon d'argent 1076tait un disque de 5 cm de diam~tre et de 0.5 m m d'6paisseur, enrichi h 99.0 ~ , celui d ' a r g e n t 109, de m~mes dimensions, 6tait enrichi h 99.7 ~o.t Des courbes analogues h celles de la fig. 1 ont conduit aux valeurs d'6nergie des niveaux d'activation du tableau 2 qui donne aussi les sections efficaces et les valeurs de u correspondantes. 3.1. ARGENT 107 Les niveaux nucl6aires de l'argent 107 ont 6t6 r6cemment 6tudi6s h partir des 6missions V associ6es ~ la d6croissance du c a d m i u m 107 [r&. 22)] et par excitation coulom-
bienne 23-25), TABLEAU 2
Energie des niveaux excit6s, sections efficaces int6gr6es et u = g/'a/'m//~ pour les 2 isotopes ~°7Ag et 1ogAg Ag 107 E (keV)
a(/~b • MeV)
Ag 109 u(eV)
.E (keV)
a(/tb • MeV)
u(eV)
4234-2
4+3- x 1 0 - 4
--0.5~+a'5x10-8
410± 2
5 +3_
x10-4
-'--0.599+1"5X10-8
780+10-
"1+0"7 1 0 - 3X- 0 . 2
--0.4"9+1"4xlO -7
6804-30
6 +4_
xlO - 4
7+14_
xlO -8
945~5
3+02.5X 10-3
7_+41
+4 6_1
× 10-7
3X10-7 . 5
_ 85540 5:
5
+25 × 10 -3
1250~5
3__2.5X 10-2
1.3__1.2X 10-5
1210~10
8.5+15 xIO -2
3.2+02.4)<10-5
1325~5
+4 x l O - 2 9_1
4_+2,5 xlO -5
1480110
3.3+_02.4X 10-2
1675-t-10
1.3+~.2 × 10-1
2_+01.2 xlO -5 +4 ×10-5 9_1
t Ces 6chantillons ont 6t6 pr6par6s pour nous par M. L. Smith du groupe de s6paration 61ectromagn6tique de Harwell.
77Se ' lo7. tOgAg ' ~ l l c d ' 1151n ' 199Hg(y ' y,)
525
Le niveau c o n n u ~t 325 keV n'est pas mis en 6vidence dans nos exp6riences, ce qui nous permet de d6duire p o u r lui Fm/F < 5 × 10- 5 Le niveau ~t 423 keV peuple l'6tat m6tastable par l'interm6diaire d ' u n e transition E1 pour laquelle nous p o u v o n s calculer F m = 7 × 10 - 9 eV et Fm/F = 6 x 10 -¢. Cette derni~re valeur est diff6rente de celle donn6e par Huus et al. 26) qui 6tait de 5 x 10 -3. P o u r le niveau ~t 780 keV, nous trouvons iF"m - - 1.2 × 10 - 7 eV et Fm/F = 2.6 × 10 - z ce qui implique l'existence d ' u n e transition M2 de ce niveau vers l'6tat m6tastable. Le caract6re du niveau ~ 945 keV peut &re 3 - ou ~ - . N o u s trouvons p o u r celui-ci que gF m = 5 × 10 - 6 eV et gFm/r = 10 - 2 . I1 y a donc une transition E1 ou M2 de ce niveau vers l'6tat m6tastable. Le niveau/t 1250 keV ne correspond certainement pas au niveau c o n n u ~r+ h 1223 keV [rdf. 22)]. Par contre, il peut ~tre le m~me que le niveau ~t 1280 keV, observ6 r6cemment par excitation coulombienne 23). Cependant, d'apr6s nos exp6riences, son caract6re serait 3 - ou -~- et non ½ c o m m e sugg6r6 par l'excitation coulombienne. Le niveau ~t 1325 keV est mis en 6vidence ici p o u r la premiere fois. Son caract6re doit ~tre 3 - ou ~ - . 3.2. A R G E N T
109
L ' a r g e n t 109 a 6t6 6tudi6 r6cemment par excitation coulombienne 22, 2s), ainsi que le spectre y associ6 h la d6croissance du palladium 109 [r6fs. 27, 2s)]. Le niveau c o n n u ~t 311 keV n'est pas observ6 par photoactivation, ce qui nous permet de d6duire que Fm/F < 5 x 10- 5. Le n i v e a u / t 410 keV peuple l'6tat m6tastable par l'interm6diaire d ' u n e transition E1 p o u r laquelle nous pouvons calculer Fm = 7 x 10- 9 e V e t Fm/F = 5.6 × 10- ¢. Le niveau ~ 680 keV, dont l'6nergie est tr~s impr6cise (~t + 30 keV) correspond presque certainement au niveau/t 702 keV, 3 - , observ6 dans la d6croissance fl- du palladium 109 et par excitation coulombienne, quoique Berzins et al. 2s) aient not6 pour le niveau /t 724.5 keV 3 + une transition vers l'6tat m6tastable et une vers l'6tat fondamental. Le niveau ~t 855 keV doit ~tre le mSme que le niveau c o n n u par ailleurs ~ 863 keV [r6f. 22)]. On sait que, p o u r ce niveau, Fa/F = 3.5× 10 - 2 [r6[. 22)] et que Fm/F = 9 x 10 - 2 [r~f. 2 8 ) ] . N o t r e valeur de u nous permet d o n c de calculer sa vie m o y e n n e : z = 11 ps. Le niveau ~t 1210 keV a d6j~t 6t6 observ6 par photoactivation29). Son caract~re ne peut &re que 3 - ou ~r-- Le niveau ~ 1480 keV doit ~tre le m~me que celui/l 1500 keV, r6cemment observ6 par excitation coulombienne 2s). Le niveau ~ 1675 keV est mis en 6vidence p o u r la premiere fois darts notre 6tude. Les caract~res de ces 2 derniers niveaux ne peuvent ~tre que 3 - ou ~ - .
4. Cadmium L'isotope en jeu est le c a d m i u m 111, de concentration isotopique 0.127. Cet isotope poss~de un 6tat m6tastable ~ 397 keV [r6f. 9)], dont la p6riode est de 49 min [r6f. 9)], qui se d6sint~gre par 6mission de 2 photons, en cascade, de 247 et 150 keV [r6f. 9)].
