Traitement par laser pulse de couches minces d'al deposees sur acier

Scripta METALLURGICA et MATERIALIA

Vol. 24, pp. 1045-1049, 1990 Printed in the U.S.A.

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T R A I T E M E N T PAR LASER PULSE DE COUCHES MINCES D'A1 DEPOSEES SUR ACIER M.JUHEL et P.JULIET SEA/SRCA Centre d'Etudes Nucl6aires de Grenoble Grenoble 38041, FRANCE (Received

January

15,

1990)

(Revised March 27, 1990)

In~rod~cti0n La formation d'aUiages de surface par laser de pu ssance puls6 est &udi~e depuis une dizaine d'ann~es (1). Le principe consiste ~.porter en fusion la surface d'un substrat h~t6rog~ne, pour provoquer la diffusion dans la phase liquide des diff6rents constituants de ce dernier. Du fait de la grande vitesse de solidification (au moins 20 m/s pour l'aluminium), des phases m6tastables sont susceptibles d'etre obtenues (1). L'intensit~ du laser dolt done atre suffisante pour porter la surface ~t l'~tat liquide mais elle doit ~tre inf~deure au seuil de capodsation. Deux gammes de dur~es d'impulsions ont ~t~ ~tudi~es, quelques nanosecondes et plus r6cemment quelques picosecondes(2,3). Pour une impulsion laser de 15ns (~ 1.06um) sur de l'aluminium, une mod61isatior, du flux thermique nous a permis, en accord avec Don/~ della Rose (8), de montrer que l'6paisseur fondue est de l'ordre du microm~tre, et la dur6e de la phase liquide 100 ns en surface (7). Ces ~tudes (1,3,4) ont montr6 la possibilit6 de former des alliages de surface par diffusion en phase liquide. Ces alliages ont 6t6 earact6ris6s par R.B.S. (Rutherford backscattering). Diff~rents types de syst~mes ont ~t6 irradi6s, notamment, des substrats trait6s par implantation ionique ainsi que des ~chantillons multicouches. Les rSsultats prSsent~s ici portent sur l'irradiation, par une impulsion laser de 15 ns ~t 1,06 urn, d'acier aust~nitique (A316) recouvert de 100 nm d'aluminium. L'aluminium et l'acier A316 pr~sentent un domaine commun de temp6rature en phase liquide et une solubilit6 en phase solide 6lev6e; ce couple permet l'6tude de la diffusion en phase liquide sans avoir ~ tenir compte d'une 8ventuelle sSgr6gation de l'aluminium au cours de la resolidification. Les profils de concentrations en profondeurs des alliages form,s sont d~termir~6s par sonde SIMS (Secondary Ion Mass Spectrometry). L'utilisation du SIMS permet une 6tude locale de l'~chantillon,la zone analys6e est de 1 um, et d'obtenir des images ioniques. D'autre part, contrairement au R.B.S. cette technique permet la d~termination directe des profils de concentrations en profondeur, ind~pendamment du rapport de masse atomique des diff6rents constituants. Les r6sultats exp6rimentaux sont ensuite compares ~t un modSle de diffusion en phase liquide. Dispositif experimental Les irradiations ont 6t~ effectu6ez sur des couches minces d'aluminium d6pos6es sur un acier aust6nitique (18% Cr,12% Ni,2% Mo,0.2% C). Le substrat d'acier a subit une trempe ~ 1050 °C suivit d'un recuit de 5 H 700°C. Cette preparation d~finit un 6tat initial reproductible en terme de structure ( la taille des grains aust~nitiques est de 30 urn). Apr~s polissage ~t la pate diamant de 1 urn, une touche d'alurninium de 100 nm est d6pos6e par 6vaporation thermique sous vide (10 -~Pa). Un laser CILAS Nd-verre ~t 1,06 um d61ivrant une impulsion de 15 ns et d'6nergie 1 J en mode TEM~ a 6t6 utilis6 pour les irradiations. Les r6sultats pr6.sent6s i¢i portent sur des 6chantillons irradi~s .~ Fair avec des fluence de tirs de 30000 J/m z et de 60000 J/m', le diam~tre de la zone irradi6e est de 5mm.

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TRAITEMENT

PAR LASER PULSE

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Les profils de concentrations en profondeur ont ¢t¢ d~termin6s :~ l'aide d'une sonde ionique Camera IMS3f. La topographie de la surface a 4t~ ¢tudiee par microscopie optique.

