Über eine methode zur bestimmung der intensität komplexer photopeaks

NUCLEAR

INSTRUMENTS

AND METHODS

45

(I966) 77-86; © N O R T H - H O L L A N D

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CO.

t~BER EINE METHODE ZUR BESTIMMUNG DER INTENSIT)[T KOMPLEXER PHOTOPEAKS H. M U N D S C H E N K *

Institut fiir Anorganische Chemie und Kernchemie der Universitiit Mainz Eingegangen am 12. April 1966 Analysing photopeaks really occurring in ),-ray spectra their asymmetrical structure can easily be demonstrated. To describe the shape of photopeaks this study therefore recommends the use of empirical functions instead of the normal distribution function. It can be shown, that in a wide energy and intensity range photopeaks are exactly described by two empirical functions which

are normalized with respect to the fractional peak height. Taking account of this fact, a new procedure is derived which allows the decomposition of overlapping photopeaks even in the case of small energy distance and unfavorable intensity ratio. The method applied to numerous examples under practical conditions gives excellent agreement between theoretical and experimental values.

1. Einleitung Radionuklide k6nnen tiber eine Auswertung der zugeh/Srigen 7-Spektren nicht nur qualitativ nachgewiesen, sondern dartiber hinaus auch quantitativ bestimmt werden. Hierbei ist eine chemische Aufbereitung der Probe in Hinblick auf die ftir jedes Radionuklid charakteristischen Photopeaks oft nicht erforderlich. Eine solche Bestimmung setzt die Zerlegung der meist in komplexer Form vorliegenden ?-Spektren in die den einzelnen Nukliden entsprechenden Peakanteile voraus. Hierzu werden h/iufig Verfahren gewiinscht, die neben der Bestimmung der Intensit/it der bekannten Photopeaks auch die Erfassung der unbekannten Spektrumsbestandteile gestatten, die als reine Standardspektren nicht zur Verfiigung stehen. Ctber eine solche von denjeweiligen Aufnahmebedingungen unabh/ingige Zerlegung von komplexen ?-Spektren liegen in der Literatur bisher nur wenige Ans/itze vor 1-4). Das im folgenden zu beschreibende Verfahren geht davon aus, dab alle in einem komplexen ?-Spektrum auftretenden Photopeaks sich auf einen einzigen Standardpeak zurtickftihren lassen, der anhand yon empirisch zu ermittelnden Eichfunktionen graphisch ausgewertet werden kann. Nach einer eingehenden Untersuchung der Struktur der nach einem an anderer Stelle 5) beschriebenen Auswerteverfahren erhaltenen Photopeaks wird gezeigt, dab der Peakverlauf dutch zwei normierte Funktionen, der "Peakstruktur-" und der "Peakteilfl/ichenfunktion", beschrieben werden kann. Diese empirisch abgeleiteten Beziehungen erfassen alle die Peakasymmetrie verursachenden Anteile und erlauben somit, im Gegensatz zur Normalverteilungsfunktion, die exakte Beschreibung des tats/ichlichen Peakverlaufes. Peakh6he und Peakstreuung sind bei dieser Auswertung ohne EinfluB. Unter Zugrundelegung dieser beiden, ftir die vor-

liegende MeBanordnung ermittelten Eichfunktionen gestattet das im folgenden zu beschreibende Verfahren die Zerlegung yon sich tiberlagernden Photopeaks unter folgenden Bedingungen: 1. Eine Zerlegung kann unabh~ingig yon der jeweiligen Ger/iteeinstellung (Hochspannung, Verst/irkung) sowie der Nullage des Spektrums vorgenommen werden. 2. Die Asymmetrie der Peakstruktur wird bei der Ermittlung der beiden Eichfunktionen berticksiehtigt; eine den tats/ichlichen Peakverlauf exakt beschreibende, mathematische Beziehung wird hierbei nicht vorausgesetzt. 3. Die Bestimmung der Intensit/it der beiden komplexen Photopeaks N~ und Npb ist in dem in der Praxis interessierenden Intensit/itsbereich (yp> 1000 Imp./ Kanal) bei den tiblichen statistischen Schwankungen mSglich; eine Zerlegung kann noch bei relativ kleinen Energieabst/inden (untere Grenze: ca. 2-3%) und ungiinstigen Intensit/itsverh/iltnissen (Np/N~<10) mit ausreichender Genauigkeit durchgeftihrt werden. Zu der eigentlichen Auswertung werden zus/itzlich die bei spektrometrischen Untersuchungen tiblichen Eichmessungen (Energieabh/ingigkeit der Kanallage x und der Halbwertsbreite r/s0) ben&igt. 2. Methodischer Teil Die Bestimmung der Intensit~it von sich tiberlagernden Photopeaks stellt, trotz einiger Ans~itze in neuerer Zeit2-4), eine der problematischsten Aufgaben der quantitativen ?-Spektrometrie dar. Eine solche Bestimmung wird dadurch erschwert, daB: 1. die Normalverteilungsfunktion, die allen bisherigen Berechnungen zugrundeliegt, nur eine N~iherung des tats~ichlichen Peakverlaufes darstellt; die asymmetrische Peakstruktur wird hierbei vernachl~issigt. 2. eine einheitliche tJbereinkunft tiber die Abgrenzung der Peakfl~iche, die diese reproduzierbar und freJ