526
M. BOIVIN et al.
Les coefficients de conversion interne sont respectivement 0.06 et 2.3 [r6f. 9)]. Le caract6re de l'6tat fondamental est ½+ et celui de l'6tat m6tastable est 11_-. Les 6chantillons utilis6s 6taient des disques de cadmium naturel de 5 cm de diam6tre et de 4 mm d'6paisseur. Le tableau 3 donne respectivement les valeurs des 6nergies des niveaux excit6s ainsi que celles des sections efficaces int6gr6es et de u. Les niveaux de basses 6nergies du cadmium 111 ont 6t6 6tudi6s h partir des 6missions 7 associ6es h la d6croissance de l'argent 111 [r6f. 30)] et de rindium 111 [r6f. 31)], ainsi que par excitation coulombienne 32). De nombreux niveaux ont 6t6 excit6s par diffusion in61astique de deutons 33, 34), ainsi que par r6action (d, t) et (d, p) sur des cibles de cadmium 112 et 110 [r6f. 35)]. Francis et al. 36) ont utilis6 une m6thode qui consistait h mesurer l'activit6 due ~ l'isom~re du cadmium 111, aprbs avoir irradi6 un disque de cadmium naturel avec des neutrons d'6nergie variable. Par cette m6thode ces auteurs trouvent deux niveaux h 720 et 1150 keV qui sont probablement les m~mes que les niveaux h 740 et 1120 keV mis en 6vidence dans notre 6tude. Du fait de la tr~s grande diff6rence des moments angulaires de l'6tat fondamental et de l'6tat m6tastable et de leurs parit6s oppos6es, il est assez 6tonnant que nous puissions mettre en 6vidence, par photoactivation, quelques niveaux nucl6aires. TABLEAU 3 Energie des niveaux excit6s, sections efticaces int6gr6es et u = # F a / ' m / / ' p o u r 11 ~Cd E (keY)
o'(/~b • MeV)
740±10
2+1.5 X 10 - 5
11204-10
1+ - 0°.' 25 x 1 0 - 4 8 _+04. 5 X 1 0 - 2
13304-10
u(eV) 2.5+1.5 X 10 - 9 3 +1 - 0 1 65 X 1 0 - 8 3 +_2.2 X 1 0 - 5
Vu la configuration de l'6tat fondamental du cadmium 111, il semble difficile d'expliquer la pr6sence h ces 6nergies de niveaux de parit6 n6gative et il est probable que le caract~re des niveaux mis en 6vidence par photoactivation soit 3 + ou ~+. z Le fait de ne pas observer, par photoactivation, le niveau ~t 610 keV de caract6re ~:÷ [r6f. 32)] laisse supposer que le ou les niveaux qui permettent aux 6tats excit6s de peupler l'6tat m6tastable sont situ6s h une 6nergie sup6rieure ~t 610 keV. Le niveau 419 keV dont le caract6re ~+ a 6t6 r~cemment confirm6 par l'6tude des 61ectrons de conversion 3x) ne peut d'ailleurs pas peupler l'6tat m6tastable car l'6nergie de la transition correspondante est tr~s faible. Un niveau de caract~re probable ~+ a 6t6 mis en 6vidence ~t 700 keV par r6actions (d, p) et (d, t) [r6f. 3,)]. Notons, cependant, que ce caract~re n'est pas d6termin6 avec certitude. Le niveau ~t 720 keV observ6 par diffusion in61astique de n e u t r o n s 36) et celui 755 keV k+, ~+ vu par excitation coulombienne, sont vraisemblablement les m~mes
77Se ' 1o7. lOgAg' 111cd ' 115in ' 199Hg(~,' ~,)
527
que le niveau ~t 740 keV mis en 6vidence par photoactivation; la pr6sence du niveau 700 keV ½+ permet d'expliquer notre valeur de section efficace pour ce niveau. Le niveau ~t 1120 keV mis en 6vidence dans notre 6tude est probablement le m~me que les niveaux ~ 1130 et 1150 keV observ6s respectivement par r6actions (d, p) et (d, t) et par diffusion in61astique de neutrons. Le caract~re {+ donn6 par Rosner 35) est compatible avec nos r6sultats. D'aprbs nos valeurs de sections efficaces, le caract~re du niveau ~t 1330 keV ne peut ~tre que ~+ 2 ou 2~+. 5. Indium
L'indium 115 de concentration isotopique 0.95 pr6sente un 6tat m6tastable h 336.23 keV [r6f. 37)] de p&iode 4.5 h [r6f. 9)] et dont le coefficient de conversion interne est 1,1 [r6f. 3 7 ) ] . Le caract6re de l'6tat fondamental est $+ et celui de l'&at m&astable ½-. Nos exp6riences ont 6t6 faites avec des disques d'indium naturel de 5 cm de diam~tre et de 4 m m d'6paisseur. Le tableau 4 donne, d'apr6s nos exp6riences, les 6nergies des niveaux excit6s ainsi que les sections efficaces int6gr6es et les valeurs de u correspondantes. Les sections efficaces de photoactivation des niveaux nucl6aires ~t 1.07 et 1.49 MeV ont 6t6 donn6es par plusieurs auteurs 28-,0). R6cemment Booth et Brownson 41) ont compar6 leurs r6sultats avec les n6tres. Ils ont soulign6 que nos valeurs 6taient 2 ~t 3 fois plus grandes que les leurs, cette diff6rence 6tant sans doute due au fait qu'ils mesurent l'intensit6 du rayonnement de freinage alors que nous la calculons sous certaines hypoth6ses. Les niveaux nucl6aires du noyau d'indium 115, situ6s entre 0 et 3 MeV, ont 6t6 6tudi6s par de nombreuses autres m6thodes; nous citerons les travaux les plus r6cents: diffusion in61astique de neutrons 42), d6croissance du cadmium 115 et de son 6tat isom6rique 37, 43, 44), excitation coulombienne 25,32, 34, 43), 61ectroactivation 41). TABLEAU 4
Energie des niveaux excit6s, sections efficaces int6gr6es et u = g/'.(/'m/F) pour 115In E(keV)
tr(/,b • MeV) x10-7
u(eV)
0.600+10
2 _+14
1 . 8 +_ 3 . 6 × 1 0 - 1 t
v - v - - 30 RqO+ 10
1.3+03.6×10-7
2 . 3 _+15. 2 X 10 - 1 1
9354-10 1070110
.n. .n9 . +o.02_o.01 n~ +°'4 v'---0.2
+4 5 4'5-213 × 10- 6 0 +12 x10 - s ---6
1490+10
2+2
1 . 2 _+ 01 .. 26 × 10 - 3
Pour le niveau ~t 600 keV, nous savons, d'apr6s les 6tudes de d6croissance du cadmium 115, que F~/F -- 1, ce qui nous permet de tirer gFa de la valeur u mesur6e et
528
M. BOIVIN et aL