R~ultats exp6rimentaux Les figures 1 et 2 montrent les profils de concentration d'aluminium obtenus avant et apr6s irradiation pour les deux fluences. Ces profils sont obtenus sous un bombardement d'ions Argon de 5,5 keV (l'intensit6 du faisceau primaire est de 1,5 uA) et soufflage d'Oxyg6ne pour obtenir des rendements d'ionisation constants (9). L'analyse d'une zone non irradi~e permet de d6terminer, avecune precision de 10%, les vitesses d'6rosions de l'aluminium et de l'acier/t partir du temps d'~rosion de la touche d'aluminium et de la profondeur du crat6re obtenu (mesur~ par interf6rom6trie). La calibration en concentration est faite en r~f6rence ~ un ~chantillon standard d'acier implant~ d'alurninium ~t une dose connue. La figure 1 pr~sente les quatres profils obtenus sur un spot irradi~ sous 60000 J / m z Les quatres zones d'analyses s'~cheionnent sur un axe partant de l'ext~rieur (profil nOl)jusqu'au centre de la zone irradi~e (profll n*4). Le profil de la zone non trait6e (n*l) pr~sente une interface A1/Fe abrupte caract6ristique de l'6tat initial du syst6me. Les profils faits dans la zone irradi6e r~v6lent une p~n6tration notable de l'aluminium dans l'acier, p6n6tration d'autant plus importante que l'on se rapproche du centre. Sur la figure 2 sont compares les profils faits au centre de la zone irradi6e pour des tirs de fluences diff6rentes (30000 et 60000 J/m:), on constate que la p6n6tration de l'aluminium d6pend de la fluence. A partir des profils d'aluminium on peut estimer ~ 50 % les pertes d'aluminium apr~s irradiation (de 55 nm ~t 45 nm ). Ces penes sont dues ~tl'6vaporation. Cette valeur a ~t6 confirm6e par des analys,-s quantitatives globales faites par fluorescence X. La figure 3 est une micrographie du centre de la zone irradi6e (30000 J / m : ) , la surface ne pr~sente pas ~t cette 6chelle d'irr6gularit~s topographiques. L'image ionique dans la m6me zone de la surface (figure 4) montre une r6partition homog~ne de l'aluminium. Discussion Les r6sultats exp6rimentaux montrent une p6n6tration de l'aluminium dans le substrat. Nous allons voir darts quelle mesure un mod61e de diffusion simple rend compte de ce comportement, et permet de d~terminer les param%tres caract6ristiques. On peut admettre que la p6n6tration de l'aluminium dans le substrat port6 l'6tat liquide a pu se faire sous i'action de 2 m~canismes : la diffusion et la convection. Si l'on consid/~re le m6canisme de diffusion: prenons un module monodimensionel (6) compos6 d'une couche d'aluminium d'6paisseur h diffusant dans un substrat infini. La dur6e du ph6nom6ne est suppos6e ~tre celle de la phase liquide (tl). A la fin de l'interaction, c'est ~tdire au temps tl, la concentration d'aluminium c(z) est donn~e par :

Co C(z)=

[

h-z

err( 2

h+z ] ) + erf(' ) 2(D.tl)½ 2(D.tl)½

L'6paisseur h est la quantit~ d'aluminium non 6vapor6e lors de l'irradiation, d6termin~e par le profil SIMS et confirm6e par fluorescence X. Le terme (D.tl)½ a et6 d6termin6 en ajustant la courbe de diffusion th~orique au profil de concentration en profondeur exp6rimental. Le r6sultat de cet ajustement pour l'6chantillon irradi~ sous 60000 J / m 2 est repr6sent6 sur la figure 5. Les valeurs du terme (D.tl)tA obtenues varient avecla position de la zone analys6e: au bord du spot (D.tl)½=30 nm (profil n*2), au milieu (D.tl)½=60 nm (n"3), et au centre (D.tl)½=90 nm (n*4). Ces r6sultats, et l'hypoth~se d'un coefficient de diffusion D constant, conduisent/~ une dur6e de phase liquide 9 fois plus courte sur le bord qu'au centre de la zone irradi6e. Cet 6cart correspond ~t la distribution spatiale de l'intensit6 laser (voisine d'une gaussienne) dans la mesure ou la dur6e de la phase liquide est directement reli6e/~ l'6nergie revue (du fait de la gausienne l'irradiance diminue au bord).

