Störung der 197 keV-γ-wimWinkelverteilung von F− durch innere felder in gasförmigen und metallischen medien

Nuclear Physics 64 (1965) 393--400; ( ~ North-Holland Publishing Co., Amsterdam Not to be reproduced by photoprtnt or microfilm without written permission from the publisher

STORUNG DER 197 keV-~,-WINKELVERTEILUNG VON F n9 DURCH INNERE FELDER IN GASFORMIGEN UND METALLISCI-IEN MEDIEN O. KLEPPER und H. SPEHL

Physikalisches Institut der Universitiit Freiburg, Freiburg i.Br., Germany Eingegangen

am 22. September 1964

Using the recoil associated with the excitation of the 197 keV level of F tQ by protons, perturbations of the 197 keV 7,-angular distribution in different media were explored. The excited nuclei recoiling from a very thin CaF z target were stopped in various gases (Ne, Ar, air) or solids (Cu, Au, Ag, Pt, Ni, C). The angular distribution in the experiments with gases was found to be isotropic. This strong perturbation is attributed to a time-dependent hyperfine structure interaction. The time dependence is caused by transitions in the fluorine electron shell during atomic collisions in the gas. The attenuation coefficient G, for F t° nuclei stopped in metals were found to be larger than 0.20 except for nickel.

Abstract:

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I

N U C L E A R REACTIONS Ft*(p,p'~,), E = 1.1 MeV; measured cr(F-.e,0). Deduced attenuation factors in some materials for angular distribution.

I

I

1. Einleitung Die Messung yon magnetischen Momenten angeregter Kernzust.~nde durch Beeinflussung einer Winkelkorrelation in einem ~,ul3eren Magnetfeld wird im allgemeinen durch gleichzeitig wirkende inneratomare und kristalline Felder erschwert (siehe z.B. 1)). Der Einflul3 solcher StSrfelder auf eine y-Winkelverteilung wurde am 197 keV-Niveau y o n F 19 untersucht, indem die 197 keV-y-Winkelverteilung in Abh~ingigkeit von dem Medium gemessen wurde, in dem sich der angeregte Kern F t9* wr~hrend seiner Lebensdauer aufhielt. Hierzu wurde eine RtickstoBmethode benutzt, wie sie schon in ~hnlicher Weise von Flamm et al. 2) zur Untersuchung der St6rung yon ~-y-Korrelationen angewandt wurde. Infolge des Rtickstol3es bei der Anregung des 197 keV-Niveaus durch Protonenstol3 verlieB der gr6Bte Teil der angeregten Fluorkerne das sehr diinne CaF2-Target. Die Fluorkerne, die bei unseren Riicks t o B e n e r g i e n (Ema x - - 1 8 4 keV) praktisch die ganze Elek'tronenhiille mitfiihren, kamen dann in dem hinter der CaF2-Schicht befindlichen Medium (Gase: Ne, Ar, Luft; Festk6rper: Cu, Au, Ag, Pt, Ni, C) zur Ruhe. Das 197 keV-Niveau erweist sich als besonders geeignet fiir ein solches RtickstoBexperiment, da der Anregungsquerschnitt bei der benutzten ProtoneneinschuBenergie 3) yon 1.09 MeV relativ groB ist (~ 100 mb). Dies ist wegen der notwendigerweise sehr diinnen Targetschichten erforderlich. Die lange Lebensdauer des Niveaus (x = 127 nsec) und ein groBes magnetisches Moment ~ ~ 3.6 Kernmagnetone) kann 393

o. KLEPVER U'ND H. SPilE[L

394

ZU starken, leicht meBbaren St6rungen der Winkelverteilung f'tihren. Neben der magnetischen ist auch eine elektrische Wechselwirk-ung m6glich (Q ~ 0.1 b).