de la comparer aux valeurs calcul6es dans le mod61e/t "une particule" pour diff6rents earact6res suppos6s du niveau. Nous trouvons ainsi que la transition dolt ~tre une E3 avec F a = 10-11 eV. Le niveau/t 830 keV est tr6s faiblement excit6 par photoactivation; comme pour le niveau pr6c6dent, Fm/F = 1, ce qui nous permet de calculer gFa. Nous pouvons ici 61iminer le caract~re ~+ sugg6r6 par Graeffe 44). Les caract6res 3 - et 3 + sont compatibles avec nos r6sultats. De la vie moyenne -c = 6 ns donn6e par Nainan et al. 45) nous pouvons d6duire Fa/F = 6 x 10 -4. Pour le niveau/t 935 keV, diff6rents travaux conduisent au caract~re ~+. Les rapports Fm/F et Fa/F 6tant connus, nous pouvons h partir de notre valeur de u en calculer la vie moyenne T : 0.8 ps. Le niveau /t 1070 keV n'est pas peupl6 lots de la d6croissance du 11SmCd, alors qu'il est mis en 6vidence par excitation coulombienne a2, 43) et par 61ectro- et photoactivation 3s, 41), ce qui permet de d6duire son caract6re ~+. Le niveau observ6 par nous/t 1490 keV est probablement le m~me que celui vu par Booth h 1460 keV [r6f. 41)] et par Graeffe 44) /t 1450 keV, bien que les 6carts entre ces valeurs soient sup6rieurs aux erreurs exp6rimentales annonc6es. Notre valeur de u ne permet, pour ce niveau, que les caract~res ~+ ou ~+. 6. Mercure L~ mercure 199, de concentration isotopique 0.1684, poss6de un 6tat m6tastable/L 534 keV dont la p6riode est 43 min [r6f. 46)]. L'isom6re se d6sexcite en 6mettant en cascade des photons de 375 et de 159 keV. Les coefficients de conversion interne des transitions correspondantes sont respectivement de 5.45 et 0.9 [r6f. 46)]. Le caract~re de l'6tat fondamental est ½- et celui de l'6tat m6tastable ~ + . Pour 6viter les difficult6s dues aux d6placements des noyaux activ6s, par suite de l'autodiffusion ou des mouvements d'ensemble qui auraient lieu dans un 6chantillon liquide, le mercure naturel utilis6 dans nos exp6riences l'6tait ~t l'6tat solide grace ~t un dispositif qui, aussi bien sous irradiation que pendant les p6riodes de comptage, le maintenait/~ une temp6rature inf6rieure /t - 8 0 ° C . L'6chantillon se pr6sentait sous la forme d'un disque de 4 cm de diam~tre. Le poids de chaque disque 6tait de 62.444 g. Les sections efficaces ont 6t6 calcul6es en int6grant la raie/t 159 keV. Le tableau 5 donne l'6nergie des niveaux d'activation, les valeurs des sections efficaces correspondantes, ainsi que celles de u. Le mercure 199 a 6t6 r6cemment 6tudi6 par photoactivation par Booth et al. 41). Ces auteurs trouvent deux niveaux nucl6aires A 1.49 et 1.61 MeV, leur pr6cision 6tant de _+30 keV. II est probable que le niveau ~ 1.49 MeV corresponde au niveau/t 1.53 mis en 6vidence dans notre 6tude. Quant ~t l'6nergie du deuxi~me niveau, la diff6rence avec notre valeur exp6rimentale/~ 1700 keV est nettement sup6rieure aux erreurs annonc6es de part et d'autre. Les d6croissances fl de l'or 199 et du thallium 199 [r6f. 4v)] n'ont pas permis, jusqu'ici, de mettre en 6vidence des niveaux d'6nergie sup6rieure/t celle de l'6tat m6tastable. I1 e n e s t de mSme des exp6riences d'excitation coulombienne 4a).
77Se ' lO7. lOgAg' 111cd ' 115in ' 199Hg(y' ~/,)
529
Par diffusion in61astique de neutrons, Swann et al. 49) ont mis en 6vidence quatre niveaux nucl6aires h 610, 980, 1280 et 1840 keV, en mesurant, apr~s irradiation l'activit6 de l'isom~re form6. Ils sugg~rent que le caract~re du niveau ~ 610 keV pourrait &re ~+. TABLEAU 5
Energie des niveaux excit6s, sections efficacesint6gr6es et u = glr'~l~m/Fpour E (keV) 1000i20
t~(/~b • MeV) 1 . 1 _+ o2 . 4
~9 9 H g
u(eV)
×10 -5
2.7 +5
X10 -9
13404-10
5 °1 +-"1
x10-4
- ' -~- o+ .49"95 x 1 0 - 7
1380±10
-9"9 ' - - 0+.37. 8
×10-3
14204-10 +20 1530_10
7 q + 13.6 × 1 0 - 3 , - ' - - 2.8 "9+2.1 ×10-1 1.__0.3
1 1+1"9×10-6 ~'~ - 0 . 3 ,I ~ + 7 . 5 × 1 0 - 6 - ' - - 1.5
17004-20
--1.2"9+4"9×10-1
7"7+1.31×10-5 1.6+3.3×10-4-_
Sauf peut-Stre pour le niveau/t 980 keV qui pourrait correspondre au seuil que nous observons ~t 1000 keV, cette r6action (n, n') ne met manifestement pas en 6vidence, ici, les mSmes niveaux que la m6thode de photoactivation. La comparaison avec nos valeurs de u, des valeurs th6oriques des largeurs de niveaux, calcul6es dans le mod61e ~ "une particule" pour les diff6rents types de transitions possibles, permet de pr6voir que les caract~res des niveaux observ6s par photoactivation ~ 1340; 1380 et 1420 keV ne peuvent &re que ~:+-, ~± et ceux ~t 1530 et 1700 keV que 3 - , ~ - . Par contre, la r6action (n, n') permet d'exciter des niveau× dont le moment angulaire peut &re tr~s diff6rent de celui ( 1 - ) de l'6tat fondamental, en particulier des niveaux de moment angulaire proche de celui (1_3÷) de l'&at m6tastable pour lesquels Fm/F serait peu diff6rent de 1. Remarquons, d'autre part, que des niveaux ~+ auraient 6t6 observ6s dans le processus de diffusion in61astique de neutrons, le passage ~t l'6tat m6tastable se faisant alors par l'interm6diaire du niveau ~+ ~t 610 keV avec Fm/F = 1. Nous pouvons donc supprimer la possibilit6 de ce caract~re pour les niveaux ~ 1340, 1380 et 1420 keV. Si le niveau b. 1000 keV mis en 6vidence dans nos exp6riences est le mSme que celui b, 980 keV de la r6action (n, n') son caract~re pourrait 8tre ~+ (ou ~+). Son excitation se ferait alors par une transition E3 (ou M2) et l'&at m6tastable serait peupl6 par l'interm6diaire du niveau ~+ 2 ~ 610 keV. Si au contraire le niveau ~ 1000 keV est distinct du niveau ~ 980 keV, son caract~re pourrait aussi bien &re ~2 - . Les niveaux observ6s par photoactivation du mercure 199, pourraient 8tre dus au couplage du moment angulaire du neutron c61ibataire p½ avec le moment angulaire des niveaux de vibration du mercure 198: les niveaux ~ 1.7 et 1.53 d6riveraient du niveau 2 + h 1.613 MeV et les niveaux ~ 1.42 et 1.38 MeV du niveau 2 + ~t 1.421 MeV. La pr6sence d'un niveau 2 + ~t 1.087 MeV sugg~re que les niveaux ~ 1 et 1.34 MeV
530
M. BOIVIN et aL
s o i e n t a u s s i d e n a t u r e c o l l e c t i v e , m a i s il f a u t a l o r s a d m e t t r e e f f e c t i v e m e n t q u ' i l existe u n n i v e a u ~t 1000 k e V , d i f f 6 r e n t d u n i v e a u ~ 9 8 0 k e V o b s e r v 6 p a r r 6 a c t i o n (n, n ' ) ; s o n c a r a c t ~ r e 6 t a n t a l o r s ½- o u { - .
