Elimination des enterovirus au cours du traitement des eaux d'alimentation par coagulation-floculation-filtration

I¢atcr Research Vol. 9. pp. 953 to 961, P e r ~ m o n Press 1975, Printed in Great Britain.

ELIMINATION DES ENTEROVIRUS AU COURS DU TRAITEMENT DES EAUX D'ALIMENTATION PAR COAGULATION-FLOCULATION-FILTRATION JEAN-MARiE FOLIGUET* et FP.ANqOtS DONCOEUR? Laboratoire d'Hygiene et de Recherche en Sant6 Publique. 40 rue Lionnois, 54000 Nancy, France (Received 28 November 1974)

INTRODUCTION

MATERIELS ET METHODES

Le devenir des virus au cours des diff~rents stades ou pro~d6s de traitement des eaux d e s t i n ~ s / t ralimentation humaine a d6j/~ fait l'objet d'un certain nombre de recherches au tours des dix derni6res a n n , s . Cependant, d a m une publication rbcente, Sproul (1972), constate que malgr6 les r6sultats obtenus un peu partout d a m le monde sur ce sujet, des efforts plus importants s'av~rent encore n6"cesmires pour aboutir/~ mieux saisir ies r6alit~s e t pour assurer des traitements plus efficaces. Dans un travail ant6rieur, Foliguet et Michelet (1969) ont fait 6tat des r6sultats de leurs exlxriences d'61imination du poliovirus 1 (souche Mahoney), rnen6es clans une station-pilote de mod61e r6duit, en utilisant le chlorure ferrique comme coagulant m6taliique. Le processus de coagulation-floculationd ~ a n t a t i o n 6tait rb,alis~ dans un d&:anteur acc~16r~ /~ lit de boues ou "Pulsator" (Degremont), pr6'c~dant une filtration rapide (4 m h - t) sur sable homog6ne. Ils arrivaient/~ cette triple conclusion: (1) apr~s floculation-filtration, ia r&luction virale peut atteindre 99,98 /~ 99,9999%; (2) comme le soulignaient d6j/~ Robeek et Coll (1962) la eoagulation-floeulation et la filtration rapide sur sable ne peuvent &re 6tudi~s s~par6ment et doivent ~tre consid6r~es comme un processus unique d a m ia r6duction des virus d'une eau, la condition fondamentale 6tant ia constitution d'un floc de bonne qualit6 et d'un lit de boues homog~ne; (3) la filtration sur sable/t vitesse 61ev6e, n'emp&:he pas le poliovirus de traverser le milieu filtrant. Les objectifs du pr6sent travail, effectu6 en stationpilote exp~rimentale de 1969/t 1972, dans des conditions de laboratoire contr616es, tr6s diff6rentes de celles r a p p o r t ~ s plus haut ont 6t6 (1) de v&ifier les r6sultats ant6"rieurs q u a n t / t l'aetion sur l'61imination virale de la eoagulation-floculation-filtration et (2) d'~tudier l'influence des poly~lectrolytes de s y n t ~ s e (cationique, anionique, non ionique) com.n~ aides de coagulation, en fonetion des trois variables classiques pr~sentes dans une eau naturelle: la turbiditY, le pH et les mati&es organiques.

La station e xpdrimentale ( F iO. 1) Elle a ~t~ pr~6demment d6crite (Foliguet et Michelet. 1969), (Doncocur, 1972). Son d6bit de fonctionnement est de 35,60 I. h- t. Son originalit6 tient/t la pr~:sence du "Pulsator", d~,canteur achier6/t lit de boues dont le fonctionnement est caract6ris~ par ralternance, grfice au jeu de chasse p~riodique d'un siphon, d'une phase d'expansion des boues de courte dur6e, suivie d'une phase de d~'cantation, de repos, prolongs. Ce mouvement rythmique accroit la concentration des boues, leur cohesion, ce qui permet des vitesses ascensionnelles de l'eau extfftmement grandes. Est adjoint/~ ce dL'~anteur un concentrateur de boues qui. par la raise en jeu d'une wanne 61ectromagn6tique/l commande automatique, assure l'61imination des boues exc~dentaires (1,3 I. routes les 10 rain), Dans des conditions optimales de coagulation et au d6bit de 35 I. h- ~, cet appareil pr6sente 2 zones fonctionnellement tr~s diff'erentes (Fig. 1), rune qui wa de la base de la colonne au point F2, soit une vitesse ascensionnelle de 2,20 m h- t, situ6 ~. une hauteur de 33 cm, l'autre allant de ce point ~ rorifice de d6versement des boues vers le concentrateur. La l~:rezone est caract&is~e par des ph6nom~nes de turbulence, cons~utifs aux chasses p~riodiques du siphon. Les "flocs" en formation y sont brasses de faqon consid&able eI soumis/t des forces de cisaillement pcu contr61ables et difficilement analysables. La 2~me zone que traverse le floc ascendant se caract&ise par le calme relatif de la masse de boues et son mouvement "en piston". Le degr6 de turbulence y devient faible et on assiste /tune augmentation croissante de la masse du lit de boues du bas vers le haut. I1 y existe cependant des courants verticaux entrainant un certain changement des particules dans le lit, dont quelques unes descendent jusque dans la zone inf6rieure, turbulente. Darts le haut du lit, r~oulement est pratiquement laminaire et la limite de s~paration entre le lit et le liquide sup~rieur est g6nL'ralement tr~s nette, dans la mesure o6 la vitesse ascensionnelle du liquide reste inf6rieure aux limites d' expansion du lit de boues et or3 la formation de courants ascendants, facteur d'instabilit6 de ia masse de boues, ne provoque pas d'6ruptions/l la surface.