2. E x p e r i m e n t e l l e

Durchfiihrung

Fiir die Experimente mit Festk6rpern wurde auf eine Nickelfolie zuerst eine Schicht des entsprechenden Mediums und dariiber eine diinne CaF2-Schicht als Target aufgedampft. In der zu untersuchenden Schicht wurden samtliche FluorriickstoBkerne abgebremst (Dicke >~ 0.2 mg" cm-2). Die Dicke der CaFz-Schicht wurde so gew~hit, dab bei vertretbarer ~-Ausbeute ein miSglichst hoher Prozentsatz der RiickstoBkerne das Target verlassen konnte. \

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Abb. 1. Querschnitt der Targetkammer in der Ebene der 7-Z~ihler. Bei den Untersuchungen mit Gasen befand sich die CaF2-Schicht auf der Rtickseite einer l#m-dicken Nickelfolie, die das Gasvolumen (Druck: 760 Torr) vom Hochvakuum des Beschleunigers trennte. Der Protonenstrahl durchsetzte z-un~ichst die Nickelfolie und regte dann die Fluorkerne an, die schlieBlich im Gasvolumen zur Ruhe kamen. Bei Normaldruck ist die mittlere Reichweite der RiickstoBkerne im Gas rund 0.2 mm. Raumwinkelkorrekturen sind daher praktisch vernachl~ssigbar. Ohne abbremsendes Medium wiirden die RiickstoBkerne w~.hrend der mittleren Lebensdauer T mehrere Zentimeter zurticklegen. Abb. 1 zeigt die Versuchsanordnung. Die GreBe des Gasvolumens wurde so bemessen, dab die Protonen bei Normaldruck gerade abgebremst werden. Die

e-WaNKELVERTEILtmO

395

Kupferfolie dient zum Schutz des Plexiglases vor ProtonenbeschuB bei einem eventuellen Absinken des Gasdruckes. Die Nickelfolie wurde a u f ein Messingscheibchen aufgekittet. Ais ),-Z~,hler wurden zwei NaJ(T1)-Kristalle 3.8 cm q~ x 1.3 cm und R C A 6342A Multiplier verwendet. Mit einem Vielkanalimpulsh~Shenanalysator wurden gleichzeitig die Spektren beider Z~ihler in je 100 Kan~ilen gespeichert. Abwechselnd diente i

Targetanordnung 7gzkey

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Targetanotd,"Jung ~21c, iN~,,t I

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571keV

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571 ~eV

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Z.O 60 Kanal

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60

8O

Kanal

Abb. 2. 7-Spektren bei der Resonanz Ep = 1.092 MeV fur zwei verschiedene Targetanordnungen. Die Abbildungen zeigen das gemessene Spektrum (Punkte) und die durch Subtraktion des Untergrundes gewonnene Linie. a) Abbremsung in Neon, 760 Torr. b) Abbremsung in Kupfer. jeweils einer der Z~hler bei einem festen Winkel 0 v o n + 50 °, bzw. - 50 ° zur Strahlrichtung als Monitor, w~ihrend der andere Z~ihler in Bereich 0 bis - 7 0 °, bzw. 0 bis + 70 ° die Winkelverteilung aufnahm. Abb. 2 zeigt zwei Spektren, die bei dem Experiment mit Neon, bzw. Kupfer aufgenommen wurden. Bei den Versuchen mit Gasen erh~,lt man einen rund 4mal gr6Beren Untergrund, da infolge der Energiestreuung der Protonen in der Nickelfolie die Anregungswahrscheinlichkeit in der CaF2-Schicht geringer wird.

3. Ergebnisse In Tabelle 1 sind die Werte B2(exp) der gemessenen Winkelverteilung W(O) = 1 +B2(exp)P2(cos 0)

angegeben. Ein P4-Term wurde nicht festgestellt. Die Werte B2(exp) mi~ssen be-

396

O. KLEPPER UND H. SPEHL

ziiglich der angeregten F l u o r k e r n e k o r r i g i e r t werden, die das zu untersuehende M e d i u m nicht erreichen, s o n d e r n bereits im C a F 2 - T a r g e t g e s t o p p t werden. A u s diesem G r u n d w u r d e B 2 ( C a F 2 ) fiir ein relativ dickes C a F 2 - T a r g e t b e s t i m m t , bei d e m p r a k t i s c h alle angeregten K e r n e in einer C a F 2 - U m g e b u n g zerfallen (siehe Tabelle 1). Sei r/ die Wahrscheinlichkeit, d a b ein Riickstol3kern F t g * das T a r g e t TABELLE 1

