Production d'un faisceau de 14C négatif à partir de carbures de tantale

NUCLEAR INSTRUMENTS AND METHODS 163 (1979) 6 1 - 6 5 ;

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NORTH-HOLLAND PUBLISHING CO.

P R O D U C T I O N D'UN FAISCEAU DE 14C NI~GATIF Z, PARTIR DE CARBURES DE TANTALE MICHI~LE DUMAIL lnstitut de Physique NuclEaire, BP no. 1, 91406 Orsay, France

Requ le 27 d6cembre 1978 In order to obtain several tens of nA of negative 14C beam for acceleration in the Orsay MP Tandem Van de Graaff accelerator under good conditions of yield and safety, a method for fabricationof polycristallinetantalum carbides (Ta2C, TaC) has been developed that involves only one handling.

1. Introduction Un faisceau de 14C n6gatif est d ' u n grand int6r6t pour un acc616rateur tandem. Le 14C est en effet le plus 16ger des projectiles lourds ayant un exc6s de deux neutrons, ce qui ouvre la voie en particulier & r6tude des r6actions de transfert de deux neutrons par la r6action (14C, 12C) et l'6tude de noyaux loin de la zone de stabilit6 par des r6actions plus <> [par exemple (14C, 14Be), (14C, ULi), (14C,15B)]. Par ailleurs, les caract6ristiques nucl6aires et biologiques du 14C 1) rendent compliqu6 son emploi sous forme de gaz ou de poudre, pour les quantit6s qui doivent 6tre mises en oeuvre (quelques dizaines de millicuries). C'est ce qui nous a conduit h fabriquer un <
source ~t sputtering dont les possibilit6s ont 6t6 6tudi6es par Middleton2). Le principe de la source est repr6sent6 par la fig. 1. La cible bombard6e par le faisceau d'ions c6sium positifs incident produit par pulv6risation cathodique des atomes de faible vitesse, qui, par 6change de charge dans la couche de c6sium d6pos6e, produisent des ions n6gatifs3). Ces ions n6gatifs sont extraits par l'orifice de sortie de la cible conique et acc616r6s h 20keV environ, avant d'6tre focalis6s et r6-acc616r6s par le syst6me injecteur du tandem. La forme du c6ne est choisie pour optimiser l'intensit6, et minimiser r6mittance du faisceau d'ions n6gatifs secondaire4,S). Pour notre exp6rience en 14C nous avons fabriqu6 un porte-cible ~t une seule position. I1 nous a paru 6vident que cette cible conique, contenant du ~4C, devait 6tre constitu6e d'un mat6riau solide, d'une excellente r6sistance m6canique, r6fractaire, contenant autant d'atomes de carbone que possible, et dont le taux de production de C dans notre source soit suffisant.

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Fig. 1. Schema de la source 14C-, issue de la source Genionex 834.

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M. DUMAIL

Notre premiere id6e6) de fabriquer un carbure de Fe, mais seul Fe3C n'est pas m6tastable. Le choix du tantale comme m6tal /~ carburer r6sulte d'un compromis of1 la facilit6 d'usinage, son haut point de fusion (permettant d'61iminer l'oxyg~ne occlus), et celui de ses carbures, ce que l'on sait de la liaison carbone/m6tal et de son r61e dans l'6mission de C- ont 6t6 pris en consid6rationT). Le m6tal employ6 est fourni par MRC, qualit6 < 99,99%. Nous avons fait un premier essai avec de la poudre de carbure de tantale TaC comprim6e /~ 6 t et test6 cette cible de sputtering sur notre bane d'essai de sources semblable/~ l'injecteur du tandem jusqu'/~ l'entr6e du tube de pr6acc616ration (fig. 6). Nour avons obtenu un courant de l'ordre du microamp6re, ce qui est satisfaisant (fig. 5, courbe 1). 3.

Installations

de

carburation

Dans l'61aboration de notre technique exp6rimentale de carburation, nous avons 6t6 guid6s par les m6thodes employ6es lots de l'6tude syst6matique de la cin6tique des r6actions d'un hydrocarbure au contact d'une surface chaude de tantale 8'9) et de tungstend°). Cette technique consiste ~ d6composer de la vapeur d'hydrocarbure /~ tr~s basse pression