Bibliographie 1) 2) 3) 4) 5) 6) 7) 8) 9) 10) 11) 12) 13) 14) 15) 16) 17) 18) 19) 20) 21) 22) 23) 24) 25) 26) 27) 28) 29) 30) 31) 32) 33) 34) 35) 36) 37) 38) 39) 40) 41) 42) 43) 44) 45) 46) 47) 48) 49)
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P H O T O A C T I V A T I O N NUCLI~AIRE DU 77Se, to7,109Ar' n l C d ' llSln et 199Hg M. B O I V I N , Y. CAUCI-IOIS a n d Y. H E N O
Laboratoire de Chimie Physique, Facultd des Sciences de Paris Re~u le 26 juin 1969 A b s t r a c t : T h e p h o t o a c t i v a t i o n o f v a r i o u s isotopes is studied using the X-ray b r e m s s t r a h l u n g pro-
duced by a 2 M e V electron accelerator. T h e p h o t o a c t i v a t i o n cross section was calculated for each o f the observed nuclear levels. Some o f these levels were observed for the first time. W e p r o p o s e or confirm their p r o b a b l e characteristics. In certain cases it was possible to determine partial widths a n d the m e a n life o f the level. NUCLEAR
R E A C T I O N S ?7Se, lo7. lO9Ag ' 111Cd ' 11Sin ' lOgHg 0 ' , ~ ' ) , E < 2 MeV; m e a s u r e d tr(E); deduced levels J, yr. Enriched lo7, lOgAg targets.
I
I
1. Introduction
Nous avons dt6 amends 1-6) ~ analyser certains cas de photoactivation nucldaire produite par le rayonnement X de freinage que fournit l'accdldrateur d'dlectrons de 2 MeV, fonctionnant dans l'air, r6alis6 dans notre laboratoire 6). Dans cette rdgion d'dnergie, la photoactivation nucl6aire r6sulte de l'excitation par photons d'un dtat isomdrique /t vie relativement longue, par l'intermddiaire de niveaux d'dnergie supdrieure, susceptibles de se ddsactiver vers ce niveau mdtastable. Pour ddterminer l'dnergie des niveaux nucldaires que nous pouvons mettre en dvidence, nous contruisons les courbes qui donnent l'activitd mesurde de rdchantillon irradi6, en fonction de l'6nergie Eo des dlectrons; ces courbes se ram6nent/t peu pr6s ~t des segments de droite dont les intersections donnent les diffdrents "seuils" de photoactivation de l'isotope dtudid, c'est-/t-dire l'dnergie des niveaux nucldaires en jeu, et dont les pentes permettent d'obtenir les sections efficaces des niveaux correspondants. Le nombre de photons de freinage dmis par la cible a dtd calculd/t partir d'une expression thdorique dtablie pour une cible "mince" dans l'approximation de Born et tenant compte du facteur d'Elwert. Le calcul a dtd transposd aux cibles "6paisses" de nos expdriences: 160/am d'or ddposds sur une plaque de cuivre de 2 mm d'6paisseur, sous diverses approximations, en particulier quant au cheminement des 61ectrons dans la cible et quant/t la distribution azimutale du rayonnement. Les valeurs expdrimentales des diff6rentes sections efficaces a, ainsi obtenues, qui sont en fait des sections efficaces intdgrdes sur la largeur de chaque niveau en jeu, ne donnent qu'un ordre de grandeur de leurs valeurs vraies. En effet, si certaines erreurs 520
77Se" 1o7,
tO9Ag ' t l t c d ' l t S i n ' 199Hg(y ' y,)
521
sont faciles ~t estimer, d'autres, par contre, sont difficiles ~t chiffrer; c'est le cas du nombres de photons utilis6 dans le calcul de a et des corrections d'absorption du rayonnement dans les 6chantillons utilis6s. Ceux-ci 6taient, en g6n6ral, des disques de 5 cm de diam6tre et de quelques m m d'6paisseur. La comparaison des valeurs de o- ou des grandeurs qui peuvent en ~tre d6duites, avec d'autres r6sultats exp6rimentaux, indique un 6cart d'un facteur 3 au maximum. La pr6cision des r6sultats obtenus, quoique assez faible, est cependant suffisante pour nous avoir permis de tirer de nos mesures des conclusions sur le moment angulaire et la parit6 des niveaux d'activation observ6s. Les valeurs de a conduisent au produit u = g r a ( r m / r ) o~ g = ( 2 J + 1)/(2Jo + 1); ici J e s t le moment angulaire du niveau excit6, J0 celui du niveau fondamental, alors que Fa est la largeur du niveau excit6 correspondant ~ sa transition vers l'6tat fondamental et Fm/F la probabilit6 pour que le niveau enjeu se d6sexcite vers le niveau m6tastable. Lorsqu'il y a une transition directe du niveau excit6 au niveau m6tastable, Fm repr6sente la largeur partielle du niveau excit6 correspondant gt cette transition et r sa largeur totale. Si F,/F (ou Fm/F) est connu par ailleurs, nous pourrons tirer Fm (ou Fa) de nos r6sultats. Si Fa/F et Fm/F sont connus, nous pourrons calculer F, d'ofl la vie moyenne du niveau excit6.
2. S~l~nium L'isotope du s616nium naturel qui conduit ~t un 6tat m6tastable est le s616nium 77 de concentration isotopique 0.0758, L'6nergie de l'6tat m6tastable est de 162.0 keV [r6f. 7)], sa p6riode de d6sint6gration de 17.38 s [r6f. s)], son coefficient de conversion interne ~: = 0.79 avec ~K/~L+M = 5.9 [r6f. 9)] et son caract~re ~+, alors que celui de l'6tat fondamental est ½-. Nous avons utilis6 du s616nium naturel en poudre, comprim6 dans un cylindre creux de duraluminium. La quantit6 de s616nium irradi6e 6tait, suivant le cas, d'environ 26 ou 93 g. La fig. 1 montre des courbes exp6rimentales; l'activit6 de l'6chantillon irradi6 est port6e en fonction de r6nergie des 61ectrons. Le tableau 1 donne l'6nergie des niveaux excit6s, les sections efficaces int6gr6es, et les valeurs de u. Le caractbre de ces diff6rents niveaux ne peut ~tre que ½- ou ~}-. Le niveau connu ~t 239.1 keV [r6f. 7)] n'est pas observ6 dans nos exp6riences, ce qui permet de d6duire pour lui Fm/F < 2 x 10 -4. Les r6sultats de Ythier et coll. 7) sur la d6sint6gration du brome 77 et de l'arsenic 77, et les n6tres, permettent de calculer pour le niveau ~ 250 keV les largeurs partielles F a = 1.7 x 10 -8 eV et F m = 2 . 4 x 10 - s eV, cette derni6re correspondant ~ une transition El, ainsi que sa vie moyenne z = 30 ns. Par excitation coulombienne, Robinson et al. lo) ont trouv6 pour z le m~me ordre de grandeur: 11 -t-3 ns. Le fait que le niveau ~t 440 keV soit observ6 dans nos exp6riences, implique l'existence d'une transition E1 de ce niveau vers l'6tat m6tastable ou d'une transition M1
522
M. BOIVIN et al.
vers le niveau ~t 250 keV, transitions qui n'ont pas 6t6 observ6es jusqu'ici en spectrom6trie 7.