MeBergebnisse Abbremsmedium

Targetdicke in AustrittswahrkeV (fiir Ep = 1.1 scheinlichkeit MeV) i) ~/

Neon (760 Torr) 7.2

CaF2

6.9 105

Nach GI. (1) korrigierter Wert Bt = Gt Ct

0.02 4-0.02

--0.03+0.04

0.02 +0.02

--0.03+0.04

0.70

0.03 +0.02

--0.014-0.04

0.00

0.133+0.014

0.1334- 0.014

0.69

Argon (760 Torr) Luft (760 Torr)

Gemessener Wert B2 (exp)

Cu

4.7

0.76

0.1364-0.012 b)

0.14 4-0.02

Au

7.5

0.68

0.125+0.017

0.12 4-0.03

Ag

7.5

0.68

0.0894-0.018

0.06 +0.03

Pt

4.7

0.76

0.0774-0.012

0.06 4-0.02

Ni e)

3.7

0.82

0.035___0.009

0.01 4-0.02

C

4.7

0.77

0.039+0.013

0.01 +0.03

i) Gleiche Zahlenwerte der Targetdicke bedeuten, dal3 die Targets in einem Aufdampfprozel3 hergestellt wurden. b) Unser Ergebnis for Cu ist in guter Obereinstimmung mit einem entsprechenden Wert yon Barnes s). Er gibt fur ein ungefahr 2 keY dickes, auf einer Cu-Folie aufgedampftes CaFI-Target an: Bz (exp)= 0.142+0.017. e) Beim Nickelexperiment wurden die Rtlckstol3kerne in die Tragerfolie geschossen.

verlSA3t, so gilt B2(exp) = r/B 2 + (l - r/)B2(CaF2) ,

(1)

wobei B2 den Koefiizienten fiir d a s zu untersuchende B r e m s m e d i u m bedeutet. D a b e i ist a n g e n o m m e n , d a b die St~rung der Winkelverteilung in einem dicken u n d diinnen C a F 2 - T a r g e t gleich ist. Die G r e B e r/ w u r d e m i t Hilfe einer theoretischen Energie-Reichweite-Beziehung fiir F l u o r a t o m e in C a F 2 berechnet. Bei einer m a x i m a l e n RiickstoBenergie von 184 keV erfolgt die A b b r e m s u n g haupts~.chlich d u t c h elastische St613e zwischen den A t o m e n . A u f G r u n d d e r T h e o r i e von L i n d h a r d et aL s) ergibt sich in guter N ~ h e r u n g folgende lineare Beziehung zwischen mittlerer

~,-WINKELVERTEILUNG

397

Reichweite Rp eines Fluoratoms in CaF2 und der Riickstol3energie E F (Rp ist die Projektion der wahren zurtickgelegten Wegstrecke auf die anfr~ngliche Bewegungsrichtung): Rp = 0.50 .E"v //I~m2] ,

[Er in keY].

Bei der Berechnung von r/ wurde die Streuung der Reichweite Rp der Fluoratome und die.Energiestreuung der Protonen im CaF2-Target beriicksichtigt. Die Winkelverteilung der RiickstoBkerne ist bei der von uns benutzten Resonanzenergie nicht bekannt. Bei der Berechnung von r/ wurde zun~chst Isotropie im Schwerpunktssystem angenommen. Fiir eine m/Sgliche Winkelverteilung W(O) = 1 + A cos20, der Riickstol3kerne wurde ein Anisotropiekoetfizient IAI ~ 0.8 in den Fehlergrenzen von r/ beriicksichtigt. Die Genauigkeit der berechneten r/-Werte diirfte ___18 ~ sein. Die aus G1. (1) gewonnenen Werte B2 finden sich in Tabelle 1.