* Neue Anschrift: I. Medizinische Klinik und Poliklinik der

Universit~tt Mainz. 77

78

H. MUNDSCHENK 60000

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120

KANALN U M M E R Fig. 1. Darstellung von Photopeaks in Diagrammen verschiedener Ordinatenteilung. a. Bilinearer MaBstab; b. Halblogarithmischer Maflstab; c. Hfiufigkeitsnetz.

von subjektiven Fehlern zu bestimmen gestattet, derzeit nicht besteht. 3. statistische Schwankungen, die bei niedrigen Impulsraten und ungiinstigen Intensit~itsverh~iltnissen sich st6rend bemerkbar machen, die Auswertung nach den fiir vorwiegend kontinuierliche Kurvenverl/iufe abgeleiteten Verfahren 3' 4) beeintr/ichtigen. Daneben scheint der z.T. erhebliche rechnerische Aufwand, der u.U. den Einsatz eines Computers erforderlich macht4), einer breiteren Anwendung dieser Methoden offenbar noch im Wege zu stehen. Das im folgenden zu beschreibende Verfahren gestattet bei relativ geringem Rechenaufwand die Zerlegung von komplexen Photopeaks auf graphischen Wege. Hierzu wird die Kenntnis der beiden normierten, den asymmetrischen Peakverlauf exakt beschreibenden Eichfunktionen vorausgesetzt. 2.1. NORMIERUNG DER PEAKSTRUKTUR Bei der Auswertung von ?-Spektren repr~isentiert die Fl~iche des Photopeaks Np die Intensit~tt des von dem betr. Radionuklid ausgehenden QuantenfluB, damit, bei bekanntem Zerfallsschema und Kenntnis der absoluten Peakz~ihlausbeuteS), auch dessen Zerfallsrate. Zur Festlegung der Peakfl/iche und Korrektur eines konstanten bzw. kontinuierlichen Untergrundes hat sich eine an anderer Stelle 5) empfohlene Darstellung im H/iutigkeitsdiagramm bew~ihrt, dessen Ordinate nach dem Gauss'schen Fehlerintegral unterteilt ist. Aus einer Gegeniiberstellung der bei verschiedener Ordinatenteilung dargestellten Photopeaks k6nnen die

Unterschiede der einzelnen Auftragungen entnommen werden (Fig. 1). So gestattet weder die bilineare (Kurve a: GaussPeak) noch die halblogarithmische Auftragung (Kurve b: Parabel) eine genaue Festlegung des Flankenauslaufes. Im H/iufigkeitsdiagramm dagegen (Kurve c) erh~tlt man im unteren Peakdrittel die Flanken als Geraden von bestimmter Steigung, die eine Korrektur des Untergrundes sicher und reproduzierbar durchzufiihren gestatten. Zudem kann die Flankensteigung an reinen, monoenergetischen Radionukliden ermittelt und so bei der Zerlegung von komplexen Peaks in besonders ungiJnstigen F/illen vorgegeben werden. Nach Korrektur eines ev. vorhandenen Untergrundes (z.B.: Bremsstrahlung, Koinzidenzspektrum) erh~ilt man bei allen in der vorliegenden Arbeit untersuchten Nukliden einen eindeutig defmierten Peakverlauf (Fig. 2). Hierbei erfolgt die Festlegung der Peakflanken in den Teilen des Flankenabschnittes, in dem die aufeinanderfolgenden Kanalaktivit~iten y~ sich durch eine Gerade darstellen lassen. Zur exakten Beschreibung der nach der vorangehend beschriebenen Auswertung erhaltenen Photopeaks wird eine Peakdarstellung gew~ihlt, die den in der linken Flanke vorliegenden, die Asymmetrie verursachenden Anteil zu erfassen gestattet. Hierzu werden die den auf das Peakmaximum yp bezogenen, relativen Ordinatenabschnitten y~/yp entsprechenden Peakabszissen t[ bzw. t~ (fiir rechte und linke Peakflanke) bestimmt und auf den in halber Peakh6he vorliegenden Wert tso bezogen (Fig. 2).