(10-3_10 s torr) en rdgime dynamique de Knudsen, sur la surface du mdtal portd h 2/3 environ de sa temp6rature de fusion. En se pla~ant dans les conditions de <(carburation mdnagde >~c'est-h-dire ~°) telles que l'6quilibre entre phases (mdtal pur, h6micarbure, carbure) soit r6alis6 ou presque rdalis6, on peut utiliser le fait que, dans certains domaines, la vitesse de carburation ob6it, soit /~ une loi lin6aire, soit / t u n e loi parabolique. L'hydrocarbure choisi a dt6 le propane, pour sa faible pression de vapeur ~ la tempdrature de l'azote liquide, et la possibilit6 de le conserver un temps suffisamment long sans polym6risation ni radiolyse, malgr6 sa forte activit6 spdcifique. Le propane marqu6 au 14C, d'une activit6 de 24 mCi nous a 6t6 fourni par le service des mol6cules marqu6es du Commissariat /~ l'Energie Atomique. L'installation exp6rimentale (fig. 2) comporte le r6acteur proprement dit, en acier inoxydable, 6tuvable, ot~ le vide obtenu avec une pompte ionique, est de l'ordre de quelques 10 - 9 torr. L'6chantillon conique (fig. 3) est chauff6 par passage direct de courant alternatif, sa temp6rature de brillance est mesur6e, /l travers un hublot, par un pyrom6tre optique gt disparition de filament. La temp6rature du c6ne n'est pas uniforme, mais le point le plus chaud (bas du c6ne) est pr6cis6ment

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Fig. 3. Echantillon de tantale carbure.

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P Fig. 2. Installation de carburation.

Fig. 4. Variation du rapport U/i aux bornes de l'echantillon.

FAISCEAU

63

DE 14C N I ~ G A T I F

celui ot~ le maximum d'efticacit6 de carburation est recherch6. L'6chantillon ayant 6t6 pr6alablement soigneusemerit nettoy6, est mont6 darts le rdacteur et sa temp6rature est amen6e h 2200°K en plusieurs heures, le vide ne devant d6passer/~ aucun moment 10 -5 torr, m~me lors des d6gazages les plus importants. Ce traitement 61imine les impuret6s les plus g~nantes, l'oxyg6ne en particulierS). A c e moment, la pression est de l'ordre de 10 -6 torr. Elle est mesur6e avec une jauge Bayard-Alpert. Lors du fonctionnement en propane, les indications de la jauge n'ont pas 6t6 corrig6es pour tenir compte de la nature du gaz (nombre d'61ectrons darts la mol6cule, radioactivit6). Le gaz est introduit par les robinets /~ pointeau GP~ ou GPz, l'enceinte est continuellement pomp6e /~ travers un pi6ge/t la temp6rature de l'azote liquide sur lequel se condense le gaz non d6compose (par exemple P~, vannes V~ et V~ ouvertes, robinet R,L ferm6, vannes V2 et V~ ferm6es). Lorsque le volume de gaz disponible en amont de GP~

(ou GP2) est 6puis6, le pi6ge P2 est refroidi, puis les vannes V 2 et V~ sont ouvertes et le pompage est 6tabli ~, travers P2, le pi6ge P~ est alors r6chauff6, les vannes V~ et V~ 6tant ferm6es et sert alors de r6serve de gaz, h travers R~ ouvert et GP. Ce processus est poursuivi jusqu'~ 6puisement du propane marqu6. Nous avons tent6 d'observer la variation de la conductance 61ectrique ~°) mais nous n'avons pas pu mesurer avec une pr6cision suffisante la r6sistance de l'6chantillon ~ froid. Nous avons TABLEAU 1 Courbe no.

Echantillon

1 2 3 4 5

TaC comprim6 no. 1 Ta no. 9 no. 3 no. 7

Carburation en 12C3H8 temps pression (h) (torr) 27 24,50 32

5×10 -6 10 - 4 10 4

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Fig. 5. Variation en fonction du temps, de I'intensit6 de [ 2 C - , mesuree sur bane d'essai, Courbe (1) Poudre TaC comprime, (2) Ta non carbure (degaz6 h 400°C), (3) 6chantillon no. 9, (4) 6chantillon no. 3, (5) 6chantillon no. 7.

64

M. DUMA1L

donc not6, en cours de fonctionnement, la variation, en fonction du temps de carburation, du rapport tension aux bornes de l'6chantillon sur intensit6 (fig. 4). Les r6sultats pr61iminaires en 12C ont d6termin6 notre choix du temps de carburation et de la pression du gaz. Les cibles de sputtering en ~2C ont 6t6 carbur6es dans les conditions du tableau 1. L'6chantillon no. 7, apr6s 32 h de carburation 6tait dor6 et d'apparance polycristallinne. 4.