4. Diskussion

Da im vorliegenden Experiment die St~Srfelder, makroskopisch betrachtet, keine ausgezeichnete Richtung in den Medien einfiihren, in denen sich der angeregte Fluorkern aufh~lt (,,isotrope Medien") und keine Polarisationen gemessen werden, l~tl3t sich nach Abragam und Pound 6) die differentielle Winkelverteilung folgendermal3en schreiben W(O, t) = l + G 2 ( t ) C 2 P z ( c o s O)+G,(t)C4P4(cos 0),

0 ~ Gi(t ) < 1,

wo C i die Koeffizienten der v~511igungest~rten Winkelverteilung bedeuten. In unserem Experiment wurde nur der integrale SchwSchungsfaktor Gz _ B2 _ 1 C2 z f0

°

G2(t)e_,/,d t

(2)

gemessen. Fiir die benutzte Resonanz Ep = 1.09 MeV sind die Koeffizienten C2 und C 4 der ungest/Srten Winkelverteilung nicht bekannt. Wir setzen C 4 gleich Null, da bei unseren Messungen kein P4 (cos 0)-Term festgestellt werden konnte. C2 1/igt sich aus Messungen v o n B 2 von Barnes 3) grob angeben, wenn man den Abschw~chungsfaktor G2 ~ 0.6, den Christy 7) fiir das Target von Barnes absch~itzt, benutzt: C2 = 0.24+_0.06. 4.1. EXPERIMENT MIT GASEN Nach Tabelle 1 sind die Winkelverteilungen bei Gasen innerhalb der Fehlergrenzen isotrop. Es mul3 daher G 2 ~ 0 sein.

398

O. KLEPPER UND H. SPEHL

Diese starke St6rung kann nur w~hrend des Abbremsvorganges des Fluoratoms im Gas und w,~hrend der anschlieBenden thermischen Bewegung eintreten, da in der kurzen Zeit, w~hrend tier das F - A t o m das CaF2-Target durchsetzt, ( < 1 psec) keine nennenswerte St6rung zu erwarten ist. Treacy s,9) zeigt in einem Entkopplungsexperiment mit einem starken Magnetfeld, dab die Stbrung beim Abbremsprozel3 des RiickstoBkernes F 19. in einem C F 4•I0

8

-

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. . . .

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10 ~

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/ fO0 eV

Abbremsung yon F 19 in Neon 760 Torr

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}. '/05-,

]

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fO

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I

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I

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f.O t m

,

,

i

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,

,

~5

nsec

Abb. 3. Durchschnittlicher Abbremsvorgang eines Fluoratoms in Neon. a) Geschwindigkeit vF des Fluoratoms als Funktion der Zeit t nach der Anregung. Langs der Kurve sind die entsprechenden Energien angegeben. Der gestrichelte Teil der Kurve ist gesch~itzt, b) Anzahl n der gaskinetischen St613e des Fluoratoms mit Neonatomen pro 0.1 ns. c) Anzahl n der Elektronenaustauschprozesse des Fluoratoms bei SttiBen mit Neonatomen pro 0.1 ns.t Gastarget im wesentlichen durch Hyperfeinstrukturwechselwirkung hervorgerufen wird. Eine solche HFS-Wechselwirkung mul3 in unserem Fall zeitabh~ingig sein, da im statischen Fall der Abschw~chungsfaktor G 2 nicht kleiner als 0.20 werden kann. Der St/Srprozel3 soil am Beispiel des Neonexperiments diskutiert werden. In Abb. 3 sind berechnete Werte fiir die Geschwindigkeitsverteilung, die Zahl der Elektronenaustauschprozesse und die Zahl der gaskinetischen StiSl3e w~,hrend eines durchschnittlichen Abbremsprozesses am F-Atom in Neon zusammengestellt. Die Geschwindigkeit vF(t ) wurde aus der Energie-Reichweite-Beziehung 5) von F-Atomen t

Anmerkung bei der

Korrektur:

In Abb.

3 m u l 3 e s t/90"r a n s t e l l e y o n 1/6o'r h e i l 3 e n .