79

B E S T I M M U N G DER INTENSITA.T K O M P L E X E R P H O T O P E A K S 50000

20000 0

0

10000 .

5000

oL

~

r,o

.

.

: Spektrum : Korrig. Peak

.

l

2OOO tO00 Yso

50O

.<

Ym

2OO 100 5O 2O

110

120

130

I~0

Xp 150

160

170

180

190

KA NA LNUMMER Fig. 2. Korrektur eines kontinuierlichen Untergrundes im H~iufigkeitsdiagramm.

Fiir durch die Normalverteilungsfunktion: y = [-Np / { tr(2n) ½}] exp {-- ½(x-- Xp)2/tr 2 },

(1)

beschriebene Gauss-Peaks 1/il3t sich zeigen, dab diese Peakteilung, nach entsprechender Normierung, bei allen Photopeaks unabh/ingig van deren Peakh6he yp und Peakstreuung a bzw. Peakhalbwertsbreite t/s o iibereinstimmt. Aus G1. (1) erh/ilt man fiir die relativen Ordinatenabschnitte y/yp den Ausdruck:

YdYp exp ( =

½t2/a2),

Einflul3; dariiber hinaus wird die Kenntnis einer den Peakverlauf exakt beschreibenden mathematischen Beziehung nicht vorausgesetzt. [nfolge der asymmetrischen Peakstruktur teilt jedoch die Ordinate yp im Peakmaximum bei Xp den Peak in zwei ungleiche Abschnitte auf. Die beiderseitigen, den jeweiligen Ordinatenabschnitten yJyp entsprechenden Peakabszissen t r und t] unterscheiden sich daher um einen nicht vernachl/issigbaren Betrag. (Tabelle 1). 25

(2)

t~

mit 2O

t .= X - - X p .

Nach entsprechender Umformung erh~ilt man ftir die Peakabszissen t~: t, = tr ( - 2 In (yJyp) }½.

(3)

Bezieht man t~ auf die Peakabszisse tso in halber Peakh6he, so kann der Verlauf van Gauss-Peaks durch die Beziehung:

tdtso = {(ln yp-ln y,)/(ln yp-ln yso)}~

•

1~ICe

..

2°3 Hg

•

t3z

o--o

&--A

. - .

Cs

:

9s Nb

:

s~ MO

•

65Zn

70

(4)

beschrieben werden. Eine an 46 Spektren im Energiebereich van 0.1451.11 MeV durchgefiJhrte Untersuchung ergab, dab die in der beschriebenen Weise ausgewerteten, empirischen Photopeaks ebenfalls durch eine einzige Funktion, der "Peakstrukturfunktion", beschrieben werden k6nnen. Hierbei ist in dem angegebenert Energiebereich die Halbwertsbreite t/s o und die Peakh6heyp ebenfalls ohne

5

0 0

20

40

60

80

100

REL. PEAKORDINA TE Y,./ Yp ( % ) Fig. 3. Abh~ngigkeit der Peakbreiten ~]~ van den relativen Ordinatenabschnitten y~/yp fiir verschiedene Radionuklide.

80

H. M U N D S C H E N K

TABELLE 1 Vergleich der fiir die normierte Peakstruktur erhaltenen Peakabszissen TdTso sowie t:,l/T~ mit den nach G1. (4) fiir reine GaussPeaks berechneten Werten (T~/Tso)g.

Yi/Yp

t~rlT~

t~l/T~

TdTso (+_ S i n )

0.01 0.02 0.05 0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.70 0.80

0.4751 0.4767 0.482o 0.4852 0.491s 0.4954 0.4963 0.4966 0.4971 0.4979 0.4955

0.5249 0.5233 0.518o 0.5148 0.5082 0.5046 0.5037 0.5034 0.5029 0.5021 0.5045

2.699 2.470 2.138 1.842 1.534 1.318 1.152 1.000

0.858 0.714 0.564

t~/tso = f(yJyp),

(5a)

t~lt5o = f(y,/yp). (5b) Aus diesen absoluten Peakabszissen t ~.,lerh/ilt man die auf die Peaklage Xp bezogenen relativen Peakbreiten th bzw. r/['~:

f

11[ = t[/Xp,

(6a)

rl] = t~/xp,

(6b)

~h = (t[+ t',)/Xp = Tilxp.

(6c)

z6o

o--o :

2~0

x----x : tl~/os o

t..

a--,,

."