activit~mesurZ.e
xlO2 b
I~g:l
/
xtZ)4
/ 77 C ' ~
is
~
4
/
34 o~
3
o "a6o
.60 st~o obo 76o
~bo ~foo ~a'oo 14bo is'oo ~bo
/tivitirne~r~e ~s' ~ 825
,~7oo ~T°~Io-4
xi03
9
1
B
~
7 3
6
3 2
700
750
860
S~O
9(~)0
, 950
Eo en 1000
"W350
1100
keV ,, I150
2
Fig. 1. Exemples de courbes experimentales de photoactivation nucleaire du s6l~nium 77 en fonction
de l'6nergie Eo des 61ectrons.
Le niveau ~ 520 keV peuple l'6tat m6tastable par l'interm6diaire du niveau ~ 250 keV. N o s r6sultats et ceux de la d6sint6gration du brome 77 [r6f. 7)] nous conduisent, pour la vie moyenne de ce niveau, ~t ~ = 0.15 ns.
77se ' lO7. lOgAg ' 111cd ' ~lSln ' lOOHg(.F, y,)
523
Nos exp6riences ne peuvent s6parer les niveaux h 819 et 825 keV observ6s par Ythier
et al. 7). Le niveau it 819 keV contribue certainement h l'activit6 de notre 6chantillon, car les &udes de d6croissance du brome 77 donnent Fm/F = 5 x 10 -2 et Fa/F = 0.17. S'il intervient seul dans nos exp6riences, sa vie moyenne est de 10 -2 ns. Le niveau it 932 keV est mis en 6vidence ici pour la premi6re fois. Les r6actions 76Se(d, p)77Se [r6fs. 11, 12)] et la diffusion in61astique de deutons par du s616nium 77 [r6f. 13)], montrent un niveau aux environs de 970 keV, de caract~re ½+; mais il est peu probable que nous puissions voir la contribution d'un tel niveau it la photoactivation. Par contre, Macefield 12) a not6 un niveau tr~s faiblement excit6 lors de la r6action 76Se(d ' p)77Se it 920 keV. Nous pensons que ce dernier correspond au niveau it 932 keV mis en 6vidence par nos exp6riences de photoactivation. Le sch6ma de d6sint6gration du brome 77 et notre valeur de u, nous permettent de d6duire la vie moyenne du niveau it 1006 keV soit z = 4 ps. Les exp6riences de photoactivation mettent en 6vidence deux autres niveaux nucl6aires ~t 1190 et 1600 keV. Ces niveaux sont probabtement les mSmes que ceux observ6s fi 1190 et 1620 keV lors de la r6action 76Se(n, ~)77Se [r6f. 9)]. Notons que Macefield [r6f. 12)] a remarqu6, lors de la r6action 76Se(d ' p)77Se ' une raie tr~s faible h 1190 keV. TABLEAU 1 Energie des n i v e a u x excit6s, sections efficaces int6gr6es et u = g / ' a I ' m / / ' p o u r le 77Se
E (keV)
a (,ub • MeV) +7.5 X 1 0 - 4
u(eV)
250:k10
8
4404-10
+1 2 x 10 - 3 1.8_0~4
1.3+1.4:,<10-8 9.1 + 5
520±10
5.7+Sl. 5 X 10 - 3
4.1 +3.5 x 10 - 8
825±10
4.6+14
XlO -3
8.0+_ 7
xlO -8
XlO -7
932~10
3.5+_ 3
X10 - 2
7.8+_ 6 " 5 x 1 0 - 6
1000~:10
3.2 +3
X10 -2
8.4+_8.5X10 - 6
11902z10
0 1R + 0 . t 2 . . . . - 0.04. o. . .59 . +0.4 -0.1
1600-4-10
tq 7 +4.5 X 1 0 - 5 v._
_
1.5
+2 5 x l 0 - 5 3"5-015
Le fait que les niveaux it 932 et 1190 keV soient trbs faiblement excit6s lors de la r6action 76Se(d, p)77Se, alors qu'ils sont nettement mis en 6vidence par photoactivation, sugg~re que ces niveaux puissent ~tre de nature collective. Ils seraient dus au couplage du moment angulaire du neutron c61ibataire du s616nium 77 avec le moment angulaire du niveau 2 +, it 1.2 MeV, du s616nium 76. Le niveau fi 1600 keV pourrait de m~me 8tre dO it un tel couplage avec le moment angulaire du niveau 2 + fi 1.8 MeV du s6Wnium 76. Ces 2 niveaux du s616nium 76 se d6sexcitent en partie par une transition vers le niveau fondamental 9).
M. BOIVIN et aL
524
N o t o n s que Engels 14) a essay6 d'interprbter les niveaux de basse 6nergie du s616rium c o m m e des niveaux de rotation. Une 6tude r6cente par spectrom6trie 7 [r6f. ~ 5)] de la d6sint6gration du brome 77, met en 6vidence plusieurs niveaux nucl6aires nouveaux, dont 2 niveaux ~ 911.9 et 1187.5 keV qui sont probablement les m~mes que ceux qui ont 6t6 observ6s dans notre 6tude h 932 et 1190 keV. 3. Argent L ' a r g e n t 107 dont la concentration isotopique est 0.518 poss~de un 6tat m6tastable ~t 93.0 keV [r6f. 16)] qui se d6sexcite avec une p6riode T~ = 44.3 s [r6f. 17)], ses coefficients de conversion interne 6tant ~K = 9.1 et aK/0~L+M = 0.86 [r6f. 18)]. L ' a r g e n t 109 de concentration isotopique 0.482 a un 6tat m6tastable ~t 88.09 keV [r6f. 19)] dont la p6riode T~ = 39.8 s [r6f. 20)], ses coefficients de conversion interne &ant ~K = 12.7 [r6f. 19)] et ~K/~L+M = 0.8 [r6f. 21)]. P o u r ces 2 isotopes, le caract~re de l'6tat fondamental est ½- alors que celui de l'6tat m6tastable est ~ +. L'6chantillon d'argent 1076tait un disque de 5 cm de diam~tre et de 0.5 m m d'6paisseur, enrichi h 99.0 ~ , celui d ' a r g e n t 109, de m~mes dimensions, 6tait enrichi h 99.7 ~o.t Des courbes analogues h celles de la fig. 1 ont conduit aux valeurs d'6nergie des niveaux d'activation du tableau 2 qui donne aussi les sections efficaces et les valeurs de u correspondantes. 3.1. ARGENT 107 Les niveaux nucl6aires de l'argent 107 ont 6t6 r6cemment 6tudi6s h partir des 6missions V associ6es ~ la d6croissance du c a d m i u m 107 [r&. 22)] et par excitation coulom-
bienne 23-25), TABLEAU 2
Energie des niveaux excit6s, sections efficaces int6gr6es et u = g/'a/'m//~ pour les 2 isotopes ~°7Ag et 1ogAg Ag 107 E (keV)
a(/~b • MeV)
Ag 109 u(eV)
.E (keV)
a(/tb • MeV)
u(eV)
4234-2
4+3- x 1 0 - 4
--0.5~+a'5x10-8
410± 2
5 +3_
x10-4
-'--0.599+1"5X10-8
780+10-
"1+0"7 1 0 - 3X- 0 . 2
--0.4"9+1"4xlO -7
6804-30
6 +4_
xlO - 4
7+14_
xlO -8
945~5
3+02.5X 10-3
7_+41
+4 6_1
× 10-7
3X10-7 . 5
_ 85540 5:
5
+25 × 10 -3
1250~5
3__2.5X 10-2
1.3__1.2X 10-5
1210~10
8.5+15 xIO -2
3.2+02.4)<10-5
1325~5
+4 x l O - 2 9_1
4_+2,5 xlO -5
1480110
3.3+_02.4X 10-2
1675-t-10
1.3+~.2 × 10-1
2_+01.2 xlO -5 +4 ×10-5 9_1
t Ces 6chantillons ont 6t6 pr6par6s pour nous par M. L. Smith du groupe de s6paration 61ectromagn6tique de Harwell.