* Professeur d'Hygi~ne. "I"Assistant, attach~ de Sciences Fondamentales.

Eau exp~rimentale de synth~se Elle await la composition suiwante: NaHCO 3, 275 mg I- t MgSO 4, 204,5mg 1- t ; CaCI z, 101 mg 1- t ; HC1. 91,6mgl-X; eau ¢K'min~ralisL,e q.s. 100Oral, soit une force ionique de 9,255. 10-3. Turbiditd

EIIe 6tait obtenue en ajoutant des suspensions variables de montmorillonite 26 (Spar, Wyoming, U.S.A.), d'une capacit6 d'~hange de base de 99 m~quiv 100 g - t d'une surface sp~cifique de 109 m 2 g- t de caract6re sodique, broy6e

953

9~4

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Fig. 1. Station experimentale en modele reduit. (a) Circuit d'eau d'alimentation. (b) Circuit d'eau de lavage. (c) Alimentation en r6actifs. et tamis~e il travers des mailles de 80 #m (Afnor). Chaque suspension d'argile en eau distill6e ~tait homogen~is~e 2 500 tours rain- ~ pendant 30 rain. L'b. mesure de la turbidit~ ~tait effectu~e sur un turbidim~tre (Hath, mod. 2100) ~talonn6 en unit6s Jackson.

Le cocu2ulant nv2tallique I1 a ~t~ soit du sulfate d'alumine Alz (SO,0 a, 18 H~O (Hydroeure), soit une solution commereiale de Fe Cla /~ 45 ° B~. Les doses optimales, 6 v a l u e s auparavant en "jartest", ont 6t6 de 7 0 p p m pour I'AI~(SO~,) a e t de 6 0 p p m pour Fe Cla. Les poly#.lectrolytes Ceux utilis~s comme aides de coagulation furent Purifloc C ~ (cationique), Purifloc APz., (anionique) et Purifloc N t7 (anionique), aimablement fournis par The Dow Chemical Company, Proc6d6s Tectro, Paris XVe. La souche virale La soucbe virale utilis@¢ fut le Poliovirus 1 (Mahoney) HYL 1254 CI0 dont rorigine, les rn~thodcs de pr~bparation et de stockage ont 6t6 rapporl£'es aillcurs (Fo!iguet et Miehelet' 1969), (Michelet, 1968), (Doneoeur, 1972). Les titrages ont 6td r~alis~s en double, scion une technique pr~c6demment d6crite (Foliguet et Doneocur, 1972_) et le titre ~valu~ en M P N C U ml - t . (Most Probable Number Cytopathogenic Units) (Chang et al., 1958). Les matii:res a-ot~es Celles qui furent incorpor~es ont et~ soit de l'azote ammoniacal sous form¢ NH~, soit de l'azote organique sous forme de lait ~cr~mb, d'Ac. glutamique ou d'Ac. benzo'ique. Protocole op#rationnet Apr~:s lavage, st~rilisation au chlore, neutralisation au bisulfite de Na et rin~;age/t l'eau du robinet de la station-

pilote, on pr6pare l'eau de travail par addition des diff~rents ~lectrolytes et de la suspension d'argil¢ ~ la concentration requise. L'usine est mise en route avec addition du coagulant m~tallique jusqu'/l constitution d'un lit de boue hort~$/~ne darts le d6canteur acc~Er~. Une lois le niveau d'~quilibre et la stabilisation des boues atteints, les virus sont introduits dans le bac de distribution et on ~value alors le temps de reconstitution du lit. Lors de l'utilisation des polyelectrolytes, ceux-ci ont ~t~ introduits soit avant le coagulant, sout apr~s, sous agitation rapide dans les 2 cas (400 tours rain- t-1000 ~t 12;000 tours rain- h. A la fin de chaque experience, on r~alise la steritisation au chlore de l'ensemble du dispositif.

Pr~l~t, ements Au cours de chaque experience, les diff~rents pr~l~vements ont ~t~ effectu~s aux temps et postes suivants: P0: 20 rain apr~s introduction de la suspension virale clans I'eau du bac de distribution avec agitation c o n ~ n t e b. 60 tours rain-t. P I : 2t rain et P 2 : 2 rain apr~s raddition du coagulant m~tallique au niveau du "flash-mixing" {Fig, I), P3: apr~s d~cantation, /~ un temps T ~gal au renouvellement du lit de boues (variable suivant l'exl~ricaace) + 32 rain, t)4: apr~s filtration, 14 rain plus tard. Les volumes pr~lev~s ont ¢t~ gen&alement de I ml en P0 et PI et de 10Oral en P3 et P4. Les ~ h a n t i l l o n s de I ml ont ~t~ utilis~s comme tels. Ceux de 10Oral+ ~pr~s centrifugation/~ 2500 tours rain- t pendant 30 rain, ont ~t(~ filtr~s sur membranes en alginat¢ de Na, dian~trc 4 5 r a m : apr~s dissolution de la membrane le volume est ramene A 2 ml. Tous les pr~l~vements ont +t~ stock, s ~ventudlemerit/~ - 2 0 ° C avant titrage. Par ailleurs, pour chaque cycle de travail, ii a et¢ effectu¢ une analyse chimique c o m p e t e de reau utiliske ¢t un eontr61e du pH, de la temperature, du T.A.C./~ tousles points