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A_finde determiner le coefficient de diffusion, un calcul des flux thermiques pendant l'irradiation a EtE effectuE pour estimer la durEe de la phase liquide. Le module utilis~ est dErivE des travaux de Don/~ dalle Rose(7,8). I1 conduit pour une fluence de 60000 J/mZ(approximation valable au centre de la zone irradiEe) ~t une durEe de phase liquide de l'ordre de 100 ns, D'autre part le m6me calcul applique au voisinage du seuil de fusion (25000 J/m z) donne 15 ns, ce qui constitue la valeur minimale de tl. Ce rEsultat est en accord avec l'Ecart d'un facteur 9 signalE plus haut. Ces estimations de la durEe de la phase liquide conduisent ~ un coefficient de diffusion D =8.10 .4 cmZ/s. Cette valeur de D est compatible avec les valeurs communEment admises pour une diffusion en phase liquide (3,4). L'adEquation entre les courbes thEoriques et expErimentales laisse supposer que seule la diffusion est responsable de la pEnEtration de l'aluminium, les phEnom~',nesde convections Etant nEgligeables. En effet la convection conduirait ~t une homogEnEisation de la r~partition de l'aluminium, ce qui est observe pour des temps d'int~,raction plus longs (100 ms) (10). Des calculs analogues faits b, partir des rEsultats de la figure 2 conduisent ~ la m~me valeur de D. Conclusion Les conclusions principales de cette Etude sont: (i) I1 est possible de rEaliser avec un laser de puissance pulse des alliages de surface ~ partir d'une couche mince d'aluminium dEposEe sur de l'acier. (ii) Des mod~.les de diffusion et de calcul des flux thermiques rendent compte des rEsultats expErimentaux et fournissent une determination des principaux param~tres de l'intEraction. Ils permettent d'Etablir dans les conditions expErimentales une Evaporation d'une partie de l'aluminium et pEnEtration de la partie restante exclusivement par diffusion. REfErences 1. D.K.Sood, Radiation Effects, vol.63, pp. 141-167, 1982. 2. G. Battaglin, A. Carnera, G. Della Mea, P. Mazzoldi, E. Jannitti, A.K. Jain and D.K Sood, J.Appl.Phys.53(4), April 1982. 3. G. Battaglin, A. Camera, G. della Mea, L.F. Donb. dalle Rose, V.N. Kulkarni, P, Mazzoldi,P.M. Miotello,E. Jannitti, A.K. Jain, D.K Sood and J. Chaumont, J.Appl.Phys.55(10),1984. 4. G.L. Whittle, A. Calka, A.P. Radlinski and B. Luther-Davies, J.Magn. and Magn. Mat., vol.50, pp. 278-286, 1985. 5. C.J. Lin and F.Spaepen, Acta Metall.Vol. 34, No. 7, pp 1367-1375, 1986. 6. Y. Adda, J. Philibert, La diffusion darts les solides P.U.F.,1966. 7. M. Juhel,Th~se ~ paraitre. 8. L.F. Don~t dalle Rose, Radiation Effects,Vol.53, pp.7-18, 1980. 9. B.Blanchard,Technique de l'ingEnieur, pp.2681, 1981. 10. S.Bonnet,Th~se INSA (LYON) 26 mai 1989.

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10 £1 0 E-<

Echantillon irradie sous 60000 J/m 2 , les zones d ' a n a l y s e s sont indiqu~es : p r o f i l s 1:zone non irradiee p r o f i l s 2 . 3 . 4 : z o n e trait@e

10 20-_

10

19-

'

014

i

0}8

1!2

l

Micrometres Figure l : p r o f i l s de c o n c e n t r a t i o n d ' a l u m i n i u m determinus par sonde ionique S I M S . t o u s les p r o f i l s sont issus du m@me spot d ' i r r a d i a t i o n .

10

23

profil profil

z C3

5 6

: zone non i r r a d i ~ e : zone c e n t r a l e D=30000 : centrale D=60000

E 10 2 2 - -

=

~9 U3

10 31 0 E-<

10 2 0 -

10

19-

0)4

'

o!8

i!2

Micrometres

Figure 2 : p r o f i l s de c o n c e n t r a t i o n d ' a l u m i n i u m pour deux d e n s i t ~ s d ' 4 n e r g i e : 30000 J / m 2 et 6 0 0 0 0 J / m 2

J/m 2

J/m 2

6

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TRAITE.',IENT PAR LASER PULSE

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Figure 3 : m i c r o g r a p h i e de l ' @ c h a n t i l l o n i r r a d i e , z o n e centrale, 30000 J/m 2 .

I

I

Figure 4 :Image ionique de la masse 27 (Al),zone centrale, 30000 J/m 2.

centre (4) h=45nm (Dt) I / 2 = 9 0 n m

zone (3) h=45nm. (Dt)i/2=60nm

bord (2) h=35nm (Dt) I / 2 = 3 O n m

510q

o

I

0

0.4

Profil de diffusion:

~ A

T

0

o

~

'

- i

0.4

dl

i

~

0

"!'

0.4

0.8

.....

profil e x p e r i m e n t a l :

Figure 5: C o m p a r a i s o n des p r o f i l s de c o n c e n t r a t i o n s d ' a l u m i n i u m & une d i f f u s i o n en p h a s e l i q u i d e . ( t i r sur 316 + I00 nm ,D = 60000 J/m 2)