77Se ' lo7. tOgAg ' ~ l l c d ' 1151n ' 199Hg(y ' y,)
525
Le niveau c o n n u ~t 325 keV n'est pas mis en 6vidence dans nos exp6riences, ce qui nous permet de d6duire p o u r lui Fm/F < 5 × 10- 5 Le niveau ~t 423 keV peuple l'6tat m6tastable par l'interm6diaire d ' u n e transition E1 pour laquelle nous p o u v o n s calculer F m = 7 × 10 - 9 eV et Fm/F = 6 x 10 -¢. Cette derni~re valeur est diff6rente de celle donn6e par Huus et al. 26) qui 6tait de 5 x 10 -3. P o u r le niveau ~t 780 keV, nous trouvons iF"m - - 1.2 × 10 - 7 eV et Fm/F = 2.6 × 10 - z ce qui implique l'existence d ' u n e transition M2 de ce niveau vers l'6tat m6tastable. Le caract6re du niveau ~ 945 keV peut &re 3 - ou ~ - . N o u s trouvons p o u r celui-ci que gF m = 5 × 10 - 6 eV et gFm/r = 10 - 2 . I1 y a donc une transition E1 ou M2 de ce niveau vers l'6tat m6tastable. Le niveau/t 1250 keV ne correspond certainement pas au niveau c o n n u ~r+ h 1223 keV [rdf. 22)]. Par contre, il peut ~tre le m~me que le niveau ~t 1280 keV, observ6 r6cemment par excitation coulombienne 23). Cependant, d'apr6s nos exp6riences, son caract6re serait 3 - ou -~- et non ½ c o m m e sugg6r6 par l'excitation coulombienne. Le niveau ~t 1325 keV est mis en 6vidence ici p o u r la premiere fois. Son caract6re doit ~tre 3 - ou ~ - . 3.2. A R G E N T
109
L ' a r g e n t 109 a 6t6 6tudi6 r6cemment par excitation coulombienne 22, 2s), ainsi que le spectre y associ6 h la d6croissance du palladium 109 [r6fs. 27, 2s)]. Le niveau c o n n u ~t 311 keV n'est pas observ6 par photoactivation, ce qui nous permet de d6duire que Fm/F < 5 x 10- 5. Le n i v e a u / t 410 keV peuple l'6tat m6tastable par l'interm6diaire d ' u n e transition E1 p o u r laquelle nous pouvons calculer Fm = 7 x 10- 9 e V e t Fm/F = 5.6 × 10- ¢. Le niveau ~ 680 keV, dont l'6nergie est tr~s impr6cise (~t + 30 keV) correspond presque certainement au niveau/t 702 keV, 3 - , observ6 dans la d6croissance fl- du palladium 109 et par excitation coulombienne, quoique Berzins et al. 2s) aient not6 pour le niveau /t 724.5 keV 3 + une transition vers l'6tat m6tastable et une vers l'6tat fondamental. Le niveau ~t 855 keV doit ~tre le mSme que le niveau c o n n u par ailleurs ~ 863 keV [r6f. 22)]. On sait que, p o u r ce niveau, Fa/F = 3.5× 10 - 2 [r6[. 22)] et que Fm/F = 9 x 10 - 2 [r~f. 2 8 ) ] . N o t r e valeur de u nous permet d o n c de calculer sa vie m o y e n n e : z = 11 ps. Le niveau ~t 1210 keV a d6j~t 6t6 observ6 par photoactivation29). Son caract~re ne peut &re que 3 - ou ~r-- Le niveau ~ 1480 keV doit ~tre le m~me que celui/l 1500 keV, r6cemment observ6 par excitation coulombienne 2s). Le niveau ~ 1675 keV est mis en 6vidence p o u r la premiere fois darts notre 6tude. Les caract~res de ces 2 derniers niveaux ne peuvent ~tre que 3 - ou ~ - .
4. Cadmium L'isotope en jeu est le c a d m i u m 111, de concentration isotopique 0.127. Cet isotope poss~de un 6tat m6tastable ~ 397 keV [r6f. 9)], dont la p6riode est de 49 min [r6f. 9)], qui se d6sint~gre par 6mission de 2 photons, en cascade, de 247 et 150 keV [r6f. 9)].