O~/05o

qflo~

180

(T~ITso)g

(T~/Tso)/(T~/Tso)g

2.577 2.373 2.080 1.823 1.523 1.318 1.150 1.000 0.8582 0.7170 0.5675

1.0473 1.0409 1.0279

___0.048 + 0.040 + 0.022 + 0.025 __. 0.020 + 0.015 + 0.008 + 0.0 + 0.008 + 0.016 _+ 0.010

1.0104 1.0072

1.0000 1.0017 1.0000 0.9998 0.9958 0.9938

Die bei der vorliegenden Untersuchung fiir die verschiedenen Nuklide (141Ce, 2°3Hg, 137Cs, 95Nb, 54Mn, 65Zn) erhaltenen relativen Peakbreiten r/i sind in Fig. 3 gegen die relativen Peakordinaten yi/yp aufgetragen. Bei der auf r/50 bezogenen Normierung der in Fig. 3 dargestellten Werte erh~ilt man far alle Nuklide die in Fig. 4 aufgetragene Peakstrukturfunktion. Die bei dieser Auswertung erhaltenen exakten Werte sind unter Angabe des mittleren Fehlers des Mittelwertes Sm in Tabelle 1 zusammengefaBt. l~ber die bei der vorliegenden Z~lalanordnung erhaltenen Halbwertsbreiten ~/5o sowie die bei der Auswertung eingehaltenen Grenzen beziiglich der Peakh~he yp und Peakbreite 7"50 informiert Tabelle 2. Diese Auswertung zeigt somit, dab die mit der vorliegenden Z/ihlanordnung (7.5 x 7.5 cm NaJ(Tl)-Vollkristall-Victoreen 400-Kanalanalysator) erhaltenen Photopeaks in ihrer Grundstruktur iibereinstimmen, unabh/ingig von der jeweiligen Halbwertsbreite t/5o und

~" 1.60

~

TABELLE 2 Zusammenstellung der fiir die vorliegende Z~ihlanordnung (7.5 x 7.5 cm NaJ(Tl)-Vollkristall - Victoreen 400-Kanalanalysator) erhaltenen Halbwertsbreiten ~/50 unter Angabe des bei der Auswertung hinsichtlich der Peakh6he yp und Peakabszisse Ts0 eingehaltenen Variationsbereiches.

~.~o

~20

',,,

1.00

or.

Variationsbereich Nuklid

£120

0

0

~"-

20

,~0

60

REL. PEAKORDINATE

80

'~

100

Y~IYp ( % )

Fig. 4. Abh~mgigkeit der relativen Peakbreiten ~t/~5o bzw. ~7:,1/~75o yon den relativen Ordinatenabschnitten yi/yp ("Peakstrukturfunktion").

141C.c 203Hg 51Cr 137Cs 95Nb 54Mn 65Zn

~5o (-+ Sin) (%) 10.88 9.65 9.54 7.01 6.66 6.42 5.64

+ _ + + + _ +

0.08 0.08 0.06 0.11 0.06 0.09 0.04

Yp (Imp./K.)

7"5O (Kan/ile)

13300-55000 11500-53 500 90(0)°48000 9500-47000 9 500-37 800 1730-35 500 970ff48000

4.46--18.24 7.37-30.10 7.90-15.90 6.31-24.25 3.43-13.30 3.62-13.80 4.22-16.25

BESTIMMUNG

DER INTENS1T,~T

Peakh0he yp. Bei Kenntnis der Energieabh~tngigkeit von Kanallage x und Halbwertsbreite ~75o: r/s o = f(er),

(7)

x =f(Er),

(8)

KOMPLEXER

NORMIERUNG DER PEAKFLACHE

Wie vorangehend gezeigt wurde, kann der Peakverlauf aller in einem y-Spektrum auftretenden empirischen Photopeaks durch eine normierte Peakstrukturfunktion exakt beschrieben werden. Hiernach war zu erwarten, dab auch die in geeigneter Weise durchgefiihrte Integration der Peakfl/iche durch eine allgemeingiiltige Beziehung dargestellt werden kann. Bei der vom Flankenauslauf ausgehenden, schrittweisen Integration eines durch die Normalverteilungsfunktion beschriebenen Peaks bis zu den jeweiligen, den relativen Peakordinaten yJyp entsprechenden Integrationsgrenzen t~ l/il3t sich zeigen, dab die erhaltenen Peakfl~ichenabschnitte ~(x)jeweils bestimmten Anteilen der gesamten Peakfl~iche Np entsprechen. Aus der Normalverteilungsfunktion, G1. (1), erh/ilt man fiir die Peakfl~ichenabschnitte ~(x): • (x) = [Np / {a(2~) ~ }]

exp { - ½(x - Xp)2/a 2 } dx. (9) x

Durch Einsetzen der Variablen: t = x-Xp,

v = t~ (ax/2), erh/ilt man G1. (9) in einer der Fehlerfunktion entsprechenden, normierten Form:

• (v)=(Np/n~)ffexp(-v2)dv = ½Np

1 - ( 2 / , ~ ~)

(10a) .