Elimination des enterovirus Tableau I. Elimination du Poliovirus t et de la turbidit6 apr/:s coagulation-flocutation-filtration en fonction du pH de coagulation ~l~astiea

I ~ de 4~slntlens

I~1£ov1~

~eane

(~)

1~rb141¢6

1

3

99,9993

98,88

S,7~

99,999=

98,63

6

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6,4

99,970

96,83

6~$

99,9978

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98,90

7

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96,6~

7,~

99,98~

97,15

7,6

99,998

97,4a

8

99,995

99,71

99,9889

97,67

Noyesn* g ~ n 6 r - t *

(S)

C~a~m~ratlon v/ra~e i m i t l ~ e

Cklo~ure torr£que

C 4 ~ e e ~ t r s t l e ~ 8 o8 ~ r g i t e

v~r/~ble

I de 2~ ~

t 13 • - 1703.

6 ~00 og 1 " 1 .

du pr616vement. De plus, le pHest maintenu constant apr6s introduction du coagulant m6tallique par addition soit de NaOH 0,1 ~, soit d'HCI 0,1 ~. avec un titrateur automatique (Radiometer). RESULTATS

montmoriUonite 26 (Tableau 2) n'influencent d'une mani6re significative l'61imination virale et la r6duction de la turbidit~ au cours du stade de coagulationfloculation--d6cantatio n--filtration. Le pourcentage moyen de r6duction virale obtenu est de 99,9829% (99.83-99.9992%) et la turbidit6 subit une r6duction parall61e de 97.67~. On notera cependant qu'apr6s coagulation et apr6s floculation, les r~sultats sent variables et erratiques d'une exp6rience l'autre (moy. respective de 80,39 et 86,311~o) bien que le passage dans le lit de boues apparaisse am61iorer les r~sultats.

Polydlectrolytes comme aides de coagulation

n o , sane * 1 ~ 8 . 1 0 ~ NIq~cu ml " 1 .

n 60 PI~ (en FeCI3). Teap6rsturo

955

"

pH et mati~res en suspension Dans notre station-pilote exp6rimentale, avec une dose optimale de FeCI3 /~ 60mgl -t, une concentration virale moyenne initiale de 1,42"10 ~ MPNCU ml-t, h concentration ionique constante (0,01 M), n i l e pH de coagulation (Tableau 1), ni la concentration en mati6res collo'idales en suspension,

L'adjonction de poly61ectrolytes de synth6se au FeC13 comme aides de coagulation entmine des diff6rences notables suivant qu'il s'agit du poly61ectrolyte de type cationique (Tableau 3) ou des poly61ectrolytes anioniques et non ioniques (Tableau 4). Poly6lectrolyte cationique. Apr6s coagulation et floculation, r61imination est sup6rieure ~ 99%. Apr~s filtration, elle est g6n6ralement 61ev6e souvent SUl~rieure/t 99,999% (maximum obtenu dans 2 cas: >99,9995°/o, ni la coagulation, ni la floculation ne paraissent affect6s par les variations de concentration en argile, et pas davantage pour une gamme de pH allant de 5,6-6,6. La turbidit6 subit une r6duction pamll61e, mais ne d6passe pas en moyenne 97,58~. Le pourcentage l~g6rement inf6rieur apr6s floculation (99,667~) qu'apr6s coagulation (99,914%) parait ~tre la traduction d'un ph6nom6ne (1) soit de "d6sorption" d'un certain nombre de virions /l partir des macro- ou microflocs du lit de boues ou (2) soit d'acc616ration du passage de certaines particules ~t travers des coul6es pr6f6rentielles qui se cr6ent /t travers le lit de boues dense et lourd, et qu'emprunte le courant d'eau ascendant, les deux 616ments pouvant ~tre rapport6s h u n accroissement de la vitesse du

Tableau 2. Elimination du Poliovirus 1 et de la turbidit6 en fonction des mati6res en suspension I~atl6rss ¢ o l l o I d a l e a en suspension

gila/nation

~ 7 e l ~ e du P o l / o v i r u s 1 (S)

I~duogion giobele de I s

Nsture

Concentretion (o0 l"t)

MoRtoor~lionLte 86

~ t r 6 e du uPuloatore (wa) ( . )

& o r r i s du uPulsetor" (pj)

S o r t i e du tiltre (PM

25

49,9%

48,34~

99,%99

%,75

50

95,863

97,817

99,9958

97,81

100

97,187

931370

99,9766

97,80

300

84,$15

99,71J

99,9743

99,72

80,8)9

86,J11

99,9689

97e67

Nelrenne e 6 n 6 r . l *

Ceae~tration vitals

Ln£tLaJe

a~re~ne

J 1,4a.106 NIq~J ml " 1 .

CJ~lorure t e r r i q u o # 60 P I ~ .