526
M. BOIVIN et al.
Les coefficients de conversion interne sont respectivement 0.06 et 2.3 [r6f. 9)]. Le caract6re de l'6tat fondamental est ½+ et celui de l'6tat m6tastable est 11_-. Les 6chantillons utilis6s 6taient des disques de cadmium naturel de 5 cm de diam6tre et de 4 mm d'6paisseur. Le tableau 3 donne respectivement les valeurs des 6nergies des niveaux excit6s ainsi que celles des sections efficaces int6gr6es et de u. Les niveaux de basses 6nergies du cadmium 111 ont 6t6 6tudi6s h partir des 6missions 7 associ6es h la d6croissance de l'argent 111 [r6f. 30)] et de rindium 111 [r6f. 31)], ainsi que par excitation coulombienne 32). De nombreux niveaux ont 6t6 excit6s par diffusion in61astique de deutons 33, 34), ainsi que par r6action (d, t) et (d, p) sur des cibles de cadmium 112 et 110 [r6f. 35)]. Francis et al. 36) ont utilis6 une m6thode qui consistait h mesurer l'activit6 due ~ l'isom~re du cadmium 111, aprbs avoir irradi6 un disque de cadmium naturel avec des neutrons d'6nergie variable. Par cette m6thode ces auteurs trouvent deux niveaux h 720 et 1150 keV qui sont probablement les m~mes que les niveaux h 740 et 1120 keV mis en 6vidence dans notre 6tude. Du fait de la tr~s grande diff6rence des moments angulaires de l'6tat fondamental et de l'6tat m6tastable et de leurs parit6s oppos6es, il est assez 6tonnant que nous puissions mettre en 6vidence, par photoactivation, quelques niveaux nucl6aires. TABLEAU 3 Energie des niveaux excit6s, sections efticaces int6gr6es et u = # F a / ' m / / ' p o u r 11 ~Cd E (keY)
o'(/~b • MeV)
740±10
2+1.5 X 10 - 5
11204-10
1+ - 0°.' 25 x 1 0 - 4 8 _+04. 5 X 1 0 - 2
13304-10
u(eV) 2.5+1.5 X 10 - 9 3 +1 - 0 1 65 X 1 0 - 8 3 +_2.2 X 1 0 - 5
Vu la configuration de l'6tat fondamental du cadmium 111, il semble difficile d'expliquer la pr6sence h ces 6nergies de niveaux de parit6 n6gative et il est probable que le caract~re des niveaux mis en 6vidence par photoactivation soit 3 + ou ~+. z Le fait de ne pas observer, par photoactivation, le niveau ~t 610 keV de caract6re ~:÷ [r6f. 32)] laisse supposer que le ou les niveaux qui permettent aux 6tats excit6s de peupler l'6tat m6tastable sont situ6s h une 6nergie sup6rieure ~t 610 keV. Le niveau 419 keV dont le caract6re ~+ a 6t6 r~cemment confirm6 par l'6tude des 61ectrons de conversion 3x) ne peut d'ailleurs pas peupler l'6tat m6tastable car l'6nergie de la transition correspondante est tr~s faible. Un niveau de caract~re probable ~+ a 6t6 mis en 6vidence ~t 700 keV par r6actions (d, p) et (d, t) [r6f. 3,)]. Notons, cependant, que ce caract~re n'est pas d6termin6 avec certitude. Le niveau ~t 720 keV observ6 par diffusion in61astique de n e u t r o n s 36) et celui 755 keV k+, ~+ vu par excitation coulombienne, sont vraisemblablement les m~mes
77Se ' 1o7. lOgAg' 111cd ' 115in ' 199Hg(~,' ~,)
527
que le niveau ~t 740 keV mis en 6vidence par photoactivation; la pr6sence du niveau 700 keV ½+ permet d'expliquer notre valeur de section efficace pour ce niveau. Le niveau ~t 1120 keV mis en 6vidence dans notre 6tude est probablement le m~me que les niveaux ~ 1130 et 1150 keV observ6s respectivement par r6actions (d, p) et (d, t) et par diffusion in61astique de neutrons. Le caract~re {+ donn6 par Rosner 35) est compatible avec nos r6sultats. D'aprbs nos valeurs de sections efficaces, le caract~re du niveau ~t 1330 keV ne peut ~tre que ~+ 2 ou 2~+. 5. Indium
L'indium 115 de concentration isotopique 0.95 pr6sente un 6tat m6tastable h 336.23 keV [r6f. 37)] de p&iode 4.5 h [r6f. 9)] et dont le coefficient de conversion interne est 1,1 [r6f. 3 7 ) ] . Le caract6re de l'6tat fondamental est $+ et celui de l'&at m&astable ½-. Nos exp6riences ont 6t6 faites avec des disques d'indium naturel de 5 cm de diam~tre et de 4 m m d'6paisseur. Le tableau 4 donne, d'apr6s nos exp6riences, les 6nergies des niveaux excit6s ainsi que les sections efficaces int6gr6es et les valeurs de u correspondantes. Les sections efficaces de photoactivation des niveaux nucl6aires ~t 1.07 et 1.49 MeV ont 6t6 donn6es par plusieurs auteurs 28-,0). R6cemment Booth et Brownson 41) ont compar6 leurs r6sultats avec les n6tres. Ils ont soulign6 que nos valeurs 6taient 2 ~t 3 fois plus grandes que les leurs, cette diff6rence 6tant sans doute due au fait qu'ils mesurent l'intensit6 du rayonnement de freinage alors que nous la calculons sous certaines hypoth6ses. Les niveaux nucl6aires du noyau d'indium 115, situ6s entre 0 et 3 MeV, ont 6t6 6tudi6s par de nombreuses autres m6thodes; nous citerons les travaux les plus r6cents: diffusion in61astique de neutrons 42), d6croissance du cadmium 115 et de son 6tat isom6rique 37, 43, 44), excitation coulombienne 25,32, 34, 43), 61ectroactivation 41). TABLEAU 4
Energie des niveaux excit6s, sections efficaces int6gr6es et u = g/'.(/'m/F) pour 115In E(keV)
tr(/,b • MeV) x10-7
u(eV)
0.600+10
2 _+14
1 . 8 +_ 3 . 6 × 1 0 - 1 t
v - v - - 30 RqO+ 10
1.3+03.6×10-7
2 . 3 _+15. 2 X 10 - 1 1
9354-10 1070110
.n. .n9 . +o.02_o.01 n~ +°'4 v'---0.2
+4 5 4'5-213 × 10- 6 0 +12 x10 - s ---6
1490+10
2+2
1 . 2 _+ 01 .. 26 × 10 - 3
Pour le niveau ~t 600 keV, nous savons, d'apr6s les 6tudes de d6croissance du cadmium 115, que F~/F -- 1, ce qui nous permet de tirer gFa de la valeur u mesur6e et
528
M. BOIVIN et aL