(10b)

Hieraus erh~ilt man die auf die gesamte Peakfl~iche Np bezogenen Peakfl~ichenanteile q,:

q,= ~(v)/Np = g 1 - ( 2 y c ~

exp(-v2)dv

81

durch elementare Funktionen nicht dargestellt werden kann, erfolgt dessen numerische Berechnung tiber eine gliedweise Integration der dieser Funktion entsprechenden Potenzreihe. Bekanntlich gilt: (2/~ ½)

exp(-v2)dv 0

kann somit der Verlaufjedes Photopeaks innerhalb des angegebenen Energiebereiches (und wahrscheinlich dariiber hinaus) exakt beschrieben werden. Es ist anzunehmen, dab die angegebenen Werte in Tabelle 1 auch f'tir andere Z~ihlanordnungen giiltig sind, sofern die gleiche Form der Auswertung gew/ihlt wird. 2.2.

PHOTOPEAKS

= ( 2 / g ~)

l-g+2!

dr,

3! ~ - ' " -

(12a)

0

= (2/n½)

-1-~+

2!5

3!7 I - . . . -

.

(12b)

Ftir die bei der schrittweisen Integration einzusetzenden Integrationsgrenzen v i erhiilt man aus G1. (3) den folgenden Ausdruck: v, = td(ax/2) = ( - l n u , ) ~,

(13)

mit

ui = ydyp. Unter BeriJcksichtigung dieser Integrationsgrenzen o~ erh/ilt man die Peakfl~ichenanteile qi aus GI. (11) in der folgenden Form: q, = ½[1 - (2/n ½) {( - In u,) ~ - ~( - In ui) ~'+ +1-~(o-lnu,)t-... }'].

(14)

Aus G1. (14) geht hervor, dab die H0he der Peakfl/ichenanteile qi unabh/ingig von der Peakh0he yp und der Peakhalbwertsbreite r/so ist und allein durch die relativen Peakh0hen Yi/Yp bestimmt wird. Die Konvergenzbedingungen bei der numerischen Auswertung sind relativ giinstig, so dab zur Berechnung der qi-Werte bei nicht zu kleinen Integrationsgrenzen nur wenige Glieder der Reihe erforderlich sind. Bei einer an 46 ~-Spektren durchgefiihrten Untersuchung konnten die nach dem beschriebenen Verfahren ausgewerteten Photopeaks ebenfalls auf eine einzige Funktion, der Peakteilfl/ichenfunktion, zuriickgefiihrt werden:

q, = f(Yi/Yp).

(15)

Hierzu wurden die Photopeaks, wie vorangehend beschrieben, nach Korrektur eines ev. vorhandenen Untergrundes, von beiden Flanken her schrittweise integriert. Die bei den relativen Peakordinaten Yi/Yp fiir die beiden Peakflanken erhaltenen Peakteilfl~ichen ~tra)y~ wurden auf die gesamte Peakfl~iche Np bezogen und hieraus die relativen Peakfl/ichenanteile q[l. bestimmt:

. (11)

q~ = (~(Oyi) / Np,

(16a)

Da das Fehlerintegral als unbestimmtes Integral

ql = (E°)Yi) / Np.

(16b)

0

82 "~.

I-I. MUNDSCHENK einem an anderer Stelle mitgeteilten Wert 6) als Intensit/it des Satellitenpeaks N~ 1.40%. Trotz des sehr geringen Energieabstandes und ungtinstigen Intensit/itsverh/iltnisses (Np/N~, = 70) kann dieser Peakanteil tiber einen Vergleich der qrWerte signifikant nachgewiesen werden.

IOC

Y,

f

2.3. BESTIMMUNG DER INTENSlT~_TVON KOMPLEXEN :~

~

~"

O10 e l

~j I~

i 0

~0

20

30

I

:

LINKE

PEAKFLANKE

:

~ECHTE PEAKFLANKE

I

X-'~X '

I

I

I

I

I

[

~0

50

60

70

80

90

--

GAUSS " PEAK to0

REL. PEAKORDINATE Yi /Yp (%) Fig. 5. Abh/ingigkeit der Peakfl~ichenanteileqff,1 bzw. q,g von den relativen Ordinatenabschnitten y,/yp ("Peakteilfl/ichenfunktion"). Der Verlauf der bei 7 verschiedenen Nukliden 95Nb, 54Mn und 65Zn) erhaltenen qi-Werte ist ftir beide Flanken in Fig. 5 dargestellt. Diesen empirisch erhaltenen Werten sind die ftir einen reinen Gauss-Peak zu erwartenden qg-Werte G1. (14), gegeniibergestellt. Da erwartet wird, dab bei gleicher Form der Auswertung im H/iufigkeitsdiagramm die ermittelte Peakteilfl/ichenfunktion auch ftir andere Z/ihlanordnungen gtiltig ist, sind die numerischen Werte mit den zugeh/Srigen mittleren Fehler der Mittelwerte in Tabelle 3 zusammengestellt. Ftir die bei der Auswertung berticksichtigten Schwankungen hinsichtlich der Peakh/She yp und der Peakhalbwertsbreite Tso bzw. ~/5o gelten die in Tabelle 2 angegebenen Variationsbereiche. Aus einem Vergleich der empirisch erhaltenen und nach G1. (14) berechneten qi-Werte kann ebenfalls auf das Vorliegen einer asymmetrischen Peakstruktur geschlossen werden. Ftir den in der linken Flanke auftretenden, die Asymmetrie verursachenden Anteil erh/ilt man in ausgezeichneter t0bereinstimmung mit