Tewp&ratur* i 15 ° - 17°5. pil ( v a r i a b l e ) de $ - 8. (t)

turbidit6 (~) ( P M

P3 . I p r i s

eeegulnt£on

P) • * p r l s

£1oculet£on - d 6 e ~ t a t i o n

"

I ~ . npr6s t t l ~ r a t i o n

956

JI-A'-.-MAR[E FOLIGUET et FRANCOIS DO",C()f~I ~¢

Tableau 3. Elimination du Polio~irus Iet de [a turbidite en presence de pol.',,21ectrobtecationique Mat~&res c o l l o ~ d a l e s on suspensAon

Pourcentage moyen d ' ~ l i m £ n a t i o n (~)

Pa

Nature

Concentration (mg 1-1 )

Virus

Virus

Virus

Turbidltl

99,9;~

99,97

99,999~

96,17

~O

99,77

99,;~

99,9969

98,50

1~0

99,99g

99,7a

99,9986

97~15

aoo

99,95

99,53

99,9968

97,80

99,9z;

99,667

99,9975

97,58

I¢oye~e 06n6rele

~lrale

P~

a5 MontmorAllonAt~ a8

Con©entratlon

P3

lnttiale

moyenne I 6 , ; 8 . 1 0 6 I~PNCU m l ' l

C h l o r u r e ~ e r r i q u e i 60 ppm.

T e m p & r t t . r e 1;e5 - 17% pH v a r l @ b l e de 5 , 6 & 6 , 6 . P o l y & l ~ c t r o l y t • t O,a5 - 1,00 mg 1" 1 .

courant d'eau ascendant dans un lit fluide, moins poreuqu'avec le FeCt 3 seul (Tesarik et Vostrcil, 1968). En effet, la concentration virale retrouv~e /t la sortie du "'Pulsator" est anormalement plus elev6e qu'apr~s la coagulation initiale ( C 3 3 , dans 77,7% des cas; PNt7, dans 100%des~lset A22. dans 66,6% des cas), alors que cette ~ventualit6 n'est retrouv~e avec le chlorure ferrique seul que deux fois sur 30 experiences (6,6%). Des recherches sont pr6sentement en tours pour 6lucider ce probl~me. Par ailleurs, le Tableau 5 souligue d'une faqon ~vidente que le moment d'introduction des polyelectrolytes eationiques dans le syst6me, avant ou apr¢s chlorure ferrique, n'a aucune action significative sur le degr~ d'¢limination des particules virales ou de la turbidit¢. Poly~lectrolytes anioniques et non ioniques. Pour une r6duction de turbidit6 sensiblement 6gale (97.30°,/o), leur action est tr6s nettement inf6rieure 5. celle du FeCl 3 seul et 5_ celle du poly61ectrolyte cationique, ~ tous les stades du traitement, avec une

charge en argile identique. Le pourcentage d'¢limination virale/l la sorties du filtre ne d6passe pas 99,90%.

Mati~res organiques dans Feau Des mati6res organiques de nature diverse (s~rum de veau et extraits cellulaires + Eagle 10x, lait 6cr6m~, Ac. glutamique ou benz6ique), ont 6t~ successivement incorporees b. l'eau pour juger de leurs effets sur l'61imination des virus. Les r~'sultats, cor~ign6s au tableau 6, montrent fi l'~vidence rinfluence p6jorative de leur pr6sence. Mis/l part un 16ger accroi~ement de la r&luction de la turbidit6 (avec ou sans poly61ectrolyte C33), les chiffres d'61imination virale au tours de la coagulation--floculation--filtration sont t r ~ inf6rieurs aux r6sultats pr&:~dents, avec une moyenne de 93,23% (entre 49,881% et 99,983%): ce qui repr+sente une baisse de plus de 9tY'/o de l'effr~cit6 du traitement. On notera de m6me que radjonction de poly61ectrotytes, de quelque type que ce soit. n'a apport6 aucune amelioration speetaculaire ~ cette situation.

Tableau 4. Elimination du Poliovirus I et de la turbidit6 en pr6sence de poly61ectrolytes anioniques et non ioniques Poly~lectro|ytes

E l i m i n a t i o n moyenne en P2

Nature

PN

Concentration (Rg 1 -z)

P3

Virus

P~

Virus

Virus

Turbidlt~

0,25

96,528

88,823

98,927

98,00

1

99,510

95,83t

99,897

97,5~

0,25

90,73

92,55

99,860

96,33

95,59

92,~

99,56

97,30

17

A 22 Noyenne g~n6rale

Concentration

viraie

Initiale

moyenne

T e m p ~ r a t L ' ' e r 15 e 5 " I? Q 5. p N

: 2,76.105

variable

MPNCU

: 5,5 - 6,5

m1-1 • Chlorure

. HonCmorilloniCe

ferrlque

26

:

60

ppm.

