Einfluß der selbstabsorption auf die ansprechwahrscheinlichkeit von Gel-Szintillatoren gegenüber 35S-aktiven Erdalkalisulfaten

International Journal ofApphed Radlatmn and Isotopes, 1973, Vol 24,

pp. 47-49 Pergamon Press Printed In Northern Ireland

E i n f l u 8 der S e l b s t a b s o r p t l o n a u f die A n s p r e c h w a h r s c h e l n l i c h k e i t y o n GelS z i n t i l l a t o r e n g e g e n u b e r sSS-aktiven ErdalkaHsulfaten

(Recewed 3 August 1972) ~|nleltung IN EINER vorangegangenen Arbeit a~ wurde die Anwendung der Gel-Szintlllatormel3technik auf atmospharlsche 35S-Proben diskutiert, die in anorganlscher Form anfallen. Fur diese Anwendungen bwten Proben in Form yon Erdalkalisulfaten zwei wlchtige Vortelle. Einmal kann die Fallung aus wassriger Sulfatlosung quantltativ erfolgen, wenn als Kationen Ca ++ oder schwerere Erdalkahmetalle verwendet werden. Zum anderen stud diese Sulfate well], was elne gennge Absorption der im SzintiUator emittierten Photonen zur Folge hat. Die Bedeutung des letzteren Effekts fur die Ansprechwahrscheinlichkeit 1st in der vorangehenden Arbeit tl~ ausfuhrlich diskutlert worden. Dort finder man auch eine Beschrelbung der Apparatur und der fur die Untersuchungen benutzten Methoden. Ein Nachtell der Erdalkahsulfate ist das relativ hohe Atomgewlcht der Katlonen. Dementsprechend ast eine mehr oder weniger starke Absorption der B-Strahlung in der Probensubstanz zu erwarten. Im Folgenden soll diskutmrt werden, wie groB dieser Effekt quantltatxv ~st und w~e er v o n d e r Korngrol~e der gef'allten Sulfate abhangt. Als Erdalkahen wurden zwei Vertreter gewahlt: Ca (als das lemhteste der fur diesen Zweck verwendbaren Erdalkahmetalle) und Ba. Der EmfluB der KorngroBe wurde schon von T U R N E R t2jfur Ba14(203 als Probensubstanz gemessen; seine Ergebmsse unterscheiden smh yon denen der vorhegenden Arbelt.

voluminose, flockige und leicht koaguherende ("klebrige") Substanz, die sich selbst dutch kraftiges Schutteln nicht hmreichend im Szlntxllatorgel dispergleren heB. Nach dem Gluhen (bex etwa 800 bm 900°(2) entstand jedoch elne kormge, lelcht pulverislerbare Substanz. Sle liel3 sich nach kurzem Zerrelben im Morser leicht und praktisch vollstandlg durch das Sleb rest 0,06 mm Maschenweite schutteln. Antlers verhielt sich in dieser Hlnslcht das Banumsulfat. Auch nach dem Gluhen u n d sorgfalfigen Abkuhlen im Exslkkator neigte es zum Koagulieren der Komer. Selbst nach intensivem Zerreiben im M6rser ergaben sich beim Sieben ins Gewmht fallende Fraktionen mlt Korngrol3en grol3er als 0,06 mm und 0,1 ram. Zur Herstelhmg der 35S-aktlven Sulfate wurde eme asSOa--"---Losung bekannter spezifischer Aktlvitat benutzt. Von den a5S-aktiven Sulfaten wurden Fraktionen mit verschiedenen KorngroBen ausgesiebt und die Zahlraten Im Detektor differentlellgemessen.¢l Die Teilchendurchmesser waren beim BaSO 4 klelner als 0,06 mm, zwischen 0,06 mm und 0,I mm sowie zwlschen 0,1 mm und 0,2 mm und beim CaSO 4 klemer als 0,06 mm.

35S-Z~/ldausbeuten I n Fig. 1 sind die gemessenen Impulshohenspektren aufgetragen; zum Verglelch ist in die Figur auch ein Spektrum mit aufgenommen, das mit einer 35S-Benzol-Losung gewonnen worden war. ~1) Als Szmtlllatorgel kam NE 221 (Nuclear Enterprises) zur Verwendung. Alle Spektren stud auf glemhe mtegrale Zahlrate normlert. Tabelle 1 enthalt die entsprechenden Zahlausbeuten. Es ist aus dlesen Messmlgen offensichthch, dal] BaSO 4 als Probensubstanz ungeeignet ist, da die Zahlausbeute durch Selbstabsorptton zu stark reduziert wlrd uud so die Reproduzlerbarkelt der Ergebnisse nicht sichergestellt ist. Dieses Resultat unterscheidet sich yon Messungen, die TURNER¢2~ mlt Bal~CO3 durchgefuhrt hat. Turner hat fur Korngrol3en klemer als 0,5 mm kelnen EmfluB der Selbstabsorptlon auf die Zahlausbeute festgestellt. ImGegensatz hlerzuzeigendie Messungen der vorliegenden Arbelt sogar bex (2aSO4 ehaen gewissen Elnflul3 der Selbstabsorptxon. Die damit verbundenv, relatlv gerlnge Verschlechterung der Ansprechwahrschelnlichkelt ist fur die Anwendung jedoch tragbar. Eine Erldarung fur die Differenzen