Apr6s pr6paration identique aux autres 6chantilIons, les 21 premi6res heures de carburation ont 6t6 assur6es darts les mSmes conditions et avec le m6me propane en ~2C. Puis les 13 heures suivantes avec 0,5 millimol de propane marqu6 au ~4C (activit6 de 24 mCi). Cette derni6re p~riode a 6t6 la somme de 2 p6riodes - les 9 premi6res heures: gaz issu de l'ampoule, - les 4 derni6res heures : gaz issu des pi6ges ~t azote liquide. Install6 sur le banc d'essai nous avons obtenu le spectre de masses fig. 8, au bout de 4 h de fonctionnement de la source. La source a alors 6t6 install6e sur la machine, mais le fonctionnement de l'injecteur n'6tait pas satisfaisant. Nous avons tout de m6me obtenu 30 nA au point objet du tandem (fig. 6, point B), et 30 nA (Z = 4 +) sur la cible image de l'aimant d'analyse 90 °. La tension d'acc616ration au terminal 6tait de 6 MV. Apr6s 60 h de fonctionnement, ~i nouveau test6 sur banc d'essai, le pic de 14C 6tait r&tuit de 1/3. La contamination, mesur6e sur la machine au niveau du raccord de la source, et de l'6vacuation des pompes, est inf6rieure ~ 1 n C i / c m 2. La nature du faisceau de ~4C a 6t6 v6rifi6e e x i t -

R6sultats

Les courbes de fig. 5 repr6sentent l'intensit6 en J2C- mesur6e sur notre banc d'essai en fonction du temps de fonctionnement de la source. On y mesure le courant focalis6 sur une cible au point &tuivalent au point objet du tube injecteur du tandem (fig. 6, point A). Les ions sont tri6s par un aimant de 35 ° et dont le pouvoir s6parateur est 1/20, de fa~on h reproduire exactement les conditions r6elles d'injection dans l'acc616rateur tandem MP. Le spectre de masse, fig. 7, montre les r6sultats obtenus avec le c6ne no. 7, au bout de 7h30 de fonctionnement de la source. Pour la source de ~4C, l'6chantillon no. 10 a 6t6 carbur6 de la faqon suivante:

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I Fig. 6. Optique de I'injecteur du tandem, et du banc d'essai de sources d'ions.

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Fig. 7. Spectre de masses obtenu avec l'6chantiUon no. 7, apr~s 7 h 30 de fonctionnement sur le banc d'essai de sources.

Fig. 8. Spectre de masse obtenu avec l'echantillon marqu6 au 14C, apr~s 4 h de fonctionnement sur le banc d'essai.

rimentalement en bombardant une cible de 4SCa d'environ 1 mg/cm 2. Au cours de cette exp6rience, n'ont 6t6 observ6s que les diff6rents produits de fission/6vaporation pr6vus darts la r6action ~4C+ 48Ca, dont les nouveaux isotopes 57Cr, 59Mn et 6°Mn, ainsi que les r6actions de transfert 4SCa(14C, 12C)5°Ca et 4SCa(14C, l°Be)52Ti prouvant ainsi que la totalit6 du faisceau acc616r6 6tait bien constitu6 de 14C.

concernant la fabrication des carbures ont 6t6 d6terminants pour le succ6s de ce travail, MM. D6traz et Langevin, parmi les utilisateurs du faisceau de 14C pour leur int6r6t et leur contribution h l'exp6rience de contr61e de la nature du faisceau acc616r6 par le tandem MP, les collaborateurs du Groupe Sources d'Ions N6gatifs pour leur int6r6t et leur aide dans les diff6rentes exp6riences, ainsi que l'6quipe de conduite de l'acc616rateur.

5.. Conclusion Notre m6thode de fabrication de la cible de sputtering marqu6e au ~4C ne n6cessite qu'une seule op6ration- la carburation-, elle comporte donc tr~s peu de risques de contamination. Cette m6thode peut ~tre employ6e avec diff6rentes formes d'6chantillons utilisables dans d'autres sources h sputtering. En Mai 1979, avec un 6chantillon pr6par6 dans les m~mes conditions mais avec 50 mCi de propane (54 mCi/millimol) nous avons obtenu 150 nA au point objet du tandem (fig. 6, point B). Je remercie Monsieur J. Wach du Laboratoire Maurice Letort du CNRS ~ Nancy dont les conseils

References 1) Fiche technique de radioprotection du t4C, 1NRS.SCPRI no. 906. 2) R. Middleton, Nucl. Instr. and Meth. 144 (1977) 373. 3) V.E. Krohn, J. Appl. Phys. 33 (1962) 3523. 4) General Ionex Corporation, Model 834 negative ion sputter source, Instruction manual. 5) G. Doucas, H. R. McHyder and A. B. Knox, Oxford University, Nuclear Physics Laboratory, Memorandum 19/75. 6) R. Maier et al., Nucl. Instr. and Meth. 155 (1978) 55. 7) j. Wach, Communication priv6e. 8) A. Tardif, Th~se (Universite de Nancy 1, 1972). 9) A. Tardif, J.M. Michel et J. Wach, Surf. Sci. 26 (1971) 255. 10) j. Wach et P. Le Goff, Revue hautes temp6ratures et r6fractaires 3 (1966) 165.