: 5 0 mgl "I •

Elimination des enterovirus

957

Tableau 5. Influence du moment de I'adjonction du poly~lectrolyte eationique dans l'elimination du Poliovirus 1 et de la turbidite P o l F 6 1 e e t r o l y t e C33

g l i m / n ~ t i o n moyenne eft P~

• Jout6

Yiz~s

Concentration (=g ~-~)

Avant F e ¢ l 3

• p r 6 a FeC13

P~

Virus

VLz~s

TurbLdit6

0,35

99,971

99,879

99,9990

~,C~5

0,50

98,741

98,554

99,999

96,000

t,O0

99,5a

99,673

99,9988

91,111

0,35

99,576

99,773

99,9986

96,816

0,50

99,934

99,561

99,999

M,O@O

~,00

99,308

97,601

99,990

98.4OO

99,914

99,667

99,9975

97,58

Noyenne 0 6 n 6 r a l e

P2 . epr6s c o a g u l a t i o n ,

P3

P3 = apr6a t l o c u l a t t o n - d 6 ¢ ~ n t a t l o n ,

De plus, dans un tel syst6m, il n'a ~:td trouv~ aucune difference significative avec le moment d'addition de la mati6re organique, que ce soit avant ou apr6s virus.

Rdle de la filtration I1 paraissait digne d'int&~t d'6valuer dans quelle mesure le filtre rapide ~t sable intervenait dans la r6tention des particules virales. Le tableau 6 indique les r6sultats de cette recherche. De toute 6videnee, en I'absence de poly61ectrolyte cationique et pour une eau exerapte de mati6res organiques, le r61e du lit filtrant semble pr6pond6rant (r&luction moyenne de 99,41~0). Ce pourcentage signifie que le filtre corn-

P~ - apr&s ~ L l t r a t / o n .

pense d'une faqon remarquable les insuffisances des deux stades pr6c6dents, en arr~tant les microflocs et les virions en suspension qui n'ont pu &re retenus dans le lit de boues. En pr6sence du poly61ectrolyte cationique, le moindre pourcentage obtenu seulement dans le cas du FeCI3 (97,76~) n'a pas un caract6re p6joratif. L'intervention du filtre est moins n~cessaire, son r61e se limitant affiner dans un dernier temps les r6sultats d6j/~ tr6s satisfaisants de la coagulation et de la floculation. En pr6sence de mati6res organiques, par contre, une constatation s'impose: ia diff6rence avec ou sans poly61ectrolyte, relat6e plus haut, n'est plus significatire (98,12 et 98~). En r6alit6, I'action du lit de sable

Tableau 6. Elimination du Poliovirus I ct de la turbidit6 apr6s coagulation-floculation-tiltration en presence de mati6res organiqucs, sans et avec poly61ectrolytes(Evaluation moyenne apr6s filtration) Hat i 4 r e s organiquee

Sa~ts P o l y 4 l e © t r o l y t e s

Avec P o l y 6 1 e c t r o l y t e a

C33 Nature

Concentration 1"1

E1LmL~tLon ~

~liminatLon ~

VLrus

Tl~bLd/t6

PN 17

Virus

ZlLmLnation ~

A 33 EILml~tLon

?urbldLt4

Virus

Turb/dit6

¥irua

Turb/dLt6

~Lt 4~r~ * eztraits ¢ellulsires • I ~ g l e 10 X (1)

2 ml

49,881

98,415

NP

NP

NP

NP

NP

L~lt

5 mS

99,818

97,833

99,979

97,000

NP

HP

NP

NP

10 mg

99,938

95,67t

99,5J=

94,135

SP

NP

NP

NP

6cr4e&

30 ug

99,89R

99,33)

99,t68

97,600

NP

50 ag

99.736

98,730

97,791

199,07t

99,339

NP 98,409

NP

NP 98,903

NP 99,375

(a)

IOO 8g

97,~4

99,070

9~t611

99,366

NP

NP

NP

Aclde 01utsILque ()) ~ldo benaolque (4)

10 I g

99,163

98,909

NP

MP

NP

NP

NP

NP

5 mg

99,883

991C~O

NP

NP

NP

NP

NP

NP

9),33

98,40

Noyeene 0 4 a 6 r a l e (1) OCO a v e n U $ O , 8 0 (a) • , 76,90 (J) " l a6,ao (4) • ' 34,30

- en P~ " "

. -

6,70 ~6,67 18,a0 34,30

98,61

98,33 Conaeatrstion v i r a l e l n L t i a l e meyoeae 8 2 . O , ZO~ NPWCU ~ ' 1 . C h l o r u n t e r r i q v e t 6 0 ppu. Temp&ratwre t 18" ° 38 e C. pH v a r i a b l e z 6 - 6 , 5 . Nontsm~-£11en/te 86 I 5 0 m o / l .

NP

JEAN-MARIE FOLIGUET et FRANCOIS DONCOEt k

958

Tableau 7. Influence du filtre A sable clans [a retenue des particules ~iraIes ~ltiire|

Ofl@lquli

R~duction v i r a l e % £rgile Sans

(m@ 1-t) Natura

kveC P o l y ~ l e c t r o l y ~ !