Herstellung der Proben U m eine Abschatzung der Korngrol3e zu erhalten, wurden die get'atlten u n d getrockneten Sulfate durch Siebe verschiedener Maschenweite gesiebt (0,2 m m ; 0,1 ram; 0,06 ram). Das mlt Krlstallwasser behaftete Calciumsulfat war nach dem Trocknen noch eine 47

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Techmcal notes

zwischen den Ergebnlssen yon Turner und denen dei vorhegenden Arbelt steht noch aus. R e p r o d u z i e r b a r k e l t der E r g e b n i s s e bei CaSO 4 als P r o b e n s u b s t a n z

I1 I0 9

x

7

~I~+< 6

t5

2 ! [ 24-

50

I00 h

150

I t 250

200

:

[Kanalzahlen]

F'xG. 1. Normierte Spektren yon 35S-aktiven Sulfaten. (1) 35S-Spektrum ohne Selbstabsorptlon (zum Vergleach) ; (2) CaSO4, Korngrol~e < 0,06 mm; (3) BaSO 4, KorngroBe < 0,06 m m ; (4) BaSO4, KorngroBe zwischen 0,06 mm und 0,1 m m ; (5) BaSO 4, KorngroBe zwlschen 0,1 mm und 0,2 mm. TABELLE 1. Zahlausbeuten be± unter° schledhcher Selbstabsorphon Probenform Schwefel gelost (keme Selbstabsorption) CaSO 4 BaSO 4

KorngroBe (mm)

Zahlausbeute* (%) 83,0 4- 1,6

< 0,06 < 0,06 0,06-0,I 0,1-0,2

77,6 56,4 43,8 39,1

4- 0,8 4- 0,6 4- 0,5 4- 0,4

* bet Integration der Impulshohenvertellung zwischen den Kanalen 24 und 255. ~1~

In der vorangegangenen Arbeit c1~ war dlskut~ert worden, daB es fur Substanzen, die die Lchtausbeute mcht stark beemflussen, wxe z.B. CaSO4, emen Zahlberelch glbt, dessen zugehonge Ansprechwahrschemhchkelt nicht oder nur sehr wenlg auf kleme Anderungen der Llchtausbeute reaglert. Die mlt emer 8sS-Benzol-Losung dort gewonnenen Ergebmsse konnen allerdlngs mcht ohne welteres au Ca35SO4 ubertragen werden, da mfolge der Selbstabsorption die Form des Impulshohenspektrums etwas verandert wird. Dxe Messungen wurden deshalb mlt Ca3~SOa wlederholt. I n Tabelle 2 stud die in emer MeBrelhe aufgenommenen Ansprechwahrscheinhchkelten fur verschiedene Zahlberexche zusammen mit den zugehongen relativen Llchtausbeuten aufgefuhrt. Zur Messung wurden xn elne mlt Szmtdlatorgel gefullte Kuvette sukzesmve 50, 50, 100, 100 und 200 mg (also lnsgesamt 500 mg) Ca85SO4 emgebracht. Die Verschlechterung der Llchtausbeute kam auf naturhche Welse durch Sauerstoffioschung zustande (gegen die kelne besonderen MaBnahmen ergnffen wurden). Die angegebenen Fehler wurden aus den emfaehen statistlschen Schwankungen der Zahlraten und aus den Wagefehlern errechnet. Man entnlmmt der Tabelle, dab lm Berelch 24-255 die Zahlausbeute mlt abnehmender Lxchtausbeute monoton abf'allt. In den anderen angefuhrten Bereichen blelbt sie bls zu emer Anderung der Lichtausbeute um ca. 13 % praktxsch konstant. Eine starkere Schwachung der Llchtausbeute 1st be± laufenden Messungen mcht zu erwarten, da hlerbei die Kuvette nur emmal beschlckt wlrd, sodaB eme Sauerstoffl6schung nur m gerxngem MaBe auftntt. Die Verwendung yon CaSO 4 als Probensubstanz laBt somlt zuverlassige und gut reproduzmrbare Ergebmsse erwarten.