(14~Ce, 2°3Hg, 51Cr, 137Cs,

PHOTOPEAK8 Die nach Auswertung im H/iufigkeitsdiagramm erhaltenen reinen Photopeaks kSnnen, wie vorangehend beschrieben, durch empirisch zu ermittelnde Beziehungen exakt beschrieben werden. Bei Kombination der beiden normierten Funktionen [-Gin. (6a, b) und (16a, b)] ergibt sich die M/Sglichkeit, die Intensit/it auch von stark komplexen Photopeaks recht genau zu ermitteln. Bei Kenntnis der Peaklagen xpa und xpb sowie die diesen Kanalwerten entsprechende y-Energie kSnnen die den jeweiligen Ordinatenabschnitten yffyp entsprechenden Abszissenwerte t~ und t I aus den empirisch ermittelten Beziehungen erhalten werden [-Gin. (6a, 6b, 7, 8)]. Diese Werte stellen bei der yon den Flanken her durchzuftihrenden fortlaufenden Summenbildung der Kanalaktivit/iten y~ die jeweiligen Integrationsgrenzen dar. Aus den hierbei erhaltenen Peakteilsummen ~(r'l)y i k/Snnen, in Verbindung mit den empirisch an reinen Photopeaks ermittelten Peakfl/ichenanteilen q[.l, die gesuchten Peakintensit/iten N~,und N~ nach G1. (16a) bzw. (16b) erhalten werden. Bei der praktischen Anwendung der beschriebenen Methode empfiehlt sich folgender Gang der Auswertung: Zun/ichst ist der komplexe Photopeak hinsichtlich eines kontinuierlichen Untergrundes im H/iufigkeitsdiagramm zu korrigieren (Fig. 2). AnschlieBend werden die derart korrigierten Kanalwerte y~ in der gleichen Auftragung von den Flanken her fortlaufend

TABELLE 3

Vergleich der for die normierte Peakstruktur erhaltenen Peakanteile q~r,1mit don nach Gl. (14) for reine Gauss-Peaks berechneton Werten qtg. q~g

Yt/yp

(%)

0.10 0.20 0.30 0.40 0.50 0.60 0.70 0.80 1.00

3.64 6.04 8.76 11.95 15.61 19.93 25.20 50.00

1.60

q~r (_ sin)

(%)

1.604 ± 3.592 ± 5.921 ± 8.648 ± 11.75 ± 15.33 ± 19.60 ± 24.81 ± 49.30 ±

0.042 0.060 0.106 0.148 0.170 0.050 0.230 0.260 0.310

q~l (___sin)

(%)

q~r/q~g

q~l/q~g

1.871 ___0.090 4.156 _ 0.120 6.744 + 0.140 9.593 _ 0.240 12.73 _ 0.280 16.62 + 0.350 20.95 + 0.400 26.23 + 0.320 50.70 _ 0.300

1.0025 0.9868 0.9803 0.9872 0.9833 0.9821 0.9834 0.9845 0.9860

1.1694 1.1418 1.1166 1.~51

1.0653 1.0647 1.0512 1.0409 1.0140

BESTIMMUNG

DER INTENSIT~-T

20000

:~

I0000 5OOO

LU

2000

/

I O0 r,

500 200

100

/

5O 2O 190

83

PHOTOPEAKS

Werte fiir Np auf Yi/Yp ---- 0 Auswertefehler weitgehend eliminiert werden k/Snnen.