Poiyble~trolyt~

ConcenCratioa (mg 1 "1 )

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76,1;

J;,29

10

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9~,86

~

$0

97,~2

~yemse O~rall

s'av~re faible et incapable d'arr~liorer les effets de la coagulation et de la floculation. Bien plus. dans un cas. on assiste A une tib6ration massive des particules retenues darts le filtre (-20,87°/0) sans qu'il y ait eu, toutefois, il raut le souligner, un accroissement parall6le de la turbiditY, i.e. un pl~nom6ne de "crevaison". DISCUSSION

Les travaux relatant rutilisation des sels de fer (chlorure ou sulfate) comme coagulants n~talliques dans r61imination des virus au tours de la coagulation-floeulation sont encore relativement restreints darts la litt6rature, sauf dans une publication toute r~cente de Shelton et Drewry (1973) avec le bact6riophage f2. On trouve plus g~n&alement cit6 l'emploi de sulfate d'alumine. Assez couramment utilis6 en France, il est de maniement plus facile en stationpilote r6duite parce qu'il offre un 6ventail de pH d'action plus large que le sulfate d'alumine. Nos r6sultats moyens apr6s floculation avec FeCI3 sont de 86311%, pourcentage oscillant en r6alit~ Entre 14,88% et 99.96% scion les diverses exp6riences, d6passant 99% 10 fois sur 15. Ce qui constltue une valeur satisfaisante et voisine de celle qu'on peut g6n~ralement consid&er comme acceptable (rhorup et al.. 1970). II faut signaler aussi que ces r6sultats ont 6t6 obtenus avec une dose de FeCI 3 constante, quolles que so~nt les variations du pH, du taux de mati~res colloidales en suspension, de la teml~rature, etc . . . . Ils sont assez comparables avec ceux d'autres auteurs: Chang et al. (1958) trouvent 92 A 94~ de r&luetion avec le Coxsaekievirus. Thorup et al. (1970) 83 h 8Y/0 d a m des conditions exp&imentales ~ peu pr6s identiques aux n6tres, avec le sulfate ferrique (I 1,6 mg 1- t), Man-

lC~7

98 ~l a

99,1~

98 ,~a

waring et al. (1971), 99,2-99.7% avec le phage M $2. coagul6 en presence de FeCla (00mg1-1) et de 120rag l-~ de montmoriUonite/t un pH de 5.0-5.15, Shelton et Drewry (1973), 99,t0% avec le phage f2 en pr6sence de 4 0 m g l - ~ de FeCI3 h pH de 6,8. Encore qu'il faille faire quelques r6serves d a m ces deux derniers c.as. quant ~t rextrapolation de donn6es obtenues avec un phage, t a ~ tr6s voisin par ses caract6ristiques au poliovirus 1. De plus, tous ces auteurs ont exp6riment6 en "jar-test": ce qui reste un dispositif d'action limit6 clans ie temps qui n'a vas de commune mesure avec un processus dynamique qui ~volue en continu pendant plusieurs heures. L'exp6rience nous a d'ailleurs maintes lois prouv6 qu'en certaines circonstances il 6tait diffieile d'appliquer A notre station-pilote les enseignements fournis par r6preuve du "jar-test". Nos r6sultats sont cependant moins bons que ceux obtenus ant6rieurement (Foliguet et Michel©t, 1969), lesquels se situaient a p e s coagulation-floculation entre 99,92 et 99,999°/0 pour le poliovirus 1 et entre 99.2 et 99,51% pour la turbidit6. I1 est wai que les conditions exp6rimentales diff6raient sur deux points: (1) les virus 6taient incorpores/l l'eau h traiter quelques instants avant le coagulant et (2) on ajoutait l'eau test~ de rextrait de terre st6rile (20ml 1-t) pour apporter la eouleur et l~s mati~res organiques. Le r61e de la filtration n'en apparait qu¢ ~ significatif pui~lu'elle entraine un taux d'~limiaation virale de 99,9829% en moyenne (de 99,93 pour ie moins bon r6sultat A 99,9992°/0 pour le meilleur~ taux pratiquemerit semblable A eeux rapport6s ant6ricurement (99.98-99.9999*/0). Cost asscz souligner qu'il avoisine celui preconise par Chang (1968) pour abaisser le risque de pollution virale de reau h u n taux n~gtigeable