~-WINKELVERTEILUNG

399

in Neon gewonnen (Kurve a in Abb. 3). Nach rund 1.4 nsec = -~o z diirfte das FAtom thermische Geschwindigkeit erreicht haben. Aus den Wirkungsquerschnitten aif(v~) fiir Elektronenaustauschprozesse l o - t 4 ) F i --* Ff(i, f = 0, + 1) bei Streuung an Neonatomen lassen sich die Zahl der Elektronenaustauschprozesse pro 0.1 nsec (Kurve c in Abb. 3) und die Wahrscheinlichkeit Pl(v~) berechnen, ein Fluoratom mit der Ladung i bei der Geschwindigkeit VFanzutreffen. Im Mittel tiber den ganzen AbbremsprozeB ( 0 - 1.4 nsec) ist Po = 90%, P + t = 6 ~ und i5_ 1 = 4%. Bei Geschwindigkeiten vF < 20Vthcrm ,~ 1 x 10 6 cm/sec diirfte sich das Fluoratom im allgemeinen im neutralen Grundzustandsmultiplett PI, P~r befinden. Bei diesen Geschwindigkeiten sind nach Massey 15) nur noch Multiplett- und HFS-1Dberg,~nge zu erwarten. Kurve b in Abb. 3 zeigt zum Vergleich die Zahl der gaskinetischen St/SBe des Fluoratoms w/ihrend des Abbremsvorganges pro 0.1 nsec. Die Werte wurden mit Hilfe des totalen Streuquerschnitts von Neon an Neon 16) abgesch,~tzt. Es sei nun T die Zeit zwischen zwei IJbergS,ngen in der Fluorelektronenhiille und co die HFS-Aufspaltung im Intervall T. Solange coT << 1 ist, l~,Bt sich die Abschw~ichung der Anisotropie w~hrend des Abbremsvorganges mit der Theorie der St6rung im fltissigen Target beschreiben 6, 9). Wir betrachten dabei die St~Srung im Intervall T als statisch und vernachl~ssigen die St6rfelder w~,hrend der k'urzzeitigen atomaren StiSBe. Der Korrelationszeit z c (innerhalb der die atomaren Felder als statisch betrachtet werden k6nnen) entspricht beim Abbremsvorgang die Zeit T. Dutch Unterteilen des Abbremsprozesses in einzelne Abschnitte (groB gegen T) l~,Bt rich berticksichtigen, dab T in unserem Fall keine Konstante ist, sondern mit abnehmender Geschwindigkeit vr w,~chst. Benutzt man ftir co das gewichtete Mittel 3.3x 10 I ° . sec -1 der magnetischen HFS-Wechselwirkung des Grundzustandsmultipletts Pl, P,r (berechnet nach ~7)) und die in Abb. 3 angegebene Zahl yon Elektronenaustauschprozessen und nimmt ferner die Zahi der Elektronenanregungen von gleicher Gr/SBenordnung an, so l~Bt sich G2(t) fiir 0 _< t _< 0.7 nsec absch~,tzen. An der durch coT<< 1 gegebenen oberen Grenze fiir t erh,~lt man G2(0.7 nsec) = 0.7. Die entscheidenden Vorg~nge, die zum v611igen Verschwinden der Anisotropie fiihren, mtissen also in der 2. H~dfte des Abbremsvorganges oder im thermischen Gleichgewicht liegen. Findet in diesem Bereich geringerer Geschwindigkeit VF ein Multiplett- oder HFS-tJbergang mit coT > ½rr statt, so verringert diese StiSrung im Mittel tiber viele Fluoratome den Abschw~chungsfaktor G2(t) um den hard core-Wert G2(min) als Faktor. In unserem Multiplett P,/, P i ist der hard core-Wert 18) im Mittel 0.55. Erf~hrt ein Flg*-Atom im Mittel n solche voneinander unabh~,ngige 1Dberg~inge, so nimmt Gz(t) in dieser Zeit a) um den Faktor {G2(min)} nab. Ist z.B. der Wirk-ungsquerschnitt ftir die noch miSglichen t0berg/inge kleiner oder gleich dem gaskinetischen, so ist bei thermischen Geschwindigkeiten coT > 10. Um den gemessenen integralen Abschw~.chungsfaktor G2 ~ 0 erki~,ren zu k6nnen, muB der differentielle Abschwachungsfaktor nach einigen Nanosekunden auf Null