~7 50000

~

KOMPLEXER

lllllill 210

200

KA

': Xp

220

230

2ZO

NAI.NUMMER

Fig. 6. Bestimmung der Peakteilsummen ~2(r)yi im H~iufigkeitsdiagramm. addiert (Fig. 6). Hierbei ist zu beachten, dab die Kanalnummer i die Mitte des jeweiligen Kanals darstellt und dessen Grenzen durch i+½ bzw. iT-½ gegeben sind, je nachdem die Integration an der rechten oder linken Flanke des komplexen Peaks vorgenommen wird. Die Peakabszissen t[ und t] ergeben auf der Summenkurve als Integrationsgrenzen unmittelbar die Peakteilsummen y'(r)y, bzw. ~a)y v Die Vorziige der beschriebenen Methode bestehen vor allem darin, daB: 1. zur Berechnung der Peakintensit/iten jeweils nur ein Teil einer Peakflanke ben/Stigt wird, 2. bei der Aufstellung der den Berechnungen zugrundeliegenden Eichfunktionen die asymmetrische Peakstruktur beriicksichtigt wurde, 3. statistische Schwankungen bei der fortlaufenden Summenbildung stark reduziert werden, so dab eine Auswertung auch bei Photopeaks niedriger Intensit/it m/Sglich ist, 4. eine Berechnung von Np in der gleichen Darstellung beliebig oft wiederholt werden kann, so dab Auswertefehler weitgehend vernachl/issigt werden k~Snnen. 5. eine Bestimmung von Np unabh~ingig von der jeweiligen Ger~iteeinstellung (Hochspannung, Verst/irkung) und Nullage des Spektrums bei relativ geringem Rechenaufwand vorgenommen werden kann. Ein Beispiel einer solchen Auswertung an einer reinen Peakflanke ist in Fig. 7 dargestellt. Hieraus geht hervor, dab bei der Extrapolation der f'dr verschiedene Ordinatenabschnitte yJyp erhaltenen

3. Ergebnisse Zur Priifung des vorangehend beschriebenen Verfahrens wird eine Zerlegung an je zwei komplexen Photopeaks, die ftir bekannte Kanalabst/inde A K ( A K = xpb--Xp~----20, 15, 10, 8, 6 Kan~ile) bei unterschiedlichen Intensiffttsverh~ltnissenN~/Nb(N~/N b = 1: 1, 2: 1, 10: 1) gegeneinander verschoben wurden, durchgefiihrt (Fig. 8). Die vorgegebenen reinen Photopeaks (S4Mn) waren hinsichtlich eines kontinuierlichen Untergrundes (Summenspektrum der zuf/illigen Koinzidenzen) im H~iufigkeitsdiagramm korrigiert. Die Auswertung wird an den Peaks bzw. deren Zusammensetzungen vorgenommen, die bereits an anderer Stelle6) zur Bestimmung der Peaklagen Xp und x b beriicksichtigt wurden: die hier gew/ihlte Peakbezeichnung (B-E) entspricht v/511ig der in der vorliegenden Arbeit angewandten. Die zur Auswertung erforderlichen Beziehungen: q~']

(6a, 6b)

= f(Yi/Yp),

r/5o = f(Er),

(7)

x =/(e0,

(8)

q~" = ](Yi/Yp),

(16a, 16b)

wurden empirisch an reinen, monoenergetischen YStrahlern ermittelt. Bei der Zerlegung der in Fig. 8 dargestellten Beispiele wurden die Kanalwerte yi yon der rechten Flanke des komplexen Peaks fortlaufend summiert und aus den den jeweiligen Ordinatenabschnitten Yi]Yp entsprechenden Teilsummen ~(r)y~ die Peakintensit/it N~ nach G1. (16a) berechnet. N~ konnte aus der Differenz der Intensit,it des komplexen Photopeaks (Np + N~) und dem bei 30 xtO 3

q,

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2o

i,,,,,,

P_.

~

26 N~ •

2.4

o

•

"

20 ~o 60 REL. P E A K O R D I N A T E

so Y,, /Yp (%)

1oo

Fig. 7. Bestimmung der Peakintensit~it Np bei der Auswertung einer reinen Peakflanke.

84

It. M U N D S C H E N K

50000

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210

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II

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250

I

270

N UMMER

Fig. 8. Darstellung komplexer Photopeaks im H/iufigkeitsdiagramm loci unterschiedlichen Kanalabst~ndcn A K (AK= 20, 15, 10, 8, 6 Kan51e) und verschiedenen Intensit~itsverh/iltnissen Npa/No b (Npa/Np b = 1:1, 2:1, 10:1).

BESTIMMUNG DER INTENSITAT KOMPLEXER PHOTOPEAKS

85

TABELLE4 Bestimmung der Intensit~t yon zwei komplexen Photopeaks Npa und Nab bei unterschiedlichem Kanalabstand A K ( A K = 20, 15, 10, 8 6 Kan~ile) und verschiedenen Intensit~ttsverh,~ltnissenNpa/Na b ( N p a / N p b = 1:1, 2:1, 10:1). A entspricht der Abweichung der ermittelten Werte Npexp. yon den vorgegebenen Npth.. Peak-Nr.