Elimination des enterovirus

959

avant toute st£'rilisation et (2) que se trouvent con- pr6sentent des propri6t6s d'agr6gation et d'adh6sion firtmes les donn6es de Robeck et al. (1962~ ~ savoir plus grandes et opposent une r6sistance accrue et qu'on obtient un¢ meilleure 61imination du poliovirus plus efficace aux forces de cisaillement de la zone de apr6s floculation--d&'antation suivie d'une filtration turbulence. Le pourcentage d'adsorption et de r6tenrapide sur sable qu'avec les deux proc6des consider6s tion des particules virales apparait d6s lors plus 61ev6 s6par6nmnt. Nos r6sultats, tr6s nettement sup6rieurs qu'avgc FeCI3 seul. Cependant,/t vitesse 6gale, ie lit ceux de Robeck et al. (99,7%) r6aftirment l'id6e que de boues met plus longtemps :~ f61ever et le remaniela ¢oagulation-floculation--d6cantation-filtration font ment des flocons comme les modifications de ses conpartie d'un seul et m(~me processus qu'on ne peut dis- ditions hydrodynamiques entrainent au contraire et g6n6ralement, un accroissement de la concentration socier. Nos essais ave¢ les poly61ectrolytes comme adju- des particules libres/t la sortie du d6canteur. Ainsi, aux fluctuations impr6visibles observ6es dans vants de coagulation n'ous conduisent A des conclule lit de boues avec le coagulant m6tallique seul, se sions similaires 6nonc6es par d'autres auteurs. 1. Le poly61ectrolyte de type cationique associ6 au substitue un facteur stabilisant, diminuant les 6carts FeC13 l)~lnet d'obtenir des performances 6gales, obtenus dans les titres des particules virales, aux sinon sup6rieures a celles r6alis(Ms par le chlorure fer- m6mes points, au cours des diverses exp6riences, mais rique seul: r6duction virale moyenne de 99,91% apr6s aussi une baisse l~g6re, mais rSelle, du rendement inla coagulation, 99,66% apr6s la floculation et itial de la 16re phase de la coagulation-floculation. La cons6quence de cette stabilisation, non neglige99,9975% apr6s la filtration, sans action major6e par ¢ontre, vis-/~-vis de la turbidit6. Par ailleurs, le able sur le plan industriel, est la double possibilit6, moment d'introduction du poly61ectrolyte par rapport sans alt6rer les r6sultats (1) de diminuer la dose de /t celui du coagulant m6tallique, et pas davantage les coagulant m6tallique: aussi avons-nous pu obtenir un variations du taux de mati6res en suspension, front taux d61imination virale de 99,998% avec 40mg ! - ' d'influence significative sur cette action. de FeCI3 et 0,50mg 1-1 de C33; (2) d'accro]tre la 2. L'addition d'un polym6re anionique ou non vitesse de passage de reau dans le d6canteur. Des ioniqu¢ est infiniment moins e~cace. Ces compos6s, recherchcs sont actuellement en cours sur ce sujet. La pr6sence de mati6res organiques parait ~galetout en s'av6rant discr6tement sup6rieurs au FeCi 3 seul apr6s coagulation-floculation, lui sont nettement fet d6favorable /t r61imination des virus qu'entraine inf6rieurs apr6s la filtration (99,96 contre 99,9829%). la pr6sence de mati6res organiques dans l'eau. Cette Thorup et al. (1970) ont obtenu 80/t 94% de r6duc- interf6rence pr6judiciable se situe ~ toutes les phases tion du poliovirus avec un poly61ectrolyte cationique, du traitement, qu'ii y ait ou non des poly61ectrolytes. sans noter de diff6rences significatives avec le pour- Les mati6res oiganiqucs interviennent moins par leur centage r6alis6 avec le coagulant m6tallique seul. nature que par leur concentration dont raugChaudhuri et Engelbrecht en 1970, rapportent, avec mentation diminue la r6duction virale. Leur action les phages T4 et M $2, en pr6sence de sulfate d'alu- comp6titive, s'exerce globalement et simultan6ment mine 99,9% d'61imination avec un poly61ectrolyte au niveau des particules d'argile, du floc d'hydroxyde cationique (1,5 ~t 2 mg l- 1) et 97,9% avec un polym6re et laisse peu de sites d'adsorption libres/l la surface anionique. Shelton ¢t Dewry (1973), en pr6sence de des 616ments adsorbants aux mol6cules de polym6re. sulfate d'alumine mentionnent 99,75~ avec un flocu- Elles favorisent manifestement les ph6nom6nes de lant cationique, 99,50% avec un anionique et 98,60% d6sorption des virions retenus par les grains du lit avec un non ionique. filtrant, sans pour autant augmenter parall61ement la L'action tr6s b6n6fique du poly61ectrolyte cationi- turbidit6 efltuente. Carlson et al. (1968) avaient d6j~ que compar6e ~ celle du coagulant m6tallique seul, soulign6 cette interf6rence entre les mati6res organiest int6ressante ~ considerer au niveau du di~anteur ques de nature prot6ique (albumine d'oeuf, albumine acc616r6 A voile de boues, mais relativement difficile bovine, eaux d'6gofit) et les virus vis-A-vis des parti/l mener ~ terme. Des essais de contr61e de la coagula- cules d'argile, de mt~me que Cookson (1969) clans des tion-floculation afin d'apporter une meiUeure defini- exp6riences d'adsorption sur charbon activ6. Mantion des propri6t6s des "flocs" obtenus et de la qualit6 waring et al. (1971) apportcnt des conclusions identiphysique intrins&tue du lit de boues /t diff6rents ques et montrent que l'61imination du phage M $2 niveaux, comme la vitesse de d6cantation (Tekippe au cours de la coagulation et de la floculation par et al., 1970), la concentration volumique (Tezarik et le chlorure ferrique est fortement entrav6e par la at., 1968) et temps de refiltration (La M~r et al., 1957) pr6sence d'albumine bovine (98,5-98,7%) ou d'effluent n'ont pas donni~ de r~sultats valablement exploitables. de station d'eaux us6es (67,2-98,6%) confirmant des On peut constater cependant, d'une mani6re plus observations identiques de Chaudhuri et al. (1970) empirique, qu'avec FeCI3 seul, l'ascension du lit de avec le sulfate d'alumine. boues, en debors de la zone de turbulence, entraine La pr6sence de mati6res organiques parait 6galeune "am61ioration" dans le pi6geage des particules, ment enlever toute valeur au crit£,re g6n6ralement au fur e t / t mesure que croit sa concentration. Avec admis selon lequel la r6duction de la turbidit6 serait le poly61ectrolyte cationique, les partieules de floc se un t6moin pr6cieux et concordant de la r6duction virforment d'une fa¢on plus rapide et plus d~'finitive, ale. Nos r6'sultats soulignent clairement cette mani6re