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a b g e s u n k e n sein (vergl. gl. (2)). Dieser F o r d e r u n g k 6 n n e n wir gerecht werden, wenn wir a n n e h m e n , d a b unter den t3berg~,ngen im Zeitintervall 0.7-5 nsec im M i t t e l mindestens n = 6 solche m i t t o t ~> ½'n stattfinden. Die hier gegebene E r k l ~ r u n g fiir die s t a r k e S t 6 r u n g bei N e o n ist in gleicher Weise a u f A r g o n u n d L u f t a n w e n d b a r . 4.2. EXPERIMENTE MIT METALLEN UND KOHLENSTOFF Tabelle 2 gibt die A b s c h w ~ c h u n g s f a k t o r e n G2, die m a n aus den experimentellen W e r t e n B2 in TabeUe 1 erh~It, wenn m a n einen ungest6rten Koeflizienten C2 = 0.240-0.06 benutzt. Die groBen F e h l e r von G2 riihren vor a l l e m von d e m nicht g e n a u TABELLE 2

Die Abschw~ichungsfaktoren G2 Abbremsmedium von F 1.*

Cu

G,

0.6±0.2

Au 0.5±0.3

Ag 0.25±0.15

Pt 0.25±0.1

Ni

C

0.05-+-0.14 0.04±0.15

CaF, 0.6--0.1

b c k a n n t e n W e r t f'tir C2 her. D i e S t 5 r u n g ist im allgemeinen wesentlich geringer als bei den Gasen. D e r A b b r e m s v o r g a n g des F l u o r a t o m s in einem F e s t k 6 r p e r geschieht in einer Zeit kiirzer als 1 psec, so d a b hierbei keine m e r k l i c h e S t 6 r u n g der W i n k e l verteilung zu e r w a r t e n ist. F i i r anschlieBende statische W e c h s e l w i r k u n g k a n n die A n i s o t r o p i e h6chstens a u f einen yon N u l l verschiedenen h a r d c o r e - W e r t absinken. Die starke S t 6 r u n g in Nickel k a n n ein ferromagnetischer Effekt sein. A u c h F l a m m et al. 2) b e o b a c h t e t e n in Eisen eine wesentlich st~irkere Abschw~ichung der a-),K o r r e l a t i o n als in Silber u n d A l u m i n i u m . D e r Deutschen F o r s c h u n g s g e m e i n s c h a f t d a n k e n wir fiir die M i t t e l zur D u r c h fiilxrung d e r Versuche. Literatur 1) E. Karlsson, E. Matthias und K. Siegbahn, Perturbed angular correlations (North-Holland Publ. Co., Amsterdam, 1964) 2) E. Flamm und F. Asaro, Phys. Rev. 129 (1963) 290 3) C. A. Barnes, Phys. Rev. 97 (1955) 1226 4) F. Gove, Nuclear Spectroscopy, Part A, ed. by Ajzenberg-Selove (Academic Press, New York, 1960) s. 276 5) J. Lindhard, M. Scharff und H. E. Schi~tt, Mat. Phys. Med. Dan. Vid. Selsk. 33, No. 14 (1963) 6) A. Abragam und R. V. Pound, Phys. Rev. 92 (1953) 943 7) R. F. Christy, Phys. Rev. 94 (1954) 1077 8) P. B. Treacy, Nuclear Physics 2 (1956) 239 9) P. B. Treacy, Austral. J. Phys. 10 (1957) 373 I0) V. F. Bidin und V. M. Dukelskii, JETP (USSR) 31 (1956) 569 11) Y. M. Fogel, R. V. Mitin, V. F. Kozlov trod N. D. Romashko, JETP (Soviet Physics) 8 (1959) 390 12) Y. M. Fogel, V. A. Ankudinov und D. V. Pilipenko, JETP (Soviet Physics) 11 (1960) 18 13) J. B. Hasted, Proc. Roy Soc. A212 (1952) 235 14) Y. M. Fogel, V. A. Ankudinov und R. E. Slahospitskii, JETP (Soviet Physics) 7 (1958) 400 15) H. S. W. Massey und E. H. Burhop, Electronic and ionic impact phenomena (Clarendon Press, Oxford, 1956) s. 441 16) J. Amdur und E. A. Mason, J. Chem. Phys. 23 (1955) 415 17) N. Bessis, H. Lefebvre-Brion und C. M. Moser, Phys. Rev. 130 (1963) 1441 18) K. Alder, Helv. Phys. Acta 25 (1952) 235