de la comparer aux valeurs calcul6es dans le mod61e/t "une particule" pour diff6rents earact6res suppos6s du niveau. Nous trouvons ainsi que la transition dolt ~tre une E3 avec F a = 10-11 eV. Le niveau/t 830 keV est tr6s faiblement excit6 par photoactivation; comme pour le niveau pr6c6dent, Fm/F = 1, ce qui nous permet de calculer gFa. Nous pouvons ici 61iminer le caract~re ~+ sugg6r6 par Graeffe 44). Les caract6res 3 - et 3 + sont compatibles avec nos r6sultats. De la vie moyenne -c = 6 ns donn6e par Nainan et al. 45) nous pouvons d6duire Fa/F = 6 x 10 -4. Pour le niveau/t 935 keV, diff6rents travaux conduisent au caract~re ~+. Les rapports Fm/F et Fa/F 6tant connus, nous pouvons h partir de notre valeur de u en calculer la vie moyenne T : 0.8 ps. Le niveau /t 1070 keV n'est pas peupl6 lots de la d6croissance du 11SmCd, alors qu'il est mis en 6vidence par excitation coulombienne a2, 43) et par 61ectro- et photoactivation 3s, 41), ce qui permet de d6duire son caract6re ~+. Le niveau observ6 par nous/t 1490 keV est probablement le m~me que celui vu par Booth h 1460 keV [r6f. 41)] et par Graeffe 44) /t 1450 keV, bien que les 6carts entre ces valeurs soient sup6rieurs aux erreurs exp6rimentales annonc6es. Notre valeur de u ne permet, pour ce niveau, que les caract~res ~+ ou ~+. 6. Mercure L~ mercure 199, de concentration isotopique 0.1684, poss6de un 6tat m6tastable/L 534 keV dont la p6riode est 43 min [r6f. 46)]. L'isom6re se d6sexcite en 6mettant en cascade des photons de 375 et de 159 keV. Les coefficients de conversion interne des transitions correspondantes sont respectivement de 5.45 et 0.9 [r6f. 46)]. Le caract~re de l'6tat fondamental est ½- et celui de l'6tat m6tastable ~ + . Pour 6viter les difficult6s dues aux d6placements des noyaux activ6s, par suite de l'autodiffusion ou des mouvements d'ensemble qui auraient lieu dans un 6chantillon liquide, le mercure naturel utilis6 dans nos exp6riences l'6tait ~t l'6tat solide grace ~t un dispositif qui, aussi bien sous irradiation que pendant les p6riodes de comptage, le maintenait/~ une temp6rature inf6rieure /t - 8 0 ° C . L'6chantillon se pr6sentait sous la forme d'un disque de 4 cm de diam~tre. Le poids de chaque disque 6tait de 62.444 g. Les sections efficaces ont 6t6 calcul6es en int6grant la raie/t 159 keV. Le tableau 5 donne l'6nergie des niveaux d'activation, les valeurs des sections efficaces correspondantes, ainsi que celles de u. Le mercure 199 a 6t6 r6cemment 6tudi6 par photoactivation par Booth et al. 41). Ces auteurs trouvent deux niveaux nucl6aires A 1.49 et 1.61 MeV, leur pr6cision 6tant de _+30 keV. II est probable que le niveau ~ 1.49 MeV corresponde au niveau/t 1.53 mis en 6vidence dans notre 6tude. Quant ~t l'6nergie du deuxi~me niveau, la diff6rence avec notre valeur exp6rimentale/~ 1700 keV est nettement sup6rieure aux erreurs annonc6es de part et d'autre. Les d6croissances fl de l'or 199 et du thallium 199 [r6f. 4v)] n'ont pas permis, jusqu'ici, de mettre en 6vidence des niveaux d'6nergie sup6rieure/t celle de l'6tat m6tastable. I1 e n e s t de mSme des exp6riences d'excitation coulombienne 4a).
77Se ' lO7. lOgAg' 111cd ' 115in ' 199Hg(y' ~/,)
529
Par diffusion in61astique de neutrons, Swann et al. 49) ont mis en 6vidence quatre niveaux nucl6aires h 610, 980, 1280 et 1840 keV, en mesurant, apr~s irradiation l'activit6 de l'isom~re form6. Ils sugg~rent que le caract~re du niveau ~ 610 keV pourrait &re ~+. TABLEAU 5
Energie des niveaux excit6s, sections efficacesint6gr6es et u = glr'~l~m/Fpour E (keV) 1000i20
t~(/~b • MeV) 1 . 1 _+ o2 . 4
~9 9 H g
u(eV)
×10 -5
2.7 +5
X10 -9
13404-10
5 °1 +-"1
x10-4
- ' -~- o+ .49"95 x 1 0 - 7
1380±10
-9"9 ' - - 0+.37. 8
×10-3
14204-10 +20 1530_10
7 q + 13.6 × 1 0 - 3 , - ' - - 2.8 "9+2.1 ×10-1 1.__0.3
1 1+1"9×10-6 ~'~ - 0 . 3 ,I ~ + 7 . 5 × 1 0 - 6 - ' - - 1.5
17004-20
--1.2"9+4"9×10-1
7"7+1.31×10-5 1.6+3.3×10-4-_
Sauf peut-Stre pour le niveau/t 980 keV qui pourrait correspondre au seuil que nous observons ~t 1000 keV, cette r6action (n, n') ne met manifestement pas en 6vidence, ici, les mSmes niveaux que la m6thode de photoactivation. La comparaison avec nos valeurs de u, des valeurs th6oriques des largeurs de niveaux, calcul6es dans le mod61e ~ "une particule" pour les diff6rents types de transitions possibles, permet de pr6voir que les caract~res des niveaux observ6s par photoactivation ~ 1340; 1380 et 1420 keV ne peuvent &re que ~:+-, ~± et ceux ~t 1530 et 1700 keV que 3 - , ~ - . Par contre, la r6action (n, n') permet d'exciter des niveau× dont le moment angulaire peut &re tr~s diff6rent de celui ( 1 - ) de l'6tat fondamental, en particulier des niveaux de moment angulaire proche de celui (1_3÷) de l'&at m6tastable pour lesquels Fm/F serait peu diff6rent de 1. Remarquons, d'autre part, que des niveaux ~+ auraient 6t6 observ6s dans le processus de diffusion in61astique de neutrons, le passage ~t l'6tat m6tastable se faisant alors par l'interm6diaire du niveau ~+ ~t 610 keV avec Fm/F = 1. Nous pouvons donc supprimer la possibilit6 de ce caract~re pour les niveaux ~ 1340, 1380 et 1420 keV. Si le niveau b. 1000 keV mis en 6vidence dans nos exp6riences est le mSme que celui b, 980 keV de la r6action (n, n') son caract~re pourrait 8tre ~+ (ou ~+). Son excitation se ferait alors par une transition E3 (ou M2) et l'&at m6tastable serait peupl6 par l'interm6diaire du niveau ~+ 2 ~ 610 keV. Si au contraire le niveau ~ 1000 keV est distinct du niveau ~ 980 keV, son caract~re pourrait aussi bien &re ~2 - . Les niveaux observ6s par photoactivation du mercure 199, pourraient 8tre dus au couplage du moment angulaire du neutron c61ibataire p½ avec le moment angulaire des niveaux de vibration du mercure 198: les niveaux ~ 1.7 et 1.53 d6riveraient du niveau 2 + h 1.613 MeV et les niveaux ~ 1.42 et 1.38 MeV du niveau 2 + ~t 1.421 MeV. La pr6sence d'un niveau 2 + ~t 1.087 MeV sugg~re que les niveaux ~ 1 et 1.34 MeV
530
M. BOIVIN et aL
s o i e n t a u s s i d e n a t u r e c o l l e c t i v e , m a i s il f a u t a l o r s a d m e t t r e e f f e c t i v e m e n t q u ' i l existe u n n i v e a u ~t 1000 k e V , d i f f 6 r e n t d u n i v e a u ~ 9 8 0 k e V o b s e r v 6 p a r r 6 a c t i o n (n, n ' ) ; s o n c a r a c t ~ r e 6 t a n t a l o r s ½- o u { - .
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