960

JEAS,-.X,IARIE FOLIGUET et FRA:~ffots ~):,,coe~ R

de voir, tant il est vrai que le meilleur pourcentage de reduction de la turbidite a 6t6 obtenu pr6cis~ment lorsque l'elimination du poliovirus I a et~ la plus mau~aise. Ces constatations soulignent l'importance que presente une reduction pr&alable ~. tout traitement de la concentration des mati&es organiques d'une eau et rint&& de l'utilisation, avant la coagulation, d'une oxydation, soit pr6chloration, soit pr6ozonisation ou de l'addition d'un adsorbant comme le charbon active en poudre. Des recherches darts ce sens sont actuellement en cours avec des r~sultats dejh fort prometteurs pour r6soudre cet important probl6me de relimination des virus de reau destin& ~ &re consomm~e par rhomme. RESUME Tout proc6d6 de traitement d'une eau destin6e l'alimentation humaine doit avoir comme objectif fondamen~t d'interrompre par une succession de modalites techniques appropri6es, la voie de propagation possible que constitue reau pour certains virus pathog~nes comme les enthrovirus (poliovirus, coxsackievirus. &:hovirus) et virus de l'h~patite infectieuse. Parmi ces modalit~s la coagulation-floculation, la d~cantation et ia filtration jouent un r61e fondamental et on s'accorde b. leur reconnaitre un certain degr6 d'efficacit8 dans l'61imination du mat&iel viral si elles sont correctement appliqu6es. Les auteurs ont ~tudi~ la coagulation--floculation au chlorure ferrique dans une station-pilote exp/:rimentale, comportant un d6canteur aec616r~ h lit de boues ou "Pulsator", suivie d'une filtration rapide sur sable homog~ne. Ils ont obtenu des taux de reduction du poliovirus 1 (souche Mahoney), utilis6 comme germe-test, compris entre 99,83~ et > b. 99,99925/0. Bien que clans le syst~me 6tudi6, n i l e pH de coagulation, ni la concentration des mati&es en suspension, n'influencent les r6sultats d'une rnanid:re significative, il parait difficile de dissocier la coagulation--floculation--d&:antation de la filtration, qui ne forment qu'un processus unique, off le filtre rapide a un r61e pr~pond&ant, retenant b. lui seul au moins autant de particules virales que les deux phases pr6c6dentes r~unies. Dans le sens virologique il comprend donc d'une faqon remarquable les imperfections de la coagutation-floculation. Pour ren~dier "~ cette insuffisance, l'adjonction d'un poly~lectrolyte (polym6re de synth6se) au coagulant metallique peut s'av&er utile. Uaction d'un poly~lectrolyte de type cationique comme aide de coagulation s'av&e sup6rieure h celle d'un poly~lectrolyte anionique ou non ionique dans r~limination des particules virales. Si b. la sortie du filtre, les performances sont du moins 6gales, sinon /~ peine sup6rieures ~ celles r6alis~s avec le chlorure ferrique seul -99,93-99,99955/o), il n'en reste pas moins 6vident que ce type de polym&e est un facteur de stabilisation du lit de

boues dans le decanteur, dont l'effet benefique s'exerce plus pr6coc6ment et plus nettement au stade de la coagulation, proprement dite (moy. de 99.91°~;1 qu'aux statics ult&ieurs (en particulier du filtre). De plus. il permet sans alterer les rasultats, de diminuer la dose de coagulant m&allique et d'accroitre la vitesse de passage dans le decanteur. Tous ces excellents r6sultats qui apportent au traiteur d'eaux une securite suffisante avant la raise en oeuvre d'une st&ilisation par le chlore ou par l'ozone, sont remis en cause lorsque l'eau ~, traiter contient des mati&es organiques. Elles exercent une action d'autant plus d/:favorable a. l'61imination des virus qu'elles s'y trouvent en proportion croissante. Cette interf&ence prejudiciable, sur laquelle les poly~lectrolytes, m~me cationiques, n'exercent aucun effet correcteur, est globale et touche aussi bien la coagulationfloculation que la filtration. Bien plus, le filtre rapide elimine des particules virales d'une fa¢on impravisible et souvent massive, sans que pour autant, on assiste ~t une "crevaison" du filtre et ~t une att6ration des qualit~s de l'eau filtree (augmentation de la turbidite). Ces constatations soulignent assez l'importance que rev& dans tout traitement d'une eau, la reduction du taux de mati&es organiques avant la coagulation, en particulier par la mise en oeuvre d'une pr6chloration ou d'une pr~ozonisation. Remerciements--Travail du Laboratoire d'Hygi6ne et de

Recherche en Sant6 Publique, 40 rue Lionnois,/~ Nancy, ex~cut6 grfice a la tr6s obligeante aide mat6rielle de la Soci~t6 Degr6mont~/~ Reuil-Malmaison--92--, et ~t la participation financi6re de I'I.N.S.E.R.M., organismes auxquels nous adressons tous nos remerciements. Nos remerciements aussi h la Soei6t6 Tecpro, qui nous a fourni gracieusement les ~hantiltons de poly~tectrolytes utilis~s. BIBLIOGRAPHIE

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~.m. 9/I l l c ,