AK

la b B2a b B 3a b

20

1.45

20

1.45

20

1.45

C la b C2a b C 3a b

15

1.09

B

yp

Npth"

Naexp"

A (%)

17500 17500 17500 8900 17500 1730

260844 260844 260844 130020 260844 26166

260188 261500 257764 133100 260610 26400

-0.25 +0.25 --1.18 +2.36 - - 0.09 +0.89

17500 17500 17500 8900 17500 1730

260844 260844 260844 130020 260844 26166

264 188 257500 261464 129400 260390 26 620

17500 17500 17500 8900 17500 1730

260844 260844 260844 130020 260844 26166

261088 260600 260 364 130500 261210 25 800

+ 0.09 -0.09 -0.18 +0.36 +0.14 - 1.40

17500 17500 17500 17500 17500 17500

260844 260844 260844 260844 260844 260844

255288 266400 259 688 262000 261088 260600

-2.13 +2.13 -0.44 +0.44 +0.09 - 0.09

AK/T5o

15

1.09

15

1.09

D la b D2a b D 3a b

10

0.73

10

0.73

10

0.73

E la b E 2a b E 3a b

6

0.43

8

0.58

10

0.73

der A u s w e r t u n g erhaltenen Wert (Npb) u n m i t t e l b a r berechnet werden. Diese F o r m der A u s w e r t u n g setzt die K e n n t n i s lediglich einer Peaklage (x~) voraus. Die Ergebnisse dieser U n t e r s u c h u n g sind u n t e r A n -

120

I

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C . . •

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+0.24 - 0.48 -0.17 + 1.74

gabe der p r o z e n t u a l e n A b w e i c h u n g e n A v o n den vorgegebenen Werten (N~u) in Tabelle 4 zusammengestellt. Einige Beispiele der bei der A u s w e r t u n g in besonders ungiinstigen P e a k z u s a m m e n s e t z u n g e n (D u n d E) er-

/

-

+ 1.28 -- 1.28

~

D Ib

26o

E3b

i

o: 9O

20

,~0

60

80

I00

REL. PEAKORDINATE Y~/ Yp (%) Fig. 9. Bestimmung der Peakintensifiit Npb bei komplexen Photopeaks (D la,b; 2a,b; 3a,b); AK = 10 Kan~ileund Npa/Npb = 1:1,2:1, 10:1.

2/'00

20

40

60

80

100

REL. PEAKORDINA TE Y,/Yp (%) Fig. 10. Bcstimmung der Peakintensit~t Npb bci komplexen Photopeaks (E la,b; 2a, b; 3a,b); A K = 10, 8, 6 Kan~le und Npa/Np b ---- 1 : 1.

86

H. M U N D S C H E N K

haltenen Verl~ufe sind in den Fig. 9 und 10 dargestellt. Hieraus geht hervor, dab nach dem beschriebenen Verfahren selbst bei kleinen Kanalabst~inden (AK= 6 Kan~ile) und ungiinstigen Intensit/itsverh~iltnissen (N~,/N~= 10) innerhalb einer Fehlerspanne von +3% l~bereinstimmung zwischen den vorgegebenen und ermittelten Werten erzielt werden konnte. Die Genauigkeit der vorliegenden Methode wird vorwiegend durch die bei der Festlegung der Peaklagen auftretenden Unsicherheit bestimmt. So entsprach eine Abweichung von 0.1 Kanal vom Sollwert einem Fehler bei der Bestimmung der Peakintensit~t von ca. 2%. Auswertefehler dagegen treten bei der Auswertung nahezu v611ig in den Hintergrund. Statistische Schwankungen werden bei der fortlaufenden Summierung der Kanalwerte bereits weitgehend ausgeglichen, so dab eine Bestimmung der Intensit/it von komplexen Photo-

peaks selbst unter ungiinstigen Bedingungen durchgefiihrt werden kann. Unter den genannten Voraussetzungen sollte eine Bestimmung der Peakfl~iche in den angedeuteten Grenzen auf mind. + 3% m~glich sein. Herrn Priv.-Doz. Dr. G. Herrmann danke ich herzlich fiJr zahlreiche Hinweise, der Fraunhofer-Gesellschaft, MiJnchen, fiir finanzielle Unterstiitzung. Literatur 1) D. F. Covell, Anal. Chem. 31 (1959) 1785. 2) C. L. Carnahan, Nucl. Instr. and Meth. 30 (1964) 165. 3) L. G. Pr,euss and J. F. Escarfail, Nucl. Instr. and Meth. 9 (1960) 212. 4) T. Inouye, Nucl. Instr. and Meth. 30 (1964) 224. 5) H. Mundschenk, Nucl. Instr. and Meth. 45 (1966) 261. 6) H. Mundschenk, Nucl. Instr. and Meth. 44 (1966) 325.