TABELLE 2. Ansprechwahrschemhchkext (in 9/00)be± CaSO4 als Probensubstanz fur versehledene Integrationsberelche IB der Impulshohenvertellung als Funktlon der relafiven Lichtausbeute L L IB (Kanale) 24-255 24-223 24-191 24-175

1,000 78,5 77,0 73,6 70,8

4- 0,5 ± 0,5 ± 0,5 4- 0,5

0,968 78,0 76,2 73,8 70,9

4- 0,3 4- 0,3 :k 0,3 4- 0,3

0,937 77,8 76,5 73,5 70,6

i 0,2 i 0,2 :i: 0,2 ::k 0,2

0,900 77,6 77,0 73,8 70,5

4- 0,2 ± 0,2 4- 0,2 4- 0,2

0,869 77,1 76,2 73,5 71,1

± 0,2 :t: 0,2 :[: 0,2 4- 0,2

0,811 75,0 74,7 71,6 69,4

± 0,2 4- 0,2 + 0,2 4- 0,2

Technical notes

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113Sn

Anerkennung--Herrn Dr. G. SCHUMANN danken wir fur seine Unterstutzung und fur fruchtbare Diskussionen.

115d

HELMUT HOFMANH* W , ROEDEL

Physzkahsches Instztut der Unwersztat Hezdelberg Heutelberg, W. Germany

113m

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Literatur 1. HOFMAHNH. und ROEDEL W. Int. J. appl. Rad~at. Isotopes 24, 37 (1973). 2. TURNERJ . C. Int. J. appl. Radzat. Isotopes 20, 761 (1969). * Zur Zeit am Tedinstitut Theone des PhysikDepartments der Technischen Universltat Munchen.

International Journal of Apphed Radmtlon and Isotopes, 1973,"Col 24, pp. 49--51 Pergamon Press. Pranted m Northern Ireland

Energy Calibration o f a Liquid Scintillation Counter (Reeewed 2 August 1972) OFTEH it is desirable to know the energy eqmvalence of the discriminator settmgs on a llqmd scintillation counter. Because widely different energy ranges can be counted in a single counter, it is desirable to have a method to calibrate the various pulse-helght ranges. Presently, the energy-pulse height calibrauous are made with a different isotope for each energy region of interest. Ix) Energy cahbrattons can also be made by the use of external gamma ray sources and measurement of the Compton edge. ~-4) The energy regions of most interest are those used for counting 3H, 14C and 3~p. These correspond to ranges from 0-18 keV, 18-158 keV, and greater than 158 keV. Qmte often the discriminator and/or gain settings are selected by observing a certain fraction of the particular isotope counts which exceed the maximum discriminator setting for the particular isotope counting channel. However, the end-polnt of the beta pulse continuum can be rather diffuse and difficult to measure if the count rate is low and/or the sample is moderately to h~ghly quenched. As an energy calibration aid, it would be desirable to have a radionuclide which would produce an easily discernible response. This can be accomplished by the use of radionuclides which decay by monoenergetic events for which peak pulse-helght distribubons are produced as opposed to a continuum as 4

n3 In

Fxo. 1. Decay scheme diagram for llSSn-al~mIn. from a beta emitter. Such mono-energetlc events include conversion electrons, Auger electrons and low-energy X-rays which can be efficiently stopped in the liquid scmtdlator solution. Secondly, it would be an advantage to have a single radionuchde which could be used to calibrate elther the whole energy range, or at least a major fraction of the range. At least three different cahbration points are necessary to check the hnearity between the energy and discriminator values (or if a logarithmic amplification circuit is employed to check the Ianearity of the logarithm of energy and discriminator values). One such radlonuchde which seems to fuffil these requirements is llaSn. The decay scheme for llSSn is s h o w n in Fig. I. (s) 113Sn d e c a y s b y e l e c t r o n c a p t u r e

(EC) to form llSmln which has a 100-mln half-hfe. This means that subsequent decays by 118mln will not be coincident with the 11aSn decays, and events will be measured which are characteristic of the energy transitions and types of radiation produced by 11stain as well as those produced by ItSSn. This parentdaughter relationship makes possible the coverage of a wide energy range (4-369 keV).

Sample Preparation The llSSn-11Zmln source has to be dissolved in the liquid scintillator solution. For optimum results, the source should be completely miscible with the scintillator solution and should be free of any quenching. The use of certain orgamc phosphoric acid complexing agents seems to allow for the solubihzmg of 11SSn-11Smln in toluene scintillator solutlons wxth no detectable quenchang.(e, ~) In thls work, the Sn source was dlsolved in I 0 N HCI from whlch it was extracted into a 25 ~o v]v solutlon of an organic phosphoric acid in toluene. The organic